1. Nature Commun.:负载mRNA的纳米载体对巨噬细胞进行基因编程对抗肿瘤
肿瘤相关巨噬细胞(TAMs)通常表现为M2表型,这使得它们会产生免疫抑制并促进肿瘤生长。而若将这些TAMs重编程为M1表型则可以阻止它们的促癌活性并实现抗肿瘤免疫,但要实现这一目标往往也会引发是非特异性的系统性炎症。
美国弗雷德•哈钦森癌症研究中心M.T. Stephan团队制备了一种纳米载体,它可以在不引起全身毒性的情况下,通过靶向递送体外转录的mRNA来对TAMs进行重编程。
实验在卵巢癌、黑色素瘤和胶质母细胞瘤模型上证明了通过注射负载干扰素调节因子5的mRNA的纳米粒子可以活化激酶IKKβ来逆转TAMs的免疫抑制和促肿瘤功能,并可对TAMs进行重编程使其具有抗肿瘤免疫的活性。研究进一步表明,这种纳米试剂可以被安全地重复给药,因此它有望在临床应用中实现不破坏免疫稳态的全身治疗。
F.Zhang, M.T. Stephan. et al. Genetic programming of macrophages to performanti-tumor functions using targeted mRNA nanocarriers. NatureCommunications. 2019
https://www.nature.com/articles/s41467-019-11911-5
2. JACS:在杂化的中空介孔有机硅纳米颗粒上进行原位聚合用于精准诊疗
光学诊疗是指利用光化学手段对癌症进行诊断和治疗,包括成像指导的光热/化疗、光热/光动力治疗和光动力/化疗等,它也是精准医学领域的一个重要典范。中南大学容鹏飞教授、王维教授和美国NIH陈小元教授合作报道了一种特殊的原位骨架生长的方法,即在中空介孔有机硅(HMO)骨架内巧妙地将二亚胺(PDI)进行原位杂化,进而合成了一种新型的光学诊疗试剂。PDI与HMO的结合可以使二氧化硅纳米颗粒(HMPDINs)具有较好的荧光和光声信号,可用于进行增强的荧光和光声成像。
同时,有机硅壳层可与也能64Cu同位素进行化学螯合从而实现PET成像。此外,实验进一步在HMPDINs的中空结构中原位生长热敏聚合物 (TP)以提高其负载能力,并可防止疏水药物SN38的发生渗漏。而在近红外激光照射下,该杂交PDI会产生热量并触发TP发生变形,从而在肿瘤区域内释放药物。这一研究开发的有机-无机混合纳米药物不仅具有更好的肿瘤诊疗效果,而且也为设计功能强大的诊疗平台提供了新的方案。
ZhenYang, Wenpei Fan, Pengfei Rong, Wei Wang, Xiaoyuan Chen. et al. PrecisionCancer Theranostic Platform by In Situ Polymerization in Perylene Diimide-Hybridized Hollow Mesoporous Organosilica Nanoparticles. Journal of the American Chemical Society. 2019
DOI:10.1021/jacs.9b06086
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b06086
3. JACS:Cu原子锚定在Pd/HyWO3-x青铜纳米线上提高太阳能驱动的RWGS性能
用Pd修饰的氢青铜WO3纳米线(Pd/HyWO3-x)能有效地捕获从紫外到近红外波长范围的光并催化逆水煤气变换反应(RWGS)。近日,多伦多大学Geoffrey A. Ozin等报告了一种合成策略,将Cu(I)OtBu锚定在青铜的Brønsted酸性质子上,再涂覆到Pd/HyWO3-x表面,提高这类光催化剂的性能。
作者对所得材料进行了一系列表征,包括电子显微镜和X射线吸收光谱。此外,原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)研究表明,对于光驱动的RWGS反应,Cu(低至0.2 at.%)有助CO2形成表面羧酸盐物种,从而使CO产量增加300-500%。这种金属锚定方法能够对金属氧化物纳米材料表面进行原子精确的改性并应用于催化,避免了复杂和昂贵的原子层沉积过程的需要。
