Angew/AM 12篇,刘中民、郑南峰、周豪慎、李剑锋、吴宇恩等成果速递丨顶刊日报20190915
纳米人 纳米人 2019-09-15
1. AM:甲醇转化为烯烃(MTO)催化剂的最新进展

甲醇转化为烯烃,作为C1化学中的一个重要反应,为从非石油资源(如天然气和煤炭)生产基础化学品提供了另一条路径。甲醇-烯烃(MTO)催化是一项工艺开发,反应器设计和工艺盈利能力是必须考虑的关键因素。基于高效催化剂和高的流化技术,大连化学物理研究所在2010年建成了世界上第一个MTO工厂,同时化学家们更深入地了解了反应机理和催化原理,促进了催化剂和工艺的不断发展。

 

近日,中科院大连化学物理研究所刘中民Peng Tian等总结了MTO催化剂开发的最新进展,重点介绍了SAPO-34优化催化剂的进展,以及对乙烯或丙烯具有优先选择性的催化剂的开发研究。


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MiaoYang, Peng Tian,* Zhongmin Liu*, et al. Recent Progress in Methanol‐to‐Olefins(MTO) Catalysts. Adv. Mater. 2019,

DOI: 10.1002/adma.201902184

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201902181

 

2. Angew:氮杂卡宾稳定的Au25纳米团簇

表面有机配体对原子级精确的金属纳米团簇至关重要。制备高度稳定的金属纳米团簇用于液相催化仍具有挑战性。近日,厦门大学郑南峰芬兰于韦斯屈莱大学Hannu Häkkinen等报道了具有高温和空气稳定性的N-杂环卡宾稳定的[Au25(iPr2‐bimy)10Br7]2+iPr2‐bimy= 1,3‐diisopropylbenzimidazolin‐2‐ylidene)团簇,该团簇可用作炔酰胺与吲哚环异构化的均相催化剂。

 

[Au25(iPr2‐bimy)10Br7]2+由AuSMe2Cl和iPr2‐bimyAuBr前驱体由NaBH4还原得到。X-射线单晶衍射研究表明,该团簇的Au25内核由两个共顶点的Au13二十面体组成。有趣的是,该团簇可以在溶液中,80℃下在稳定12小时,优于用磷配体和硫醇配体保护的Au25纳米簇。DFT计算揭示了[Au25(iPr2‐bimy)10Br7]2+的电子和热稳定性的起源,并指明了可能的催化位点。


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HuiShen, Guocheng Deng, Hannu Häkkinen*,Nanfeng Zheng*, et al. HighlyRobust but Surface‐Active: N‐Heterocyclic Carbene‐Stabilized Au25 Nanocluster. Angew. Chem. Int.Ed., 2019

DOI:10.1002/anie.201908983

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201908983


3. AM:一种室温下合成金属单原子催化剂的新策略

单原子催化剂(SACs)具有最大的原子经济性和各种催化领域的优异性能,引起材料科学的关注。然而,SACs常规的合成方法具有高能量消耗,程序复杂,金属物质大量浪费和低产率等等问题,大大阻碍了它们的发展。近日,中科大吴宇恩等提出了一种简单的悬空键捕获策略,用于环境条件下,在易于接近的块状金属(例如Fe,Co,Ni和Cu)构建SACs。

 

当将氧化石墨烯(GO)与金属泡沫混合并在环境条件下干燥时,M0将电子转移到GO上的悬空氧基团,并获得Mδ+(0<δ<3)物种。同时,Mδ+与GO的表面氧悬空键配位形成M-O键。随后,在超声处理的帮助下,M-O键将金属原子从金属泡沫中拉出,得到M SAs/GO材料。这种室温合成方法是一种多功能的平台,可轻松低成本地制造SACs,这对它们的大规模生产和各种工业反应的实际应用至关重要。


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YuntengQu, Yuen Wu*, et al. Ambient Synthesis of Single‐Atom Catalysts from Bulk Metal via Trapping of Atoms by Surface Dangling Bonds. Adv. Mater. 2019,

DOI: 10.1002/adma.201904496

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201904496


4. Angew:原位光谱洞察双金属纳米催化剂ORR性能增强的起源

在分子水平上理解氧还原反应(ORR)机理对合理设计和合成高能的燃料电池催化剂至关重要。表面增强拉曼光谱(SERS)是一种功能强大的技术,能够检测低波数范围内表面物质的振动波动。

 

近日,厦门大学李剑锋程俊浙江师范大学Xiao-ShunZhou等合作,利用shell‐isolated纳米颗粒增强拉曼光谱(SHINERS)研究了Pt3Co纳米颗粒表面上的ORR过程。*OOH的直接光谱证据表明,ORR在酸性和碱性环境中都经历了在Pt3Co上的缔合机制。DFT计算表明弱的*O吸附源于Pt3Co表面的电子效应,并且可以用来解释ORR活性增强的原因。该工作表明SHINERS是一种用于实时观察催化过程的有前景的技术。


