催化前沿每周精选丨0902-0908
纳米人 纳米人 2019-09-17

1. 伯尔尼大学&同济大学Nature Chemistry: 聚乙炔单链的表面合成与表征

聚乙炔(PA)由sp2杂化的碳原子形成的一维碳链组成,其中碳原子既有顺式构型又有反式构型。由于其简单的化学结构和特殊的电子性质,PA是了解导电聚合物电荷传输性质的理想体系。在本文中,瑞士伯尔尼大学的Roman Fasel 同济大学的Wei Xu等报道了顺式和反式PA链的表面合成及其原子尺度的表征。

 

他们利用非接触型原子力显微镜对单链PA的结构进行了表征,并通过解析单键单元证实了PA的形成。角分辨光发射光谱表明当通过掺杂诱导抑制铜(110)晶面上反式PA的佩尔斯键交替时,PA单链发生了从半导体态向金属态的转变。随着氧化铜的嵌入,电子去耦的反式PA链的带隙变为2.4 eV。该项研究为研究实空间和倒易空间中的单PA链提供了借鉴,并可以进一步扩展到研究导电聚合物中非线性激子的固有特性中去。

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Shiyong Wang, Roman Fasel, Wei Xu et al, On-surface synthesis and characterization of individual polyacetylene chains, Nature Chemistry, 2019

https://www.nature.com/articles/s41557-019-0316-8

 

2. 莱斯大学Nature Energy: 使用固体电解质电催化CO2还原

电催化CO2还原通常在诸如KHCO3(aq)的溶液电解质中进行,其允许电极之间的离子传导。因此,形成的液体产物与溶解的盐混合,需要能量密集的下游分离。莱斯大学Haotian Wang团队报道了在使用固体电解质的电池中将CO2连续电催化转化为纯液体燃料溶液,其中电化学产生的阳离子(例如H+)和阴离子(例如HCOO-)结合形成纯产物溶液而不与其他离子混合。

 

在阴极使用HCOOH选择性(法拉第效率> 90%)和易于缩放的Bi催化剂,展示了浓度高达12 M的纯HCOOH溶液的生产。还研究100 h连续稳定生成0.1 M HCOOH,可忽略不计选择性和活性降低。还使用Cu催化剂证明了其他无电解质的C2+液体含氧化合物溶液(包括乙酸,乙醇和正丙醇)的生产。最后,该固体电解质CO2还原装置还可以进行定制,以适应其他更复杂的实际应用。

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Continuous production of pure liquid fuel solutions via electrocatalytic CO2 reduction using solid-electrolyte devices,Nature Energy, 2019,

https://www.nature.com/articles/s41560-019-0451-x

 

3. Nature Chemistry 观点:催化剂袋的在线计算机辅助设计

利用计算机辅助设计可以加快催化剂的工业化进程。为了达到这一目的,研究人员将分子催化剂的特性浓缩成数字描述符,然后用它们来关联催化剂的反应性和催化剂结构。基于这些参数,研究人员引入了地形立体图来提供催化剂袋的三维图像。由于催化剂袋是底物结合和反应的区域,因此可以通过改变各种参数对其进行可视化和重塑。

 

这些地形空间图,特别是与密度泛函理论计算结合使用时,能够快速探索催化剂结构的改性,使化学界能够广泛采用计算机在线设计的新型催化剂。在本文中,阿卜杜拉国王科技大学的Luigi Cavallo等讨论了催化剂袋地形立体图的应用,以期对现有催化剂的催化行为与催化参数进行整合,从而为在线设计新型高效催化剂提供参考。

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Laura Falivene, Luigi Cavallo et al, Towards the online computer-aided design of catalytic pockets, Nature Chemistry, 2019

https://www.nature.com/articles/s41557-019-0319-5

 

4. 北卡罗来纳大学教堂山分校&大连理工大学PNAS: NiO介导的染料敏化光电合成池用于高效水氧化

在用于CO2还原或水分解的光电化学池的发展过程中,一个主要的挑战就是光电极上会析出氧气。在合适的半导体电极中,水的氧化催化必然会与可见光在半电池组件中的吸收结合在一起。在本文中,北卡罗来纳大学教堂山分校的Thomas J. Meyer大连理工大学的Fei Li等报道了一种可用于稳定水氧化催化的电极,这种电极能够将光吸收剂、中间电子供体层以及水的氧化催化等功能结合在一起助力光驱动的水氧化分解。

