大爆发!国内学者最近接连发表12篇Science/Nature
纳米人 2020-06-02

20205月中下旬,国内单位以第一通讯身份连续发表了多篇《Nature》与《Science》文章(据纳米人统计,至少为12篇,若有不全,欢迎读者在后台留言指出)。其中作为第一通讯单位的大学有北京大学(2篇)清华大学(2篇)、香港科技大学(1篇)、中国科学技术大学(1篇)、南京大学(1篇)、南开大学(1篇)、暨南大学(1篇);作为第一通讯单位的科研院所有中国医学科学院(2篇),中科院大连化学物理研究所(1篇)。

 

值得一提的是,在这12篇《Nature》《Science》论文中,1/3是关于新冠病毒的研究2篇来自中国医学科学院秦川等团队,1篇来自清华大学饶子和等团队,1篇来自清华大学张林琦等团队)。

 

下面,我们简要汇总了这12篇论文的核心内容,供大家参考学习。

 

一、物质科学

 

1. Science:FAU分子筛孔道控制Ni2+修饰实现工业化炔烃/烯烃分离

在低级烯烃的合成中除去少量炔烃分子在许多化学工业中是重要过程。在多种工业过程中,炔烃分子会发生氢化生成一些杂质烷烃分子,这导致人们对炔烃/烯烃分离方法的需求。分子筛材料由于孔道结构固定,难以有效的对烯烃/炔烃分离。南开大学李兰冬、曼彻斯特大学杨四海等通过在FAU结构的分子筛(faujasite)中引入二价Ni2+金属离子,发现含Ni2+的分子筛在消除炔烃中展现了较好的分离性能,该过程通过Ni2+和炔烃的选择性吸附作用导致,在温和条件中,当反应气体中混有CO2H2O时,该反应仍能够分别以100和92的选择性进行分离。在连续10次吸附-脱附循环中能够稳定工作。

 

本文要点:

1)分子筛合成和修饰。在373 K中水热反应条件中反应4天,通过SiO2:Al2O3:Na2O:M-TAPTS:H2O=7.8:1.0:2.2:0.6:174,其中TAPTS= 3- [2-(2-氨基乙基氨基)乙基氨基]丙基三甲氧基硅烷(3-[2-(2-aminoethylamino)ethylamino]propyltrimethoxysilane)。TAPTS分子用来和扩散到孔道中的Ni2+配位。随后将得到的分子筛材料在353 K中干燥,并在823 K的空气氛围中煅烧6 h。

2) 对乙炔/乙烯、丙炔/丙烯、丁炔/1,3-丁二烯分别进行分离测试,分别实现了100 %,92 %,83 %的选择性分离作用。通过原位中子衍射方法、非弹性中子散射方法测试,结果显示限域的Ni2+位点展现了化学选择性的对乙炔可逆性的结合,生成亚稳态[Ni(II)(C2H2)3]物种。通过对分子筛孔道内部化学环境控制,实现了其在工业分离上的应用前景。


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Yuchao Chai, et al. Control of zeolite pore interior for chemoselective alkyne/olefin separations,Science 2020

DOI:10.1126/science.aay8447

https://science.sciencemag.org/content/368/6494/1002

 

2. Science:DNA模板辅助碳纳米管排列场效应晶体管

半导体碳纳米管在场效应晶体管中具有广泛的应用潜力,其原因在于当器件变的越来越精细,碳纳米管会跨越硅基材料的性能。对于这种碳纳米管结构的器件中,关键因素在于高度对齐且密集的碳纳米管阵列(highly aligned and dense array),同时需要消除外面的包覆物降低接触电阻。北京大学孙伟、厦门大学朱志、大连理工大学、美国国家标准与技术研究院、清华大学等通过单链DNA手柄(single-stranded DNA handles)包裹碳纳米管,并通过DNA模板方法(origami brick)形成精确的10.4 nm宽的管间距。随后将这种碳纳米管阵列组装到Si单晶上,形成单通道或多通道。通过将碳纳米管通过电极和硅基底上连成通路,随后将负载在碳纳米管外的DNA消除,随后沉积电极和栅极,制备的场效应晶体管展现了高性能,并且能够快速的进行开关调控。

 

通过这种生物组装方法得到的半导体碳纳米管阵列比通过光刻法方法获得的间隔更窄,得到的场效应晶体管关键的传输性能指标(transport performance metrics)是以往报道的生物模板场效应晶体管的10倍。在聚甲基丙烯酸甲酯(polymethyl methacrylate)模板中进行限域组装,得到了厘米级别长度的高度排列碳纳米管

 

本文要点:

1)首先制备了宽度约16 nm的DNA修饰碳纳米管,随后在PMMA包覆的Si基底上构建纳米级别的通道(通道密度~2×107 cavities/cm2,通道的宽度范围180~250 nm),随后将DNA修饰的碳纳米管沉积到基底上。当除去PMMA后(在400 ℃真空中煅烧30 min),作者发现>85 %的通道中填充了DNA-碳纳米管。当通道的宽度在200 nm,相邻碳纳米管间距为24 nm,得到的晶体管展现了最好的性能,Vth达到-0.26 V,Ion达到154 μA/μm,gm达到0.37 mS/μm,Gon达到0.31 mS/μm。