YoungFeng Li, Geoffrey A. Ozin*, et al. Cu Atoms on Nanowire Pd/HyWO3-x BronzesEnhance the Solar Reverse Water Gas Shift Reaction. J. Am. Chem. Soc., 2019
DOI: 10.1021/jacs.9b08030
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b08030
4. AM: 外延WO3薄膜导热系数的异常缺陷依赖性
晶格缺陷通常会降低晶格热导率,这已经在诸如热电能量转换的应用中被广泛利用。麻省理工学院Caroline A. Ross团队在外延WO3薄膜中证明了晶格热导率对点缺陷的异常依赖性。取决于衬底,外延WO3的晶格随着质子通过电解质门控插入而膨胀或收缩,或者通过调节生长条件引入氧空位。观察到的晶格体积而不是缺陷浓度在确定热导率中起主导作用。
随着质子嵌入,热导率明显增加,这与点缺陷通常降低晶格热导率的预期相反。通过电解质门控可以使热导率动态变化约为1.7,并通过调节膜生长期间的氧气压力进行调节。电解质门控引起的热导率和晶格尺寸的变化通过多个循环是可逆的。这些发现不仅扩展了对复杂氧化物中热传输的基本理解,而且提供了动态控制热导率的途径。
Ning,S., Huberman, S. C., Ding, Z., Nahm, H.‐H., Kim, Y.‐H., Kim, H.‐S., Chen, G., Ross, C. A.,Anomalous Defect Dependence of Thermal Conductivity in Epitaxial WO3 ThinFilms. Adv. Mater. 2019, 1903738.
DOI: 10.1002/adma.201903738
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201903738
5. AM:纳米免疫转换器支架材料用于增强免疫检查点阻断治疗
基于免疫检查点阻断(ICB)的癌症免疫治疗仍存在着效率较低和全身毒性大的问题。而为了解决这些问题,就需要开发一种新的治疗平台来将非免疫原性肿瘤转化为免疫原性表型。成均馆大学Yong Taik Lim团队设计了一种支架材料,并利用其负载包裹有瑞喹莫德(iNCVs (R848))的纳米免疫转换器和阿霉素(dox)。
实验结果表明,该支架可以持续释放包封的iNCVs (R848)和阿霉素,因此它不仅可以减少肿瘤中的免疫抑制细胞,而且可以增强全身的抗肿瘤免疫反应并最大限度地降低全身毒性。综上所述,这种可以重塑肿瘤微环境(TME)的支架材料可有效预防术后肿瘤的复发和转移。
Immune Nanoconverters for Reverting Immunosuppression and Enhancing Immune Checkpoint Blockade Therapy. Advanced Materials. 2019
DOI:10.1002/adma.201903242
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201903242
6. EES: 高催化活性的金属硼化物HCP Pd2B用于析氢反应
电解水产氢是氢能源利用中的重要一环,但传统的贵金属催化剂存在高成本和低稳定性的问题。具有密堆六方结构的Pd2B热力学稳定,理论计算表明其具有优于Pt的高催化活性。
最近,复旦大学的刘智攀教授课题组以PdII-乙酰丙酮化物为金属硼化物的前驱体,以二甲胺硼烷为硼源,通过简单的溶剂热法制备了具有密堆六方结构、高表面积、高催化活性和高稳定性的Pd2B催化剂。Pd2B催化剂的电化学活性表面积可达24.6 m2/gPd,在10 mA/cm2处的过电位为15.3 mV,Tafel斜率仅为22.5mV/dec,12h后HER活性仍保持97.6%,催化活性和稳定性明显优于传统的Pt/C催化剂。
LinChen, Ling-Ran Zhang, Ling-Yan Yao, Ya-Hui Fang, Lin He, Guang-Feng Wei*,Zhi-Pan Liu*. Metal boride better than Pt: HCP Pd2B as asuperactive hydrogen evolution reaction catalyst. Energy & Environmental Science, 2019.
