黄维院士团队近期在Nature系列期刊研究成果集锦
纳米人 2020-05-10

黄维院士是国际上最早从事聚合物发光二极管显示研究并长期活跃在有机光电子学、柔性电子学领域的知名学者之一。在构建有机光电子学科的理论体系框架、实现有机半导体的高性能化与多功能化、推进科技成果转化与战略性新兴产业方面做了大量富有开拓性、创新性和系统性的研究工作,是中国有机光电子、柔性电子学科的奠基人与开拓者。

 

《黄维院士团队2019年研究成果集锦》(点击-跳转)后,纳米人编辑部现对黄维院士团队2020年部分研究成果进行了及时汇总,供大家学习交流。


1. Nature Electronics:双功能钙钛矿二极管实现双向光信号传输

将光信号的生成和接收集成到一个设备中(允许在两个相同的器件之间进行双向光信号传输)在开发小型化和集成化的光电设备中具有重要意义。然而,常规的可溶液处理的半导体具有固有的材料和设计限制,从而阻碍它们用于创建具有高性能的此类器件。有鉴于此,瑞典林雪平大学高峰、深圳大学张文静和黄维院士等人报道了一种能够同时在发光和检测模式下工作的溶液处理钙钛矿基二极管。

 

本文要点:

1)可以通过更改器件在模式之间切换,钙钛矿发光二极管实现了超过21%的外部量子效率与最灵敏的光检测性能。调节偏压后,两种模式可以自由切换。

2)该二极管在其峰值发光(〜804 nm)处表现出较高的探测率(大于2×1012 Jones),允许在两个相同的二极管之间进行光信号交换。同时发光和光检测的响应速度可以达到MHz级别。为了说明双功能二极管的潜力,作者创建了单片脉冲传感器和双向光通信系统。

  

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Bidirectional optical signal transmission between two identical devices using perovskite diodes, Nature Electronics 2020.

DOI:10.1038/s41928-020-0382-3

http://dx.doi.org/10.1038/s41928-020-0382-3

 

2. Nature Photonics18.06%纪录效率!2D钙钛矿电池

二维Ruddlesden-Popper相(2DRP)钙钛矿与三维(3D)相比具有更好的光稳定性和环境稳定性。然而,有关体积大的烷基铵盐与2DRP钙钛矿骨架之间相互作用的基本问题仍然存在。黄维院士,南京工业大学陈永华和吉林大学张立军等人的研究表明,新的大体积烷基铵,2-(甲硫基)乙胺盐酸盐(MTEACl)存在硫-硫相互作用。除了较弱的范德华相互作用外,两个MTEA分子中硫原子之间的相互作用还使(MTEA)2MA)4Pb5I16n = 5)钙钛矿骨架具有增强的电荷传输和稳定性。结果是2DRP钙钛矿太阳能电池具有提高的效率和稳定性。电池的效率高达18.06%(经认证为17.8%),稳定性优异。

 

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Efficient and stable Ruddlesden–Popper perovskite solar cell with tailored interlayer molecular interaction,Nat. Photonics, 2020.

https://www.nature.com/articles/s41566-019-0572-6

 

3. Nature Commun.:有机催化不对称N-磺酰酰胺C-N键活化合成轴向手性双芳基氨基酸

酰胺作为一类重要的官能团,是肽、蛋白质和酶的基本结构单位,在化学、生物化学和材料科学中有着广泛的应用。酰胺的合成和转化在有机化学中得到了广泛的研究。然而,由于酰胺键的高稳定性,直接活化酰胺C-N键仍然具有挑战性。酰胺键通常可以被吸电子基团活化,如t-叔丁基羰基(Boc)、三氟甲烷磺酰基(Tf)、对甲苯磺酰基(Ts)和环二羰基。然而,目前仍未实现酰胺C–N键的直接有机催化活化,特别是以对映选择性的方式。手性氨基酸在生命中起着重要作用,并在制药,化学和食品工业中具有广泛应用。与广泛研究的中心手性氨基酸不同,尽管轴向手性氨基酸的衍生物经常出现在天然产物和生物活性化合物中,关于它们的研究报道却较少。