 

在将电极组装在SnO2/TiO2纳米颗粒电极上的过程中,他们将Ru(Ⅱ)-多吡啶配合物作为光吸收剂,将NiO沉积为供体电子包覆层,将Ru(Ⅱ)-2,2'-联吡啶-6,6'-二羧酸盐作为催化氧化剂。在最终电极中,添加NiO覆盖层提高了产物的水氧化性能,最终电极在Ph=4.65的溶液中以1.1mA/cm2的光电流密度工作2小时,不分解。研究人员认为NiO作为光吸收体和催化剂之间的电子转移介质的作用提高了光电极的性能。

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Degao Wang, Thomas J. Meyer, Fei Li et al, A stable dye-sensitized photoelectrosynthesis cell mediated by a NiO overlayer for water oxidation , PNAS, 2019

DOI: 10.1073/pnas.1821687116

https://www.pnas.org/content/early/2019/09/04/1821687116.short?rss=1

 

5. Nat. Commun.:O2到H2O2,过渡金属单原子配合物有奇招

电化学氧还原既可以通过2e-途径转化为过氧化氢(H2O2),也可以通过4e途径转化为水,前者已经作为一种绿色的H2O2合成方法吸引了广泛关注。近日,哈佛大学的Haotian Wang斯坦福大学的Samira Siahrostami等通过对碳纳米管中不同过渡金属单原子配合物的氧还原途径的调控,发现Fe-C-O可以作为一种高效的过氧化氢催化剂,在0.1M KOH中起始电位只有0.822 V(vs. RHE)。另外,无论是在碱性还是中性pH值下,H2O2的选择性都在95%以上。后续理论计算表明,Fe-C-O是通过2e-途径转化为过氧化氢的关键催化位点。

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Kun Jiang, Seoin Back, Austin J. Akey, Chuan Xia, Yongfeng Hu, Wentao Liang, Diane Schaak, Eli Stavitski, Jens K. Nørskov, Samira Siahrostami & Haotian Wang. Highly selective oxygen reduction to hydrogen peroxide on transition metal single atom coordination. Nat. Commun., 2019

DOI:10.1038/s41467-019-11992-2

https://www.nature.com/articles/s41467-019-11992-2

 

6. Nat. Commun.:MoVTeNb氧化物用于乙烷氧化脱氢

乙烷氧化脱氢(ODH)是生产乙烯的一种有效途径。Mo-V混合金属氧化物的M1晶相是该反应的优良催化剂。近日,慕尼黑工业大学的Johannes A. LercherMaricruz Sanchez-Sanchez等发展了一种水热合成方法,以难溶金属氧化物为前驱体,生成具有高表面积的M1晶相,该方法生成M1晶相的温度为190°C,比目前合成条件下的温度低约400℃。

 

后续研究中,作者采用分光光度法对溶解的多金属氧酸盐离子和结晶相的演化过程进行了研究。研究发现,与传统方法制备的催化剂相比,该方法制备的催化剂具有更高的ODH活性。高活性不仅是由于高比表面积,而且由于M1晶相表面暴露了高浓度的催化活性位点。

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Daniel Melzer, Gerhard Mestl, Klaus Wanninger, Yuanyuan Zhu, Nigel D. Browning, Maricruz Sanchez-Sanchez & Johannes A. Lercher. Design and synthesis of highly active MoVTeNb-oxides for ethane oxidative dehydrogenation.Nat. Commun., 2019

DOI:10.1038/s41467-019-11940-0

https://www.nature.com/articles/s41467-019-11940-0

 

7. Nat. Commun.:高熵合金高效分解氨

氨是一种很有发展前途的储氢液体燃料,但其大规模应用受到贵金属钌(Ru)催化剂需求的限制。有鉴于此,美国约翰霍普金斯大学Chao Wang美国马里兰大学胡良兵伊利诺伊大学Reza Shahbazian-Yassar匹兹堡大学Guofeng Wang等报道了利用富含稀土元素的新型高熵合金(HEA)催化剂进行高效氨分解的研究。

 

研究发现,与Ru催化剂相比,这些HEA纳米粒子对氨分解的催化活性和稳定性显著增强。通过改变Co/Mo比值进行调控,从而优化表面性能,使不同反应条件下的反应活性最大化。该项工作证实了HEAs在催化化学和能量转换方面的巨大潜力。

