顶刊日报丨谢毅、邹志刚、陈小元、臧双全、曾杰、刘建国等成果速递20200328
纳米人 纳米人 2020-03-29
1. Chem. Soc. Rev.:手性无机纳米材料与生物系统之间的相互作用

手性是自然界中一种无处不在的现象,其在生理过程中也扮演着神秘而重要的角色。由于生物系统对手性生物分子具有高度的选择性,因此手性生物纳米科学也成为了近十年来一门新兴的研究领域。郑州大学臧双全教授和美国NIH陈小元研究员合作综述了近年来对手性无机纳米结构与生物系统之间的相互作用的研究进展。

 

本文要点:

1作者首先介绍了具有良好生物相容性的手性纳米材料的最新进展,重点介绍了立体定向的生物相互作用,包括对映选择性反应在传感和催化等领域的应用、对细胞行为进行手性依赖性的可控操作以及用于改进疾病治疗的对映异构体纳米平台。

2作者同时也对这些手性纳米技术在生物医学和生物工程领域面临的挑战和未来前景进行了讨论,并提出了解决和克服这些障碍的相应策略。


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XueliZhao. et al. Stereospecific interactions between chiral inorganic nanomaterialsand biological systems. Chemical Society Reviews. 2020

DOI:10.1039/d0cs00093k

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/cs/d0cs00093k#!divAbstract

 

2. JACS: 多孔自组装分子网络作为模板用于控制石墨表面的化学功能化

理解石墨或石墨烯的化学功能化及其对电子和表面性能的影响,对碳材料物理和化学性质的控制非常重要。实现从分子尺度精确调控石墨表面的共价功能化是人们一直以来的目标。近日,大阪大学Yoshito Tobe, Kazukuni Tahara鲁汶大学Steven De Feyter等合作,报道了利用多孔自组装分子网络(SAMNs)充当纳米级模板,用于石墨的共价电化学功能化。

 

本文要点:

1作者选用在液体/石墨界面上由烷氧基取代的脱氢苯并[12]环戊烯(DBA)衍生物(DBA-OCns)形成的多孔分子网络作为模板,通过不同周期的分子嫁接实现了六边形对称的石墨表面的共价功能化。

2利用具有不同孔-孔距离的SAMNs,作者获得了横向周期性为2.3、2.7和3.0nm的六边形非手性嫁接物种。嫁接物种的单胞向量与SAMN的单胞向量匹配。共价嫁接完成后,SAMNs模板可以通过常见有机溶剂进行简单洗涤来去除。

3作者还简要讨论了观察到的嫁接分子模式转移的机制。作者发现,嫁接图案的晶胞矢量沿着石墨的非对称轴排列,从而生成镜像的接枝区域,与模板的区域特异性手性一致。


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KazukuniTahara, et al. Porous Self-Assembled Molecular Networks as Templates for ChiralPosition-Controlled Chemical Functionalization of Graphitic Surfaces. J. Am. Chem. Soc.2020,

DOI: 10.1021/jacs.0c02979

https://doi.org/10.1021/jacs.0c02979

 

3. JACS: 酰胺辅助硫化铁锗(Fe2GeS4)纳米星的合成

橄榄石结构Fe2GeS4被认为是一种有前途的光伏吸收材料,可作为黄铁矿FeS2的替代材料。据预测,Fe2GeS4在分解为交替相方面具有更高的稳定性,因此,其器件性能也更佳。近日,科罗拉多州立大学Amy L. Prieto团队报道了一种酰胺辅助Fe2GeS4NPs合成的方法,该方法可在数分钟内直接形成纯相产物。该工作报道的合成路线为未来基于溶液相的Fe2GeS4 NP薄膜生产,与PV相关的性能测量以及未来的设备工程提供了基础。

 

本文要点:

1作者用双三甲基硅基胺基锂(LiN(SiMe3)2)和元素S分别代替六甲基二硅氮烷(HMDS)添加剂和六甲基二硅硫烷((TMS)2S),实现了反应质量的显着提高。

2作者认为,TMS2S和HMDS碎片在酰胺辅助的Fe2GeS4 NPs合成中发挥了Brønsted碱的作用,这是Ge掺入所必需的,但是这种作用与TMS2S中的S导致了硫化铁杂质的生成。使用LiN(SiMe3)2和元素S分离这些效应实现了对三元相的合成控制。作者探讨了Fe-Ge-S反应态势和碱的作用,发现其浓度可提高Fe,Ge和S前驱体的反应性。合成的Fe2GeS4的相纯度取决于阳离子,碱和胺的摩尔比以及Fe:Ge:S的摩尔比。

