在催化剂的设计中,缺陷位点常常被认为是具有催化活性的关键位点,因此常用的改善催化剂活性的策略就是实现原子级缺陷位点在整个催化剂中的均匀分布。然而,这种缺陷工程策略在金属催化剂中常常难以实现。在本文中,中南大学的Min Liu和国立台湾科技大学的Bing-Joe Hwang 以及加拿大多伦多大学的Edward H. Sargent 等通过量子点的合成设计了富含缺陷的催化剂并将其应用在CO2还原领域。这种量子点衍生的催化剂中缺陷高达20%,并且在相对于标准氢电极-0.2V,-0.3V和-0.9V的低电位下可逆地将CO2还原为甲酸盐、CO和乙烯等产物的过程中电流密度分别高达16、19、25mA/cm2,整个过程中具有高法拉第效率。该催化剂在CO2还原反应进行80小时后仍能够保持稳定的催化活性,其在水溶液中的还原性能超出现有催化剂两倍之多。作者还通过X射线吸收光谱和理论计算证实了缺陷位点为CO2还原反应提供了合适的原子结构与电子结构。
Min Liu, Bing-Joe Hwang, Edward H. Sargent et al, Quantum-Dot-Derived Catalysts for CO2 Reduction Reaction, Joule, 2019
DOI: 10.1016/j.joule.2019.05.010
https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(19)30253-3?rss=yes#