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Pengfei Xie, Yonggang Yao, Zhennan Huang, Zhenyu Liu, Junlei Zhang, Tangyuan Li, Guofeng Wang, Reza Shahbazian-Yassar, Liangbing Hu & Chao Wang. Highly efficient decomposition of ammonia using high-entropy alloy catalysts. Nat. Commun.,2019

DOI:10.1038/s41467-019-11848-9

https://www.nature.com/articles/s41467-019-11848-9

 

8. Nat. Commun.: 轨道调控平衡氢吸附/解吸,实现高效HER

氢吸附/解吸行为在析氢反应(HER)催化中起关键作用。近日,蔚山国立科学技术研究所Jong-Beom Baek南京信息工程大学Yunfei Bu中科大Zhengping Fu等多团队合作,报道了通过引入环境电负性碳/氮(C/N)原子调控轨道合理平衡氢吸附/解吸。

 

理论计算表明,铱(Ir)位点的空d轨道可以通过环境电负性C / N和Ir原子之间的相互作用来减少,这平衡了Ir位点周围的氢吸附/解吸,加速了相关的HER过程。值得注意的是,将少量Ir纳米颗粒(7.16wt%)锚固在氮化碳基质中,所得的催化剂具有显著增强的HER性能:达到10 mA cm−2电流密度过电位仅4.5 mV;在10 mV质量活性达1.12 A mg Ir−1;在25 mV TOF达4.21 H2s−1,优于Ir纳米颗粒和商用Pt/C。

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Feng Li, Yunfei Bu*, Zhengping Fu*, Jong-Beom Baek*, et al. Balancing hydrogen adsorption/desorption by orbital modulation for efficient hydrogen evolution catalysis. Nat. Commun., 2019

DOI: 10.1038/s41467-019-12012-z

https://www.nature.com/articles/s41467-019-12012-z

 

9. Nat. Commun.:CO加氢反应过程中的速率和选择性的滞后效应

钴基催化剂虽然在费托合成中已经使用了几十年,但对于反应中Co-Co2C相变动力学是如何驱动其催化性能的研究却很少。有鉴于此,华盛顿州立大学的Norbert Kruse教授课题组深入研究了钾促进的Co/MnOx催化剂在费托反应中的滞后效应。

 

研究发现,在催化反应过程中不断改变H2/CO分压,长链烷烃和端基功能化产物(醛、醇、烯烃)的反应速率和选择性均表现出双稳态。其中一氧化碳的转化率和官能化产物的选择性呈顺时针滞后,而长链烷烃的选择性则呈逆时针方向。作者通过原位x射线衍射和高分辨透射电镜证实了Co-Co2C相变可以驱动费托合成反应中活性/选择性的双稳态。

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Yizhi Xiang, Libor Kovarik & Norbert Kruse. Rate and selectivity hysteresis during the carbon monoxide hydrogenation over promoted Co/MnOx catalysts. Nat. Commun.,2019

DOI:10.1038/s41467-019-11836-z

https://www.nature.com/articles/s41467-019-11836-z

 

10. Nat. Commun.:如何解决Pd基催化剂电化学过程中的CO中毒问题?

Pd金属和Pd基合金催化剂可以在过电位几乎为零的情况下高选择性地将CO2转化为HCOO-,但是CO中毒引起的催化剂活性降低限制了它们的进一步实际应用。

 

有鉴于此,韩国科学技术学院Byoung Koun MinYun Jeong Hwang国立首尔大学Ki Tae Nam等通过交替使用还原电位和氧化电位,发现在至少45小时内,可以达到100%的电流密度稳定性和97.8%的HCOO-选择性。研究发现,实现这一反应的关键在于通过控制氧化过程中的参数来选择性地去除CO,这一策略是基于HCOO-和CO生成反应中不同的可逆性。除此之外,作者还发现静电位电解会导致CO吸附和随后的脱水,从而降低HCOO-选择性。

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Chan Woo Lee, Nam Heon Cho, Ki Tae Nam, Yun Jeong Hwang & Byoung Koun Min. Cyclic two-step electrolysis for stable electrochemical conversion of carbon dioxide to formate. Nat. Commun.,2019

