单层过渡金属二硫族化物晶体(TMDC)可以与其他功能材料(例如有机分子)结合,形成具有可定制特性的各种异质结构。尽管许多工作表明超快电荷转移(CT)可能发生在有机-TMDC界面,但是有助于将界面CT激子分离成自由载流子的条件仍不清楚。堪萨斯大学Wai-Lun Chan团队采用时间分辨和稳态光电子能谱用于研究锌酞菁(ZnPc)/单层(ML)MoS2和ZnPc/块状MoS2界面的潜在能量分布,电荷转移和激子动力学。令人惊讶的是,尽管两个界面都具有II型带对准并且显示出低于100的飞秒CT,但是在两个界面处形成的CT激子显示出截然不同的进化动力学。 ZnPc/ML-MoS2表现得像典型的供体-受体界面,其中CT激子解离成电子-空穴对。相反,在ZnPc/块状-MoS2处发生反向电子转移,这导致在ZnPc中形成三重态激子。差异可以通过在ML-MoS2和块状-MoS2上沉积的ZnPc膜中发现的不同带弯曲量来解释。该研究表明,界面附近的潜在能量分布在电荷分离行为中起着重要作用。因此,仅考虑界面处的能级对准不足以预测是否可以从界面有效地产生自由电荷。
Kafle, T. R. et al. Effect of the Interfacial Energy Landscape on Photo-induced Charge Generation at the ZnPc-MoS2 Interface. J. Am. Chem. Soc., 2019
Doi:10.1021/jacs.9b05893.
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b05893