DOI:10.1039/c9ee01564g
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ee/c9ee01564g#!divAbstract
7. ACS Nano: 透明木材有望取代玻璃用作高性能建筑材料
当前,能源紧缺问题日益严重,而据统计建筑能耗占社会总能耗的40%左右,因此,建筑节能是缓解能源短缺,促进经济可持续发展的一项重要工作。用于门窗的玻璃是继水泥和钢材之后的第三大建筑材料,对建筑节能减排至关重要。传统玻璃虽然具有很高的透光率,但热导率较高,不利于能量的高效利用,因此开发开发一种同时具有高透光率和优异隔热性能的新型材料来替代玻璃,对于节能减排具有重要意义。
近日,马里兰大学的胡良兵教授课题组通过NaClO脱除木材中的木素质和纤维素和聚合物渗透的方法制备得到一种透明的木材复合材料。木素质的去除不仅增加了木材的多孔结构,促进聚合物的渗透,而且极大削弱了光在木材中的散射和反射,使透光率高达90%,雾度被降低至10%,而且该透明木材材料具有优异的隔热性能,其热导率仅为普通玻璃的1/3,此外,该复合材料还具有很好的韧性和延展性,有利于加工成板状材料。该兼具高透光率、低热导率和较好机械性能的透明木材复合材料有望代替传统玻璃成为潜在的建筑门窗材料。
ChaoJia, Chaoji Chen, Ruiyu Mi, Tian Li, Jiaqi Dai, Zhi Yang, Yong Pei, Shuaiming He, Huiyang Bian, Soo-HwanNathaniel Jang, Junyong Zhu, Bao Yang, and Liangbing Hu*. Clear Woodtowards High Performance Building Materials. ACS Nano, 2019
DOI:10.1021/acsnano.9b00089
https://doi.org/10.1021/acsnano.9b00089
8. ACS Nano: 设计磺化石墨烯量子点,合成高传导和高稳定的GO膜
氧化石墨烯膜(GO膜)可以构筑规整连续的纳米通道,有利于离子、分子或质子的快速传递,是一种非常有潜力的质子交换膜。然而,用于增强GO膜结构稳定性而添加的交联剂常会与GO表面质子传导的主要位点的含氧集团反应,导致质子传导率降低,因此,制备同时具有高质子传导率和稳定结构的GO膜仍是一个较大的挑战。
近日,天津大学的姜忠义教授和吴洪教授团队利用GO表面和边缘具有不同化学结构的特点,设计制备了磺化石墨烯量子点(SGQD),然后利用真空辅助组装技术合成了GO/SGQD膜。在面内传导功能区,SGQD和GO之间的sp2共轭π-π相互作用为质子传递提供了质子供体,而在边缘非传导功能区,两者之间的静电相互作用有助于提升膜的结构稳定性。在348.15K和100%RH条件下,GO/SQGD膜的质子传导率可达到324 mS/cm,最大单电池输出功率可达到161.6mW/cm2。本研究为解决氧化石墨烯(GO)膜质子传导率和水稳定性之间的强耦合性的问题提供了一种新的思路。
Benbing Shi, Hong Wu*, Jianliang Shen, Li Cao, Xueyi He, Yu Ma, Yan Li,Jinzhao Li, Mingzhao Xu, Xunli Mao, Ming Qiu, Haobo Geng, Pengfei Yang, ZhongyiJiang*. Control of Edge/in-Plane Interactions toward Robust, HighlyProton Conductive Graphene Oxide Membranes. ACS Nano, 2019.
DOI:10.1021/acsnano.9b04156
https://doi.org/10.1021/acsnano.9b04156
9. ACS Energy Lett.: 简易空穴传输材料:连接位置对钙钛矿太阳能电池光伏性能的关键作用
在钙钛矿太阳能电池中,空穴传输层的薄膜形貌是决定电池电荷转移和界面性能的关键因素。 近日,武汉大学Zhen Li、Qianqian Li联合西南大学Linna Zhu通过引入N-(4-甲氧基苯基)-9,9-二甲基-9H-芴-2-胺(F(Me)NPh)作为不同键位的外围基团,合成了三种具有不同分子构型的基于二苯并[a,c]咔唑(DBC)的空穴传输材料(HTM)。具有扭曲和不对称结构的DBC-2实现了20.02%的最高转换效率。而且,相应的无掺杂剂器件在手套箱和环境条件下表现出16.43%的PCE和良好的器件稳定性。
Liu, F. Li, Z. Li Q. Zhu, L. et al. Facile-effectiveHole Transporting Materials Based on Dibenzo[a,c]carbazole: The Key Role ofLinkage Position to Photovoltaic Performance of Perovskite Solar Cells. ACS Energy Lett. 2019
DOI: 10.1021/acsenergylett.9b01539
https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acsenergylett.9b01539?rand=olmjkb74