3合成的Fe2GeSNPs表现出有趣的八角形形状,其光学性质与先前公布的测量结果一致,测量带隙为1.48 eV。


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RebeccaC. Miller, et al. Amide-Assisted Synthesis of Iron Germanium Sulfide (Fe2GeS4)Nanostars: the Effect of LiN(SiMe3)2 on PrecursorReactivity for Favoring Nanoparticle Nucleation or Growth. J. Am. Chem. Soc.2020,

DOI: 10.1021/jacs.0c00260

https://doi.org/10.1021/jacs.0c00260

 

4. JACS: 晶面导向钙钛矿纳米晶连接

在光电器件的制备过程中,通过去除界面配体阻挡层来连接纳米晶是实现高效载流子输运的关键步骤之一。通常,人们认为晶体变形或与其他纳米晶体连接的离子迁移需要溶剂作为介质。但近期,来自印度科学培育协会的Narayan Pradhan团队在CsPbBr3观测到了一种奇妙的现象,他们发现在溶剂蒸发过程中,薄膜中的CsPbBr3钙钛矿纳米晶会膨胀变宽,与相邻的纳米晶自组装在一起。

 

本文要点:

1通过调节前驱体的组成和暴露的面,纳米晶之间可以程式化的来调整它们的连接方向,从而形成不同的形状。

2进一步在基底上老化,纳米晶之间所有的间隙消失,变成连续的薄膜。通过加热或加入配体,这种转变可以在任意时刻停止。

3) 分析表明,这些独特且可控的连接仅在具有一定组成的多面体形状的纳米结构中可以观察到,而在传统的立方体中观察不到。


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BiswajitHudait et al. Facets Directed Connecting Perovskite Nanocrystals JACS, 2020,

DOI:10.1021/jacs.0c02168

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.0c02168

 

5. Angew:酮用作分子助催化剂促进激子参与的光催化分子氧活化

半导体的激子过程为光催化有机合成提供了可能。然而,半导体的自旋弛豫不足和强大的非辐射衰变对这些反应的量子产率和选择性都产生了限制。近日,中科大谢毅张群张晓东等人发现酮可以用作分子助催化剂以优化激子参与的光催化反应。

 

本文要点:

1作者将聚合的氮化碳(PCN)/丙酮作为原型系统,并用光谱证明了外在的丙酮可以从PCN中提取激子-激子湮灭(EEA)诱导的热激子,并反向捐赠三重态激子。

2该过程可使系统中自旋弛豫和非辐射衰变发生协同优化,从而获得高效的三重态激子捕获并促进可见光响应。不仅如此,丙酮还对PCN中固有的载流子涉及的光激发过程产生了一定的影响,使系统具有选择性的激子调节作用。

3实验表明,PCN /酮系统表现出可观的三重态激子积聚和扩展的可见光响应,从而在涉及激子的光催化(如产生单线态氧,1O2)中表现出出色的性能。


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HuiWang, et al. Ketones as Molecular Co‐catalysts for Boosting Exciton‐InvolvedPhotocatalytic Molecular Oxygen Activation. Angew. Chem. Int. Ed. 2020,

DOI: 10.1002/anie.202003042

https://doi.org/10.1002/anie.202003042

 

6. Angew:具有增强光电化学性能的两厘米尺度多孔氮化钽单晶

氮化钽(Ta3N5)具有合适的带隙(2.1 eV),化学稳定性和传输性能,因此可以作为光电化学电池中有希望的光负极。关键挑战在于,快速的电子/空穴复合仍导致电荷载流子的寿命较短而难以维持表面光化学反应。近日,中科院福建物构所谢奎课题组以两厘米的尺度生长了多孔的Ta3N5单晶,从而显著增强了醇光电化学性能。

 

文章要点:

1研究人员将KTaO3单晶生长并加工成衬底(1厘米×2厘米×0.05厘米)。然后在100mbar,800 ℃的氨中,将具有(110),(100)和(111)刻面的KTaO3生长出具有(002),(023)和(041)刻面的Ta3N5

2研究人员提出了刻面工程策略来调整光吸收,电荷分离,激子寿命和传输等性能。

3Ta3N5多孔单晶增强了醇的光电化学氧化性能,其(002)刻面显示出> 99%的醇转化率和> 99%的醛/酮选择性的最佳性能。


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Jin,L., Cheng, F., Li, H. and Xie, K., Porous Tantalum Nitride Single Crystal atTwo‐Centimeter Scale with EnhancedPhotoelectrochemical Performance. Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI:10.1002/anie.202001204

https://doi.org/10.1002/anie.202001204

 

