模拟自然环境下固氮(接近环境压力,室温,纯水和入射光)可为未来的氮转化提供一个理想的方法。由于N-N三键热力学高的裂解能,在该条件下N2还原通常遵循关联交替或末端路径而不是解离机制。近日,中科大熊宇杰、龙冉等多团队合作,报道了在水和入射光存在下,表面等离子体可以通过解离机制提供足够的能量激活N2,并通过原位同步辐射红外光谱和近常压X射线光电子能谱证实了这一点。理论模拟表明,表面等离子体增强电场,与等离子热电子、界面杂化对N-N三键裂解起着重要作用。实验发现,在室温、没有任何牺牲剂、2个大气压下,具有宽的光吸收范围和富含活性位点AuRu 纳米结构可实现氨产量101.4μmol·g -1·h。
Canyu Hu, Ran Long,* Yujie Xiong*, et al. Surface Plasmon Enabling Nitrogen Fixation in Pure Water through a Dissociative Mechanism under Mild Conditions. J. Am. Chem. Soc., 2019
DOI: 10.1021/jacs.9b01375