DOI:10.1038/s41467-019-11903-5

https://www.nature.com/articles/s41467-019-11903-5

 

11. 中科大JACS:利用强电子金属载体相互作用制备高活性高稳定的单原子催化剂

由于金属原子的高表面自由能,开发高活性高稳定性的金属单原子催化剂(SAC)仍具有挑战。近日,中科大Junling Lu等多团队合作,通过强电子金属载体相互作用(EMSI)在Co3O4上制备了5d状态的Pt1单原子催化剂,该SAC在室温下催化氨硼烷脱氢产氢气的活性比在其它载体上的高出68倍。

 

更重要的是,该催化剂还表现出优异的抗烧结和抗浸出稳定性,与在其它Pt单原子和纳米颗粒催化剂上观察到的快速失活形成鲜明对比。详细的光谱表征和理论计算表明,EMSI可以调整Pt1单原子未被占据的5d态,调节氨硼烷的吸附并加速氢解吸,从而大大提高了活性。此外,作者进一步用该方法成功制备了Pd1/Co3O4催化剂。该工作为设计具有高活性和稳定性的先进SAC提供了一种新的有前景的方法。

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Junjie Li, Qiaoqiao Guan, Hong Wu, Junling Lu*, et al. Highly Active and Stable Metal Single-Atom Catalysts Achieved by Strong Electronic Metal-Support Interactions. J. Am. Chem. Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b06482

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b06482

 

12. JACS:通过非共价超分子组装提高光催化CO2还原性能

近日,加州大学圣地亚哥分校Clifford P. Kubiak等通过添加酰胺取代基与Re联吡啶催化剂和Ru光敏剂系统(ReDAC/RuDAC)产生氢键相互作用来提高光催化CO2还原性能,生成一氧化碳(CO)和碳酸盐/碳酸氢盐。与未取代的Ru光敏剂(RuBPY)和ReDAC(TONCO)相比,该系统生成CO的TON(TONCO = 100±4)和量子产率(ΦCO= 23.3±0.8%)增加了三倍以上。

 

在DMF,一种破坏氢键的溶剂中,ReDAC/RuDAC系统催化性能下降,而对照体系性能增加,表明氢键在通过超分子组装增强光催化减少CO2中的作用。进一步实验也表明,光催化的增强不是由于催化剂或光敏剂的固有性质的差异,而是由于它们之间的氢键相互作用。

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Po Ling Cheung, Clifford P. Kubiak*, et al. Improving Photocatalysis for the Reduction of CO2 through non-Covalent Supramolecular Assembly. J. Am. Chem. Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b07067

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b07067

 

13. 耶鲁大学JACS:CoP上的氢

磷化钴(CoP)在地球上储量丰富,是代替贵金属催化剂用于析氢反应(HER)的最有希望的材料之一。HER的关键是H原子的结合。虽然理论研究已经计算出与过渡金属磷化物表面结合的氢的优选位点和能量学,但是直接的实验研究很少。近日,耶鲁大学Murielle F. DelleyJames M. Mayer等描述了与CoP结合的氢的化学计量和热化学的测量。作者研究了在酸性预处理后呈现磷化物表面的中尺度CoP颗粒和胶体CoP纳米颗粒。

 

在H2处理大约1小时后,大量氢引入了CoP,作者使用炔烃氢化和与苯氧基进行的H原子转移反应来量化了H的量,发现每CoP单位0.2H,每个表面Co或P原子约1H。基于CoP与各种分子供/接受氢试剂的反应性,CoP上H原子的结合自由能的分布估计约为51-66kcal mol-1(ΔG°H = ~0至-0.5 eV vs. H2)。进一步研究给出了氢化CoP结构的初步信息,其具有轻微的晶格膨胀,并且在H2流动下Co的有效核电荷没有显著变化。

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Murielle F. Delley*, James M. Mayer*, et al. Hydrogen on Cobalt Phosphide. J. Am. Chem. Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b07986

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b07986

 

14. Angew:掺杂和插层协同作用实现MoS2深度相变,用于高效析氢反应

MoS2的电化学性质与其相组分密切相关。目前,实现从半导体2H-MoS2到金属态1T-MoS2获得高性能的可控深度相变仍然是一个巨大的挑战。近日,浙江大学Xinhui Xia中科院上海应用物理所Zheng Jiang中科院物理所Lin Gu等多团队合作,报道了N掺杂和PO43-插层共用的协同策略,实现诱导2H-MoS2到1T-MoS2达~41%的高转化率,远高于单N掺杂(~28%)或单PO43- 插层(~10%)的转化率。