7. Nano Lett.: 钙钛矿镍酸盐中电催化活性与尺寸的关系

过渡金属钙钛矿氧化物作为析氧反应(OER)的经济有效的电催化剂受到了广泛关注,目前的大多数研究集中于简单的钙钛矿氧化物,即n=∞的An+1BnO3n+1。然而,关于尺寸如何影响钙钛矿氧化物的OER活性的机理仍然不清楚。有鉴于此,中国科学技术大学曾杰教授和Shiming Zhou等人合作,成功地制备了一系列n=1、2、3和∞的R-P型钙钛矿镍酸盐LanSrNinO3n+1,以探讨尺寸对OER活性的影响。

 

本文要点:

1研究发现,随着n从1增加到∞,LanSrNinO3n+1的OER活性表现出单调增加。

2另外,LanSrNinO3n+1的电导率随n的增加而增加,并伴随着绝缘体到金属的转变。

3X射线吸收光谱研究电子结构发现,随着n的增加,由于Ni 3d电子之间有效电子相关性的减弱,Ni 3d-O 2p的杂化强度变强。增强的电导率和金属-氧杂化都加速了析氧反应的动力学。


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CongCao et al. Dimensionality control of electrocatalytic activity in perovskitenickelates. Nano Lett., 2020.

DOI:10.1021/acs.nanolett.0c00553

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c00553

 

8. AEM综述:热电材料中的废物回收利用

热电技术能够将家庭、交通以及工业生产中的废热高效转化为可供利用的电能,问题在于,热电材料的合成需要消耗大量的稀缺元素并且有可能造成环境污染。为了解决上述问题,研究人员们提出了利用废物提取稀有元素来制备热电材料的策略。在这篇综述文章中,德国莱布尼兹固体材料研究所的Kornelius Nielsch对废旧材料制备热电材料所面临的一些机遇和挑战进行了概括总结。

 

本文要点:

1) 文章首先介绍了热电材料的研究背景和基本原理。固态热电发电机由于具有兼容性、简易性和可扩展性等优势因而非常适合在小型应用中使用。除了热电转换效率低这个缺点以外,热电材料在合成成本上还面临着巨大的挑战。

2) 尽管在20世纪90年代就已经出现了利用废物制备热电材料的研究,但是不管是废旧材料还是热电材料的回收在工业上使用的都不太普遍,作者总结其原因主要有两点:一方面是很多可供利用的工业废料通常会在垃圾填埋场进行处理;另一方面不同废料的性质导致能够回收利用的原料元素差异很大进而热电材料的合成存在困难。

3) 文章介绍了利用稻壳、铸铁废料、再生碳纤维板等废料合成热电材料的研究进展。具体地说,作者重点探讨了不同废物在用于合成热电材料之前的样品前处理方法。然后回顾了热电整体模块回收利用的相关研究。为了评估利用废物合成热电材料的可行性,作者特意比较了相同原料组成的再生材料的不同热电转换性能。文章的目的是对热电材料再利用和再利用造成的科学、环境、经济等方面的影响进行总结并指出该领域进一步发展的方向。


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AminBahrami et al, Waste Recycling in Thermoelectric Materials, Advanced EnergyMaterials, 2020

DOI: 10.1002/aenm.201904159

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.201904159

 

9. Chem. Commun.: 具有增强的活性和稳定性的三元异质Pt-Ni-Au纳米线

质子交换膜燃料电池(PEMFCs)具有能量转换效率高、零排放等优点,,但是存在氧还原反应(ORR)动力学缓慢和电极稳定性差两大问题。有鉴于此,南京大学邹志刚院士、刘建国教授等人成功地通过简单的溶剂热法合成了具有随机分布的Pt-Ni和Pt-Au相的三元非均相Pt-NiNWs。

 

本文要点:

1根据电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)计算,Pt/Ni/Au比值分别为0.65、0.22、0.13。Pt-Ni-Au NWs具有大量缺陷的微观Pt-Ni相和Pt-Au相和调制的电子结构,这起源于特殊的非均质结构。

2通过综合各向异性一维非均质结构和Au掺杂的优点,三元Pt-Au-Ni NWs不仅对ORR表现出良好的电化学活性,而且经过30000次循环的加速耐久性试验(ADT),表现出良好的耐久性。此外,Pt-Ni-Au NWs在实际电池中表现出良好的活性和稳定性。



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ZhichengLin et al. Ternary Heterogeneous Pt-Ni-Au Nanowires with Enhanced Activity andStability for PEMFC. Chemical Communications, 2020.

DOI:10.1039/D0CC01554G

https://doi.org/10.1039/D0CC01554G

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