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Ya-HaoWang, Jia-Bo Le, Xiao-Shun Zhou*,Jun Cheng*, Jian-Feng Li*,et al. In situSpectroscopic Insight into the Origin of the Enhanced Performance of Bimetallicnanocatalysts towards ORR. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI:10.1002/anie.201908907

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201908907


5. AM: 三维自组装微电子器件: 概念、材料、应用

现代微电子系统及其组件本质上是3D设备,其已经变得更小和更轻,以便提高性能并降低成本。为了保持这种趋势,需要新颖的材料和技术,其在3D中提供比传统微电子更多的结构自由度,以及更容易的并行制造路线,同时保持与现有制造方法的兼容性。将初始平面膜自组装成复杂的3D架构提供了大量机会,以适应具有改进性能和更高集成密度的器件和系统中的薄膜微电子功能。

 

近日,莱布尼兹综合纳米科学研究所DaniilKarnaushenkoFeng ZhuOliverG. Schmidt回顾了该领域的现有工作,重点是从3D自组装构建的组件,并提供了他们在未来微电子世界中的应用潜力的展望。


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3D Self-Assembled Microelectronic Devices: Concepts, Materials, Applications. AM 2019.

DOI: 10.1002/adma.201902994

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201902994

 

6. AM: 实现更绿色和可持续的电能存储

金属二氧化碳电池,特别是锂二氧化碳和钠二氧化碳电池,为二氧化碳捕集以及具有高比能量密度的能量转换和储存提供了一种新颖且有吸引力的策略。但是,现有的一些科学问题和挑战限制了它们的实际应用。

 

近日,南京大学Ping He、周豪慎总结了Li-CO2和Na-CO2电池中阴极关键反应机理的最新进展。此外,还具体讨论了催化剂设计,电解质稳定性和阳极保护。最后研究人员还提出了几个创新方向的观点。 


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Mu,X. He, P. Zhou, H. et al. Li–CO2 and Na–CO2 Batteries: Toward Greenerand Sustainable Electrical Energy Storage. AM 2019.

DOI: 10.1002/adma.201903790

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201903790

 

7. Angew:Pyridinic-N-MoP位点协同作用:碱性溶液中析氢活性中心的确定

将过渡金属磷化物(TMP)包裹在N掺杂的C材料中是提高HER电催化剂活性和稳定性的有效策略。然而,TMP与N掺杂的载体如何协同作用,并且哪种构型的N(吡啶N,吡咯N和石墨N)起主要作用仍然不清楚。近日,清华大学Chen Chen等报道了一种MoP纳米颗粒包封在N掺杂碳空心球中(MoP@NCHSs)的HER电催化剂,其在碱性介质中显示出优异的HER活性和稳定性。

 

实验研究和理论计算结果表明,MoP与吡啶N的协同作用可以最有效地促进碱性介质中的HER; 它们的相互作用大大增加了N掺杂载体上的电子密度,从而加速了水分解。同时,在吡啶N-MoP相互作用位点,Mo的d带中心降低,弱化了Mo-Hads键,且吡啶N抑制了OH*的强吸附。


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DiZhao, Kaian Sun, Chen Chen*, et al. Synergistically Interactive Pyridinic‐N‐MoPSites: Identified Active Centers for Enhanced Hydrogen Evolution in AlkalineSolution. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI:10.1002/anie.201908760

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201908760


8. AM:基于益生菌孢子的可口服纳米粒子发生器用于癌症治疗

孢子是益生菌的一种休眠形式,它的疏水性蛋白壳层会在肠道微环境中发生解体进而使其萌发为具有代谢活性的营养细胞。有鉴于此,郑州大学王蕾教授张振中教授张云教授合作研制了一种可口服的纳米粒子(NPs)发生器。

 

实验利用脱氧胆酸(DA)对孢子进行修饰并利用其去负载化疗药物(DOX/SOR)从而构建了这种发生器。该发生器可以对负载的药物进行保护,使其安全达到肠道环境。随后,发生器的疏水蛋白壳层会发生分解,从而自主生成DOX/SOR/Spore-DA NPs并有效地穿透上皮细胞,从而增加其在基底外侧的药物释放效率。体内外研究表明,该纳米发生器可以在肠道内自主生成大量的NPs,从而也为癌症治疗提供了一种新的策略。


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Qingling Song, Lei Wang, Zhenzhong Zhang, Yun Zhang. et al. A Probiotic Spore-Based Oral Autonomous Nanoparticles Generator for Cancer Therapy. Advanced Materials. 2019

DOI:10.1002/adma.201903793

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201903793

 

9. AM: 三维蜂窝状结构助力高倍率长寿命FeF3-Li电池

金属氟化物-锂电池具有比锂硫电池还高的能量密度,因而被视为新一代轻质低成本可充电池的首选。然而,到目前为止,金属氟化物正极面临着电子电导率低、反应动力学缓慢等痼疾,并进一步造成了电压衰减、倍率性能不佳和容量衰减等诸多问题。

 

