第一作者：Hao Yang, Buyun Chen

通讯作者：Wei Wu

第一单位：University of Southern California

研究亮点：

1. 提出并验证了一种基于控制开关层材料（Switching layer material）结晶度实现对忆阻器（Memristor）性能调控的方法。

2. 利用分子动力学（Molecular dynamics）模拟，研究了该调控方法的工作机理。

调控忆阻器性能面临挑战

近些年来，有关忆阻器（Memristor）的研究发展迅速。忆阻器可以应用在很多领域，包括神经网络计算，场域可编程逻辑闸阵列（Field Programmable Gate Array）等等。不同的应用场景对忆阻器的性能（如操作电压，开关比，和电导态数目等等）有不同的要求。调控忆阻器性能的传统方法是选择不同的材料组合以及对应的材料层厚度，然而，这种方法不能满足所有的需求。因此，如何精确调控忆阻器的性能以满足不同应用需求仍是一个难题。

成果简介

值得注意的是，忆阻器的工作与否取决于开关层内的导通通道（Conduction channel）。受此启发，南加州大学吴蔚课题组提出并验证了一种基于控制开关层材料结晶度实现对忆阻器性能调控的新方法。

要点1：忆阻器制备

该研究中的忆阻器为四层结构（Pt/Al₂O₃/Ta/Pt），相应的加工流程，结构示意图和光学显微镜图像如下图1所示。其中，Al₂O₃层作为开关层，利用原子层沉积（Atomic Layer Deposition）制备。

 图1. Pt/Al₂O₃/Ta/Pt忆阻器的加工过程，结构示意图和光学显微镜图像。

通过控制原子层沉积时的温度，Al₂O₃层的温度可以被精确控制。在温度较低时，Al₂O₃呈现为无定形态。在温度较高时，呈现为多晶态。如下图2中的XRD谱图，TEM图像和对应的FFT图像所示。

图2. 通过改变ALD温度实现控制Al₂O₃的结晶度。

要点2：忆阻器电学表征

我们研究了四种不同的Pt/Al₂O₃/Ta/Pt忆阻器，分别使用了80 °C，120 °C，160 °C，200 °C沉积的Al₂O₃，并进行了相应的电学表征测试，如下图3，4a和4b所示。通过对比，我们可以看出，Pt/Al₂O₃/Ta/Pt忆阻器的性能受到开关层结晶度的直接影响，包括操作电压，开关比，脉冲响应，电导态数目等等。

图3. Pt/Al₂O₃/Ta/Pt忆阻器的电学表征。

以电导态数目为例，80 °C沉积的Al₂O₃制作的Pt/Al₂O₃/Ta/Pt忆阻器可以提供31种不同的电导态，接近2⁵种。而200°C沉积的Al₂O₃制作的Pt/Al₂O₃/Ta/Pt忆阻器可以提供314种不同的电导态，超过2⁸种，提高了3个数量级。这验证了通过控制开关层材料的结晶度来调控忆阻器性能的可行性。通过实验结果可以看出，当忆阻器用于开关时，开关层材料应处于无定形态和多晶态的临界点以提供最好的性能。而当忆阻器用于神经网络计算时，开关层材料应处于多晶态以提供最好的性能。

 图4. 通过控制开关层（Al₂O₃）结晶度实现调控Pt/Al₂O₃/Ta/Pt忆阻器的性能。

要点3：探究调控忆阻器性能的原理

基于分子动力学（Molecular dynamics）模拟，我们定性研究了开关层结晶度可以调控忆阻器性能的原理，如下图5所示。可以看出，不同结晶度的Al₂O₃具有完全不同的低密度区域（low-density clusters）和晶粒边界（grain boundaries）分布。因为忆阻器的工作基于开关层内的导通通道，且导通通道容易在开关层内的低密度区域或晶粒边界处形成。因此，开关层材料的结晶度直接影响了忆阻器的性能。以电导态数目为例，随着沉积温度的提高，Al₂O₃的结晶度随之提高，对应的可生成导通通道区域的横截面积不断增大。更大的横截面积意味着导通通道可以有更多的半径选择（取决于Compliance current），即有着更多的电导态数目，与实验结果完全吻合。

 图5. 基于分子动力学模拟研究开关层结晶度对忆阻器性能的影响。

小结

这项研究提出并验证了一种基于控制开关层材料结晶度实现对忆阻器性能调控的方法，并利用分子动力学模拟研究了该调控方法的工作机理。这一研究加深了我们对于忆阻器工作原理的理解，同时为精确调控忆阻器性能以实现更加广泛的应用再添助力。

参考文献

Hao Yang, Buyun Chen, Wei Wu et al. Memristive Device Characteristics Engineering by Controlling the Crystallinity of Switching Layer Materials. ACS Applied Electronic Materials 2020.

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsaelm.0c00148