缺乏化学理解和高效的催化剂阻碍了电催化N2还原(eNRR) 制氨的发展。近日，阿德莱德大学乔世璋、Yan Jiao等团队合作，利用DFT计算方法，建立了N掺杂C负载单原子催化剂(SACs)作为eNRR电催化剂的蓝图（包括活性趋势、电子起源、设计策略）。作者系统地研究了3种N掺杂碳底物中由N原子配位的20种不同过渡金属(TM)中心的SACs（共60种SACs）的eNRR活性。研究表明，基于N原子吸附能(∆EN*)可以确定其内在活性趋势。此外，金属和载体(配体)对∆EN*的影响分别与成键/反键轨道和中间体的吸附有关。据此，作者提出了提高TM-SACs eNNR活性的两步策略：(i)选择一类最有希望的SACs(如本文预测的g-C3N4负载的SACs)，(ii)通过调节关键中间体的吸附强度，进一步提高上述SACs中活性最好的SACs。此外，还需要考虑N掺杂C载体的稳定性，以及它们对析氢反应的选择性，以筛选出耐用、高效的载体。
Xin Liu, Yan Jiao,* Shi-Zhang Qiao*, et al. Building up a Picture of the Electrocatalytic Nitrogen Reduction Activity of Transition Metal Single Atom Catalysts. J. Am. Chem. Soc., 2019
DOI: 10.1021/jacs.9b03811