 

有鉴于此,黄维院士、南京工业大学付振乾教授和郑州大学魏东辉教授等人合作开发了一种简单的催化不对称方法,用于合成结构上多样化的轴向手性联芳基氨基酸。

 

本文要点:

1)提出了在温和的反应条件下,由双功能有机催化剂促进的N-磺酰酰胺C–N键的直接有机催化不对称活化的策略。结构多样的轴向手性双芳基氨基酸具有良好的对映体选择性,产率高。而且,这种通用和实用的策略具有温和的反应条件,较宽的底物范围和优异的官能团耐受性等优势。

2)利用所得的轴向手性双芳基氨基酸可以有效地构建各种轴向手性不对称双芳基有机催化剂,这些催化剂在不对称反应中表现出优异的催化性能。

3)机理研究和DFT计算表明,金鸡纳生物碱衍生的硫脲催化剂的双功能部分的协同作用确保了高收率和对映选择性的转化。

 

总而言之,该工作解决了在温和条件下酰胺C–N键的直接有机催化不对称活化的问题,并开发了结构多样的轴向手性联芳基氨基酸的高选择性对映体选择性合成方法。

 

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Guanjie Wang et al. Organocatalytic asymmetric N-sulfonyl amide C-N bond activation to access axially chiral biaryl amino acids. Nat Commun 11, 946 (2020).

DOI: 10.1038/s41467-020-14799-8

https://doi.org/10.1038/s41467-020-14799-8

 

4. Nature Commun.:多组分共聚物的颜色可调超长有机室温磷光

近年来,发射特性可调和寿命长的发光功能材料在信息加密,有机电子学和生物电子学等领域吸引了广泛的关注。近日,南洋理工大学赵彦利南京工业大学安众福,黄维院士等人提出了一种设计策略,以通过自由基多组分交联共聚实现聚合物中的可调谐超长有机室温磷光(UOP)。该策略为开发室温长寿命发射的多色生物标签和智能发光材料铺平了道路。

 

本文要点:

1)激发波长从254nm改变为370nm,聚合物可实现从蓝色到黄色的多色发光,寿命达到1.2s,在环境条件下的最大磷光量子产率为37.5%。

2)作者基于颜色可调的UOP属性探索了这些聚合物在多层信息加密中的应用。

 

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Long Gu, et al. Color-tunable ultralong organic room temperature phosphorescence from a multicomponent copolymer. Nat. Commun. 2020.

DOI:10.1038/s41467-020-14792-1

https://www.nature.com/articles/s41467-020-14792-1

 

5. Nature Commun.:45%效率!迄今为止余辉效率最高的有机材料

有机余辉发光是指发光材料撤去激发光源后,仍可持续发光的一种发光现象。其在生物成像、传感等领域得到广泛的研究和应用。利用有机分子开发高效的余辉仍然是一个艰巨的挑战,这是因为有机余辉本质上是自旋禁止的磷光发射性质,因此,目前也只有少数工作显示余辉效率超过10%。

 

近日,黄维院士、南京邮电大学Runfeng Chen等人通过热激活过程将稳定三重态(T1*)上的激子释放到最低三重态(T1)和单态激发态(S1)进行自旋允许的发光,显著增强了有机余辉。 

 

本文要点:

1)作者设计了一个扭曲的供体-受体结构,其具有较小的单重态、三重态分裂能量和较浅的激子捕获深度,导致热活化的有机余辉显示出高达45%的效率。

2)这种余辉是在室温下由S1T1T1*的辐射衰变引起的一种非常规三模发射。

3)迄今为止报道的最高余辉效率,三模余辉代表了通过促进热活化释放稳定的三重态激子来设计高效有机余辉材料的重要概念进展。

 

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Jibiao Jin et al. Thermally activated triplet exciton release for highly efficient tri-mode organic afterglow. Nat. Commun. 2020.