 

作者通过同步辐射和球差TEM技术证实了从2H相到1T相的协同相变的散射机制。为了进一步增强反应动力学,将(N,PO43-)-MoS2纳米片与导电垂直石墨烯(VG)组合,形成无粘合剂阵列,用于高效析氢反应(HER)。由于带隙减小,d带中心较低,氢吸附/解吸能量较小,(N,PO43-)-MoS2 / VG电极显示出优异的HER性能,Tafel斜率和过电位均低于文献中的N-MoS2/VG,PO43--MoS2/ VG和其它Mo基催化剂。

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Shengjue Deng, Zheng Jiang,* Lin Gu,* Xinhui Xia*, et al. Synergistic doping and intercalation: a new way to realize deep phase modulation on MoS2 arrays for high‐efficiency hydrogen evolution reaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201909698

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201909698

 

15. Angew:金属间化合物前驱物法原位电转化制备高效Mn基水氧化催化剂

近日,柏林工业大学Matthias DriessPrashanth W. Menezes等报道了首次在金属间化合物前体方法中,将MnGa4通过碱性介质中的原位电转化生成高性能和长期稳定的MnOx基电催化剂用于水氧化。出乎意料的是,MnGa4电腐蚀(伴随着Ga的损失)会同时生成具有不同结构和诱导缺陷的三种晶型的MnOx矿物:birnessite δ-MnO2,Feitknechtite β-MnOOH和hausmannite α-Mn3O4

 

形成的三个相的MnOx具有丰富且稳定的MnIII/MnIV活性位点,这是该催化剂电催化水氧化的优异效率和耐久性的原因。在导电泡沫镍(NF)上电沉积MnGa4前驱体,在291 mV的低过电位下,可以实现10 mAcm-2的电流密度和超过5的耐久性,与贵金属基催化剂相当。

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Prashanth W. Menezes,* Carsten Walter, Matthias Driess*, et al. Boosting Water Oxidation Through In‐situ Electroconversion of Manganese Gallide: An Intermetallic Precursor Approach. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201909904

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201909904

 

16. Angew:可控暴露Pt活性面实现高效ORR

Pt基材料是氧气还原反应(ORR)的最先进催化剂,但其高成本和稀缺性是可再生能源工业中大规模应用的主要障碍。为了制备Pt含量低且高效的ORR催化剂,中佛罗里达大学Yang Yang等结合电化学自下而上(电沉积)和自上而下(阳极氧化)工艺,合理地设计出了具有充分暴露的Pt活性位点的PtNi多孔膜(PFs)催化剂。作者利用方波电压控制独特的动态氧气泡模板(DOBT)调节催化剂形态及PtNi PFs中暴露的Pt活性面;通过施加的阳极电压调节暴露在PtNi PFs表面结合的物质,例如羟基阴离子(OH*)等,进一步影响Pt上的动态氧(O2)气泡的吸附。

 

最后,作者成功得到了富含Pt(111)面(Pt3.5%Ni PF)的PtNi PF,该Pt3.5%Ni PF催化剂具有高的ORR活性,在超低Pt负载下(0.015mg cm-2)具有0.92V(相对于RHE)的起始电位。进一步研究发现,Pt3.5%Ni PF上OHads覆盖率比其他PtNi PFs少,这表明催化剂中的Pt(111)面促进了O2吸附,利于还原O2,从而导致优异的ORR活性。

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Guanzhi Wang, Yang Yang *, et al. Programmable Exposure of Pt Active Facets for Efficient Oxygen Reduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201907322

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201907322

 

17. Angew:表面电子耦合促进高效析氢

如何最大限度地提高材料碱性条件下析氢反应的活性,同时在实际工作条件下保持其结构稳定,是目前的研究难点与热点;调控活性位点的电子结构是合理设计高效电催化剂的关键。近日,重庆大学Yu Wang卧龙岗大学Zaiping Guo等多团队合作,报道了利用简化的压力辅助装置实现了低温下对V8C7和单层石墨烯(G)异质结构进行可控的表面N修饰。由于N是通过与V原子电子耦合引入的,V位点可以有效地降低水吸附和解离的动力学能垒。