10. ACS Energy Lett.: 2-甲氧基乙醇辅助钙钛矿光伏模组,19.44%效率!
Nam-Gyu Park团队通过前驱体工程,结合气刀辅助棒涂布机制备大面积钙钛矿薄膜。在由2-甲氧基乙醇(2ME)中的甲基碘化铵(MAI)和碘化铅(PbI2)组成的母液中化学计量加入乙酸铅(PbAc2),得到MAPbI3和副产物甲基铵酸盐(MAAc)。
可以在MAAc存在下控制晶体生长,同时干燥湿膜。平均功率转换效率(PCE)达到15.14%。当在含有PbAc2的前体溶液中加入0.12 mol%碘化胍(GAI)时,载流子寿命进一步提高了约46%,制备的大面积(46 cm2)钙钛矿膜的模组显示PCE为19.44%,PCE为13.85%,模块的有效面积为16 cm2。
Precursor Engineering for Large-area Perovskite Solar Cell with >19% Efficiency, ACSEnergy Lett.2019
https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acsenergylett.9b01735?rand=qwav2bkz
11. AFM: 纳米颗粒的可控组装和时间/空间角度的设计调控
纳米颗粒(Nanoparticles,NPs)具有重要的科学研究价值,它搭起了大块物质和原子、分子之间的桥梁。NPs具有颗粒尺寸小、比表面积大、表面能高、表面原子所占比例大等特点,在纳米尺度上还具有表面效应、小尺寸效应和宏观量子隧道效应等,在催化、传感、半导体、能源和医药等领域具有巨大的应用潜力。
最近,北京航空航天大学的江雷院士和刘明杰教授综述了纳米颗粒在可控组装和时间/空间角度的设计调控两方面的研究进展。纳米颗粒的可控组装包括纳米颗粒的分散、聚集以及功能化,纳米颗粒的调控主要包括时间/空间角度的设计原理以及纳米颗粒的一些重要应用领域研究实例。本综述对NPs的进一步研究和应用提供了良好的帮助,相信未来NPs一定会迅速发展并得到广泛应用。
RuochenFang, Mingjie Liu*, Lei Jiang*. Design of NanoparticleSystems by Controllable Assembly and Temporal/Spatial Regulation. AdvancedFunctional Materials, 2019
DOI:10.1002/adfm.201903351
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.201903351
12. Nano Lett: 将病毒光粒子转化为近红外荧光量子点标记的活性肿瘤靶向纳米载体用于药物递送
纳米尺寸的溶瘤性病毒光粒子(L-particles),由病毒的包膜和几种衣壳蛋白组成,没有核衣壳,从子代病毒粒子中分离。非传染性的L-particles经历与成熟溶瘤病毒体相同的内化过程,在靶向治疗平台表现出巨大的潜力。然而,由于缺乏将L-particles转化为纳米载体的有效方法,基于L-particles的治疗平台在临床应用中较为少见。
在此,武汉大学庞代文研究团队已开发出一种方便而温和的策略将L-particles转化为近红外(NIR)荧光Ag2Se量子点标记的活性肿瘤靶向纳米载体,用于实时原位成像和药物输送。利用电穿孔技术,L-particles可被超小型水分散性NIR荧光Ag2Se QDs标记(标记率可达85%),并且能够负载抗肿瘤药物(负载效率约为87%)。同时,通过利用病毒的感染机制,病毒L-particles能够识别并进入肿瘤细胞而无需进一步修饰。总之,该方法可以同时有效地获得可追踪且具有活性的肿瘤靶向治疗诊断纳米载体。这种从病毒L-particles转化而来的多功能纳米载体具有良好的肿瘤靶向性、体内肿瘤成像及抗肿瘤作用的优异性能,为天然治疗性纳米平台的开发开辟了新的思路。
ChengLv,Tian-Yu Zhang,Dai-Wen Pang.et al. Transformation of Viral Light Particlesinto Near-Infrared Fluorescence Quantum Dot-Labeled Active Tumor-TargetingNanovectors for Drug Delivery. Nano Lett.2019.
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.9b02483