Edward H. Sargent课题组主要致力于纳米光子学和材料化学等领域的交叉学科研究,广泛涉及光电器件、纳米生物传感器、光伏、钙钛矿、CO2还原等领域。
2019年11月2日,Edward H. Sargent课题组接连在Nature Catalysis和Nature Energy发表最新研究成果。我们在此简要摘录,希望对相关领域研究人员有所启发。
一、控制Cu上的CO覆盖率促进高效电生产乙烯
乙烯是一种工业上需求很高的化学原料。通过直接电解CO2来生产高价值的二碳(C2)产品,如乙烯,已被广泛研究。而用廉价的工业CO代替CO2高效地电催化转化为高价值的乙烯可以避免CO2在碱性电解槽中形成碳酸盐,从而克服原料利用和稳定性方面的问题。然而,通过CO还原反应(CORR)进行的乙烯电合成存在选择性和能量效率低等问题。
近日,加拿大多伦多大学David Sinton,Edward H. Sargent等在电流密度高于100 mA cm-2的情况下,在铜催化剂上实现了高效电催化CO还原生产乙烯。研究发现,该系统在各种CO浓度范围内都表现出良好的性能。在高电流密度下,将CO的利用率降低至CO的质量迁移极限时,乙烯的选择性会提高。
本文要点
要点1. 密度泛函理论计算揭示铜上的CO覆盖率如何影响乙烯与含氧化合物的反应途径:较低的CO覆盖率可稳定与乙烯相关的中间体,而较高的CO覆盖率则有利于含氧化合物的形成。作者进一步研究了局部CO与乙烯选择性之间的联系。
要点2. 然后,通过调整CO浓度和反应速率,控制局部CO的可用性,作者实现了72%的乙烯法拉第效率和> 800 mA cm-2的部分电流密度。整个系统为乙烯生产提供的半电池能效为44%。
二、13.1%效率!高效量子点/有机光伏电池
参考文献:
1. Jun Li, et al. Constraining CO coverage on copper promotes high-efficiency ethylene electroproduction. Nat. Catal., 2019
DOI: 10.1038/s41929-019-0380-x
https://www.nature.com/articles/s41929-019-0380-x
2. Se-Woong Baek, et al. Efficient hybrid colloidal quantum dot/organic solar cells mediated by near-infrared sensitizing small molecules,Nat. Energy, 2019
https://www.nature.com/articles/s41560-019-0492-1