 

同时,通过实验观察和DFT计算表明,N-修饰G/V8C7中存在多区域协同催化作用,揭示了外延石墨烯上的电子积累使其成为H *吸附位点,以及随后与临近H2O反应的源头。结合这两种方法开发的N0.08-G/V8C7具有出色的碱性析氢能力,是迄今为止报道的过渡金属碳化物中最佳的碱性析氢催化剂。

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Weiwei Fu, Yanwei Wang, Zaiping Guo*, Yu Wang*, et al. Surface electron coupling for efficient hydrogen evolution. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201908938

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201908938

 

18. Angew:电解质驱动的纳米结构高选择性催化CO2电还原制乙烯和多元醇

CO2电还原(CO2RR)制多碳产物(C2+)是储存可再生能源和减少碳排放的有希望的途径。近日,马普所Beatriz Roldán Cuenya等报道了一种电化学合成方法合成对C2+产物具有高选择性的CO2RR催化剂。

 

在特定阴离子存在下合成的纳米结构Cu催化剂可以在0.1M KHCO3水溶液中选择性地将CO2转化为乙烯和多元醇,其中碘改性的催化剂对C2+产品具有最高的法拉第效率(80%),部分电流密度可达~31.2 mA cm-2(-0.9 V vs RHE)。进一步研究表明,这些纳米结构Cu催化剂高的C2+选择性可归因于这种合成方法诱导了Cu具有高度粗糙的表面形态、次表层氧和Cu+物种的存在以及卤化物的吸附。

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Dunfeng Gao, Beatriz Roldan Cuenya*, et al. Selective CO2 Electroreduction to Ethylene and Multicarbon Alcohols via Electrolyte‐Driven Nanostructuring. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201910155

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201910155

 

19. AM:具有超强抗SO2的氧化物催化剂低温下去除氮氧化物

氮氧化物是空气污染的主要来源之一。除去这些源自钢铁,水泥和玻璃工业中化石燃料燃烧的污染物仍然具有挑战性,因为在低温选择性催化还原(SCR)过程中SO2会导致催化剂严重失活。近日,浙江大学Yong WangHangshen YangYunhao Lu等合作,基于反应条件下的原位透射电子显微镜(TEM)研究和理论计算,合成了一种具有突出的抗SO2失活性的MnOX/CeO2纳米棒催化剂。

 

该催化剂在200 ppm SO2,523K的条件下几乎没有活性损失(NOX反应速率在1800μmolg-1h-1保持不变)。进一步研究发现,反应过程中在硫酸盐在CeO2表面形成和分解之间建立动态平衡,以及SO2诱导的空间位阻防止MnOX成簇,这最小化了MnOX/CeO2活性位点的失活,使得该催化剂具有前所未有的性能。

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Zhaoxia Ma, Hangsheng Yang,* Yunhao Lu,* Yong Wang*, et al. Oxide Catalysts with Ultrastrong Resistance to SO2 Deactivation for Removing Nitric Oxide at Low Temperature. Adv. Mater. 2019,

DOI: 10.1002/adma.201903719

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201903719

 

20. AM:CdS空心球上原位生长单层N掺杂石墨烯实现高效光催化CO2还原

光催化CO2还原是减轻温室效应和能源危机的有效方法。近日,武汉理工大学余家国Liuyang Zhang等在CdS空心球上通过化学气相沉积原位生长单层氮掺杂石墨烯,实现了高效光催化CO2还原。

 

所构造的光催化剂具有用于增强光吸收的中空内部,用于缩短电子迁移距离的薄壳,用于促进载体分离和转移的紧密粘附,以及用于吸附和活化CO2分子的单层氮掺杂石墨烯表面。光催化剂与助催化剂之间的无缝接触,为载体提供无污染且大面积的传输界面,是提高光催化CO2还原性能的有效策略。因此,主要产物CO和CH4的产率可分别比原始CdS空心球的产量增加四倍和五倍。

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Chuanbiao Bie, Liuyang Zhang,* Jiaguo Yu*, et al. In Situ Grown Monolayer N‐Doped Graphene on CdS Hollow Spheres with Seamless Contact for Photocatalytic CO2 Reduction. Adv. Mater. 2019,

DOI: 10.1002/adma.201902868

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201902868

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