电化学能量转换需要同时促进底物键活化和电子-质子电荷转移的电极。传统的电极将这两种功能同时定位在一个单一的固液界面上。近日,麻省理工学院Yogesh Surendranath团队,建立了一种利用氧化膜中电子-质子混合导电(MEPC)来分离键活化和电荷转移的策略。作者在铂催化剂和水电解质之间插入MEPC WOx膜,实验发现,该复合电极对氢氧化反应(HOR)具有活性。与H2活化发生在气体|固体界面相一致,复合电极HOR的电流密度比单一Pt|溶液界面上(受扩散限制)HOR大8倍以上。键激活和电荷分离步骤的分离也使得催化体系对电解质引入毒化物质和杂质有更强的耐受性。机理研究表明,在铂|气体界面的H2活化通过块体WOx中快速H-扩散与WOx|溶液界面的电子-质子电荷分离耦合。因此,HOR的速率主要受Pt|WOx边界上H -溢出速率的控制。
Bing Yan, Yogesh Surendranath*, et al. Mixed electron-proton conductors enable spatial separation of bond activation and charge transfer in electrocatalysis. J. Am. Chem. Soc., 2019
DOI: 10.1021/jacs.9b03327