近日,苏黎世联邦理工学院Christophe Copéret与保罗谢勒研究所Jeroen A. van Bokhoven团队合作,通过金属有机化学制备了一种单体CuII位点负载在氧化铝上的催化剂,该催化剂可选择性的将CH4转化为CH3OH。研究发现,该材料含有大量的Cu活性位点(22%),且催化CH4转化为CH3OH的选择性超过83%。根据质量平衡分析、IR、固体NMR、XAS和EPR研究发现,该反应通过形成CH3O表面物种,同时将两个单体CuII位点还原为CuI。该催化剂催化氧化CH4的反应时间很短,表明在单体CuII位点对上可以发生C-H键活化并形成CH3O表面物种。
Jordan Meyet, Jeroen A. van Bokhoven*, Christophe Copéret*, et al. Monomeric Copper (II) Sites Supported on Alumina Selectively Convert Methane to Methanol. Angew. Chem. Int. Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201903802