了解气体表面的反应动力学，例如在振动和平动激发(热)分子中键的断裂和形成，对多相催化过程的机理研究具有重要意义。虽然已经证实这种激发可以通过离解机制影响反应的发生，但对于缔合机制(气相反应物与表面吸附的物质直接碰撞)，只观察到转动激发影响反应活性。近日，日本筑波大学Junji Nakamura等多团队合作，报道了一个反应物分子的振动能量驱动的键形成反应，该反应通过 Eley–Rideal型机制发生，且单一碰撞发生。实验发现，分子束中的热CO2与预吸附的H原子直接作用于冷Cu(111)和(100)表面，形成甲酸盐物种。进一步实验结果与DFT计算一致表明，CO2的振动能比平动能更有效地促进反应，且反应速率与表面温度无关。
Jiamei Quan, Junji Nakamura*, et al. Vibration-driven reaction of CO2 on Cu surfaces via Eley–Rideal-type mechanism. Nat. Chem., 2019
DOI: 10.1038/s41557-019-0282-1