在本文中,中南大学/德国马普研究所Feixiang Wu中科大的Yan Yu等通过简单方法合成了具有三维蜂窝状结构的FeF3@C复合正极材料解决了上述问题。粒径10-15nm的FeF3纳米粒子均匀地负载在三维蜂窝状碳框架中,蜂窝壁及其六边形孔道为离子和电子的快速传输提供了足够的通道。因此,这种三维蜂窝状FeF3@C复合正极在活性物质载量高达5.3mg/cm2的状态下能够在100C的高倍率下稳定循环1000周。该研究结果表明三维蜂窝状结构是一种功能强大的金属氟化物转化型复合材料,可在金属氟化物锂电池中获得优异的电化学性能。


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FeixiangWu, Yan Yu et al, 3D Honeycomb Architecture Enables a High‐Rate and Long‐Life Iron (III) Fluoride–Lithium Battery,Advanced Materials, 2019

DOI: 10.1002/adma.201905146

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201905146?af=R

 

10. Angew: 抑制VOPO4·xH2O在水系锌电池中的分解和溶解,以提高电压和稳定性

目前已提出VOPO4·xH2O作为可充电水系锌电池的正极。然而,根据东北大学孙筱琪课题组的实验研究,发现它在常规Zn(OTf)2电解质中发生显著的电压衰减。该课题组进一步系统的研究表明VOPO4·xH2O在电解质中分解成VOx,在失去聚阴离子的诱导效应后电压开始下降。

 

因此,加入PO43-以改变分解平衡。电解质中高浓度的廉价且高度可溶的ZnCl2盐进一步防止活性物质溶解。正极在13m ZnCl2 /0.8mH3PO4含水电解质中显示出稳定的容量和电压保持率,与Zn(OTf)2中的正极直接形成鲜明对比,其中分解产物VOx在循环中提供最大的电化学活性。H+和Zn2+按顺序嵌入结构中,提供170 mAh/g的高容量。


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Hua-Yu Shi, Yu Song, Zengming Qin, Cuicui Li, Di Guo, Xiao-Xia Liu, Xiaoqi Sun,Inhibiting VOPO·xHO Decomposition and Dissolution in Rechargeable Aqueous Zinc Batteries to Promote Voltage and Capacity Stabilities, Angewandte ChemieInternational Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201908853

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201908853

 

11. Angew:10.79%效率!全无机CsPbBr3钙钛矿太阳能电池

唐群委团队制备了通过增加间隙氧量而具有增强的空穴传输特性的M-取代的p-型无机Cu(Cr,M)O2(M = Ba2+,Ca2+或Ni2+)纳米晶体,以有效地从钙钛矿中提取空穴,提高钙钛矿太阳能电池性能。具有FTO/c-TiO2/m-TiO/CsPbBr3/ Cu(Cr,M)O2/C的器件结构的全无机CsPbBr3电池实现了高达10.18%的效率,并且通过掺杂Sm3+离子,将效率增加至10.79%。稳定性也有所提升。


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Hole Boosted Cu(Cr,M)O2 Nanocrystals for All‐Inorganic CsPbBrPerovskite Solar Cells, Angew, 2019

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201910843

 

12. Angew:可成像细胞内HSNO的双响应性荧光探针

HSNO是一种最简单的S-亚硝基硫醇分子,它也是连接H2S和NO两种细胞氧化还原调控信号分子的关键中间体。然而,目前人们对HSNO的化学生物学作用仍然知之甚少,主要的原因在于缺乏可在生物系统中选择性检测HSNO的有效策略。

 

华盛顿州立大学Ming Xian教授团队制备了首个用于检测HSNO的荧光探针TAP-1。实验结果表明,TAP-1在水介质和细胞中对HSNO都具有很高的检测选择性和敏感性。因此这一研究也为了解HSNO的生物学作用提供了一个新的高效工具。


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WeiChen, Ming Xian. et al. Rational Design of a Dual-Reactivity Based FluorescentProbe for Visualizing Intracellular HSNO. Angewandte Chemie International Edition. 2019

DOI:10.1002/anie.201908950

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201908950

 

13. Chem. Rev.:用于预防和治疗心力衰竭的纳米技术

成年心肌在损伤后往往再生能力有限,而目前的临床治疗对与梗死心脏来说也效果一般,并会导致受损心脏发生扩大和重构以维持其生理功能。但是这些重构过程也会最终导致缺血性心肌病和心力衰竭(HF)。最近研究表明,一些新兴的治疗方法如再生疗法和纳米药物治疗等可以在动物模型上有效预防心衰后的心肌梗死。然而,这些临床前的技术还无法直接用于对缺血性损伤患者进行治疗,这是由于纳米生物医学和临床应用之间还存在着一个巨大的鸿沟。

 

密歇根州立大学Morteza Mahmoudi团队对开发高效的心脏再生疗法所涉及的多个领域,包括心脏病学、细胞和分子生物学、生物化学、化学、机械和材料科学等方面的研究进行了综述和总结,通过将多学科知识进行交叉也有助于为开发新的、更安全、更有效的方法来能够降低HF患者的发病率和死亡率。


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MohammadJavad Hajipour, Morteza Mahmoudi. et al. Nanoscale Technologies for Preventionand Treatment of Heart Failure: Challenges and Opportunities. Chemical Reviews.2019

DOI:10.1021/acs.chemrev.8b00323

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.8b00323

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