郑南峰 等人Nat. Commun.:溶剂介导金银纳米团簇组装成一维半导体材料
痴迷文献 2020-05-08

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第一作者:Peng YuanRuihua Zhang

通讯作者:Hannu Häkkinen、曹阳、郑南峰

通讯单位:芬兰于韦斯屈莱大学、厦门大学

 

研究亮点:

1发现了溶剂介导的由20个1-乙炔基金刚烷保护的金属间化合物(AuAg)34纳米团簇自组装为一维聚合物,相邻的团簇通过-Ag-Au-Ag-键相连。

2DFT计算预测了晶体禁带宽度约为1.3 eV。

3. 用团簇聚合物单晶制造的场效应晶体管器件具有高度各向异性的p型半导体特性。

 

金属纳米团簇

基于纳米积木的功能器件元件的自下而上设计依赖于对其自组装行为的精确控制。原子精确的金属纳米团簇是设计可调谐纳米材料的良好构件,但要实现具有高度各向异性的宏观功能团簇材料的定向组装一直是一个挑战。

 

成果简介

有鉴于此,厦门大学郑南峰教授,曹阳教授,芬兰于韦斯屈莱大学Hannu Häkkinen报道了使用大体积金刚烷炔烃,可促进溶剂介导的原子精密金属间化合物(AuAg)34纳米团簇自组装成1D团簇聚合物,这些聚合物可以生长成长度达数百微米的宏观晶体材料。

 

要点1:制备含有团簇聚合物的晶体

研究人员首先将AuSMe2Cl溶解在氯仿和甲醇的混合溶剂中。然后将1-乙炔基金刚烷(A-Adm)加入溶液中,搅拌20分钟。随后,将醋酸银和叔丁胺硼烷在剧烈搅拌下加入到混合物中。反应在室温下老化10 h。在此期间,反应混合物的颜色逐渐由黄色变为暗红色。然后将溶液在10000 r min-1下,离心2 min,得到暗红色的溶液。在25 ℃贮存,7天左右即可形成黑色块状晶体。当二氯甲烷用于其他类似的合成时,随后的结晶产生含有簇状聚合物的单晶。此外,还观察到当单体(AuAg)34的晶体重新溶解在甲醇和CH2Cl2的混合物中时,可以得到含有团簇聚合物的晶体。

 

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1溶剂介导金银纳米团簇自组装。

 

要点2:团簇聚合物结构

该材料具有高度的各向异性结构,其中相邻的团簇在晶体的c方向上通过-Ag-Au-Ag-键直接相连,但在聚合物链之间具有绝缘层金刚烷层。采用密度泛函理论(DFT)计算预测了晶体禁带宽度约为1.3 eV的半导体型电子能带结构。


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 2团簇聚合物原子结构。


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 3单斜晶胞内的聚合物链堆积

 

要点3:场效应晶体管(FET)器件的性能测试

研究人员测试了该材料作为场效应晶体管(FET)器件的性能,用团簇聚合物单晶制造的FET具有高度各向异性的p型半导体特性、沿聚合物链方向上的电导率约是横向的1800倍、空穴迁移率约为0.02 cmV-1 s-1、以及具有高达4000的开关电流比(ON/OFF)。

 

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4紫外可见吸收光谱。


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5. 团簇聚合物晶体的电输运性能。


小结

这项工作为控制团簇和纳米粒子组装中的电子传输的结构因素提供了新的见解,增强了创建具有所需结构和性能的新型分层纳米粒子自组装的能力。

 

参考文献

Yuan, P., Zhang, R., Selenius, E. et al. Solvent-mediated assembly of atom-precise gold–silver nanoclusters to semiconducting one-dimensional materials. Nat Commun 11, 2229 (2020).

DOI:10.1038/s41467-020-16062-6

https://doi.org/10.1038/s41467-020-16062-6

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