今天连发2篇Nature子刊,这个课题组了解一下!
微著 催化计 2019-11-14

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Edward H. Sargent课题组主要致力于纳米光子学和材料化学等领域的交叉学科研究,广泛涉及光电器件、纳米生物传感器、光伏、钙钛矿、CO2还原等领域。


2019年11月2日,Edward H. Sargent课题组接连在Nature Catalysis和Nature Energy发表最新研究成果。我们在此简要摘录,希望对相关领域研究人员有所启发。


一、控制Cu上的CO覆盖率促进高效电生产乙烯


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乙烯是一种工业上需求很高的化学原料。通过直接电解CO2来生产高价值的二碳(C2)产品,如乙烯,已被广泛研究。而用廉价的工业CO代替CO2高效地电催化转化为高价值的乙烯可以避免CO2在碱性电解槽中形成碳酸盐,从而克服原料利用和稳定性方面的问题。然而,通过CO还原反应(CORR)进行的乙烯电合成存在选择性和能量效率低等问题。


近日,加拿大多伦多大学David Sinton,Edward H. Sargent等在电流密度高于100 mA cm-2的情况下,在铜催化剂上实现了高效电催化CO还原生产乙烯。研究发现,该系统在各种CO浓度范围内都表现出良好的性能。在高电流密度下,将CO的利用率降低至CO的质量迁移极限时,乙烯的选择性会提高。


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本文要点


要点1. 密度泛函理论计算揭示铜上的CO覆盖率如何影响乙烯与含氧化合物的反应途径:较低的CO覆盖率可稳定与乙烯相关的中间体,而较高的CO覆盖率则有利于含氧化合物的形成。作者进一步研究了局部CO与乙烯选择性之间的联系。


要点2. 然后,通过调整CO浓度和反应速率,控制局部CO的可用性,作者实现了72%的乙烯法拉第效率和> 800 mA cm-2的部分电流密度。整个系统为乙烯生产提供的半电池能效为44%。


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二、13.1%效率!高效量子点/有机光伏电池


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溶液处理的半导体是有望实现将高性能与廉价制造相结合的光电器件的有前途的材料。能够收集红外光子的胶体量子点(CQD)以及吸收可见光的有机发色团,这是一条行之有效的途径。然而,由于化学失配和促进电荷收集方面的困难,CQD/有机混合光伏的效率(PCE)低于10%。

有鉴于此,多伦多大学Edward H. Sargent和韩国科学技术院Jung-Yong Lee 团队设计了一种混合架构,通过将小分子引入CQD/有机堆叠结构来提升效率。

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本文要点

要点1. 小分子补充了CQD的吸收,并与主体聚合物形成了激子级联反应,从而实现了有效的能量转移并促进了异质界面上的激子解离。

要点2. 所得混合太阳能电池的PCE为13.1%,并且在未密封状态下连续运行150 h后仍保留了其初始PCE的80%以上,优于目前的空气处理溶液CQD/有机光伏电池。


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参考文献:

1. Jun Li, et al. Constraining CO coverage on copper promotes high-efficiency ethylene electroproduction. Nat. Catal.2019

DOI: 10.1038/s41929-019-0380-x

https://www.nature.com/articles/s41929-019-0380-x

2. Se-Woong Baek, et al. Efficient hybrid colloidal quantum dot/organic solar cells mediated by near-infrared sensitizing small molecules,Nat. Energy, 2019

https://www.nature.com/articles/s41560-019-0492-1


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