固态电解质界面(SEI膜)的组成和性质对于电池性能有着十分关键的影响,但是由于缺乏相关检测手段,研究人员对于SEI膜的形成与作用机理尚不清楚。在本文中,美国橡树岭国家实验室的Jagjit Nanda和Guang Yang 等利用尖端增强的显微拉曼光谱(TERS)对不同恒流充放电周数下的无定形Si(a-Si)负极薄膜进行了研究。对于循环1周后的a-Si负极,他们通过TERS发现SEI膜的拓扑学特征与其化学构成与分布密切相关,这对应于二碳酸锂(LEDC)和聚环氧乙烷(PEO)类低聚物的分布。对于循环5周后的a-Si负极来说,后续的电化学循环由于LEDC的单体与二聚体占据主要因而SEI膜变得厚而粗糙。而对于循环20周后的a-Si负极来说,其TERS信号主要由各种形式的烷基碳酸锂和氟代物组成。因此,研究人员提出了Si负极表面SEI膜的纳米多层镶嵌模型。这项工作的意义不仅适用于硅这种中SEI在决定循环寿命性能和可逆性方面起着主导作用的材料,而且也适用于许多其他相关的电化学体系,如钠离子和多价氧化还原系统。
Jagjit Nanda and Guang Yang et al, Unraveling the Nanoscale Heterogeneity of Solid Electrolyte Interphase Using Tip-Enhanced Raman Spectroscopy, Joule, 2019
DOI: 10.1016/j.joule.2019.05.026
https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(19)30269-7?rss=yes#