DOI:10.1038/s41467-020-14669-3

https://www.nature.com/articles/s41467-020-14669-3

 

6. NSR:具有分层孔的异质空心壳能有效连续地收集太阳光

在自然界中,光的连续采集广泛存在于能进行产氧性光合作用的大型单细胞原核生物比如蓝细菌中,以最大程度地吸收光并提高光合作用效率。受自然界的启发,黄维院士,中国科学院过程工程研究所、国科大王丹研究员等人首次实现了具有光连续捕获能力的异质空心多壳结构(HoMSs)的设计和合成。实验结果清楚地表明四壳TiO2-CuxO空心结构(4S-TCHoMSs)和三层CeO2-CeFeO3中空结构(3S-CFHoMSs)表现出令人印象深刻的增强的光收集能力。以选择水分解作为模型反应,经过精心设计的HoMSs可以显著提高光利用率,并大大提高催化性能。

 

文章要点:

1)提出了从外壳到内壳以及从单个纳米颗粒亚基的外部到内部的连续吸收光的新概念,可以有效地改善光吸收,减少光热转换并减少载流子重组,从而显著提高光转换效率。外壳上的从外向内逐渐增加的Cu/Ti比值使外壳能够连续吸收弱渗透性短波长光,而内壳能够连续吸收强渗透性长波长光,从而拓宽了光吸收光谱并增强了光吸收能力。氧空位和CeFeO3主要存在于多壳结构(CFHoMSs)的表面,这使得可以从中获取每种氧空位和CeFeO3。纳米粒子亚基可从边缘到内部连续收集光,从而使CFHoMSs具有可见光响应并扩大了作用谱。

2)4S-TCHoMSs和3S-CFHoMSs增强了光催化水分解性能,具有增强的连续集光能力和其他结构优势包括:(i)薄壳缩短了光生载流子的扩散路径,并促进了电子-空穴的分离;(ii)中空结构的好氧表面有利于水的吸收和气体的解吸,从而提高了表面反应的动力学速率;(iii)产生具有独特特征的TiO2CuxO的异质结构(0D纳米粒子构成3D壳并相互支撑以构造3D中空结构),并且大大降低了界面电荷转移和整体电荷转移阻力。


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Yanze Wei, et al, Efficient sequential harvesting of solar light by heterogeneous hollow shells with hierarchical pores, National Science Review, 2020

DOI:10.1093/nsr/nwaa059

https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa059


7. Chem. Soc. Rev.:可打印的气体传感器

物联网(IoT)的应用和互联自动化的快速发展使得传感技术成为未来智能系统的核心之一,在包括工业制造、化学过程控制、农业和自然保护,个人健康监测和智能城市建设以及国防等领域有着广泛的应用前景。能够检测和分析微量气体的设备则是其中的一类重要的传感平台。近年来,纳米有机和无机材料的出现极大地促进了这一领域的发展。由于这类传感材料具有大的比表面积、良好的传输性能和可调的表面化学性质,使得其非常适用于开发高灵敏度、高选择性和便携的传感装置。剑桥大学Tawfique Hasan、南京工业大学黄晓教授和黄维院士合作综述了近年来可打印气体传感器的研究进展。

 

 本文要点:

1)首先综述了目前最先进的打印技术,并介绍了各种气体传感材料,包括金属氧化物、导电聚合物、碳纳米管和二维(2D)材料。

2)随后也强调了打印技术的工作原理和不同材料系统的传感机制,对通过设计材料和器件制造来提高传感器性能的策略进行了介绍;最后总结了目前这一领域面临的相关重大挑战,并就对未来发展进行了展望。

 

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Jie Dai. et al. Printed gas sensors. Chemical Society Reviews. 2020

DOI: 10.1039/c9cs00459a

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/cs/c9cs00459a#!divAbstract

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