2)作者认为构建间距低于10 nm的碳纳米管阵列可能有更好的性能,同时当间距低于2 nm,碳纳米管之间的静电作用可能抑制晶体管的开关性能。这种生物模板可能在生物执行器和传感器上有应用前景。

 

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Mengyu Zhao, et al. DNA-directed nanofabrication of high-performance carbon nanotube field-effect transistors,Science 2020, 368 (6493), 878-881

DOI:10.1126/science.aaz7435

https://science.sciencemag.org/content/368/6493/878

 

3. Nature:具有半球形钙钛矿纳米线阵列视网膜的仿生眼

人眼具有出色的图像感应特性,例如视野极广,分辨率高,像差低且灵敏度高。具有这种特征的仿生眼睛是非常需要的,尤其是在机器人技术和视觉假体中。但是,生物眼睛的球形和视网膜构成了仿生设备的巨大制造挑战。香港科技大学范智勇等人提出了一种具有半球形视网膜的电化学眼,该眼球由高密度的纳米线阵列构成,可模仿人类视网膜上的感光器。

 

本文要点:

1)该人工视觉系统使用球形仿生电化学眼(EC-EYE)和半球形视网膜,该半球形视网膜由使用气相法生长的高密度钙钛矿纳米线阵列制成。离子液体电解质被用作纳米线的正面公共触点,而液态金属线则被用作纳米线光电传感器的背面触点,模仿了视网膜后方的人类神经纤维。器件表征表明,EC-EYE具有高响应度,合理的响应速度,低检测限和宽FOV。EC-EYE还演示了人眼获取图像图案的基本功能。

2)除了与人眼的结构相似之外,半球形人工视网膜的纳米线密度远高于人类视网膜中的感光器,因此可以潜在地实现更高的图像分辨率,这可通过实现单纳米线超小型光电探测器来实现。此外,通过重构投影到设备上的光学图案来演示仿生设备的图像感应功能。这项工作可能会导致仿生光敏器件在各种技术应用中得到使用。

 

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Gu, L., Poddar, S., Lin, Y. et al. A biomimetic eye with a hemispherical perovskite nanowire array retina. Nature 581, 278–282 (2020). https://doi.org/10.1038/s41586-020-2285-x

 

4. Nature:Na基高性能Plasmonic等离激元器件

通过Plasmonics作用能对超过光学衍射极限的光调控,并在光子器件、生物传感、超高分辨成像等领域有应用前景。但是,plasmonic器件中通常伴随着寄生欧姆损耗(parasitic Ohmic loss),对器件的性能产生较大的影响。因此,研究者长期以来尝试寻找贵金属以外的这种损耗更低的材料,进而改善plasmonic器件的性能。

 

南京大学祝世宁、朱嘉、周林,北京大学马仁敏,浙江工商大学,佐治亚理工学院等报道了一种Na基plasmonic器件,并且在红外区间展现出较好的性能。由于Na的高化学反应性,通过气相沉积方法难以获得较高质量的Na薄膜。作者基于热处理旋涂方法制备了高质量的Na基薄膜材料,展现了高达0.42 ps电子弛豫时间,直接波导实验(direct-waveguide experiment)结果显示界面上plasmonic极化子的传播距离达到200 μm。此外,作者发现,室温条件中器件的激光阈值(lasing threshold)在近红外区间达到140 kw/cm2,这个结果比之前报道的红外区间结果更好。得到的plasmonic器件在环氧树脂(epoxy)包装后具有大气氛围中长达数月的稳定工作性能。这个结果说明,非贵金属基plasmonic材料具有较好的性能,并且可能在plasmonics,纳米光子学,超材料中有应用前景。

 

本文要点:

得到的Na基plasmonic器件的电子弛豫时间为Ag基plasmonic器件的两倍。Na薄膜的制备过程中,首先将Na加热到160 ℃并形成液滴,并且在加热过程中,杂质会扩散到表面上,通过将其剥去能将Na进行纯化,随后将熔化后的Na液滴旋涂到粗糙度<0.1 nm的SiO2基底上,通过旋涂处理实现快速形成固体薄膜。通过光谱椭偏仪对400~1500 nm范围内的介电性能表征,对薄膜的欧姆损失情况进行测试,用Dude-Lorentz模型进行模拟。结果显示德鲁德阻尼率(Drude damping rate),发现电子弛豫时间为0.42 ps,比Ag的电子持续更高(Ag的电子弛豫时间为0.2 ps)。

 

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Yang Wang, et al. Stable, high-performance sodium-based plasmonic devices in the near infrared,Nature 2020, 581, 401-405

DOI:10.1038/s41586-020-2306-9

https://www.nature.com/articles/s41586-020-2306-9

 

5. Nature:A4纸面积的高指数晶面单晶Cu膜生长

北京大学王恩哥、刘开辉,中科院松山湖材料实验室、华南师范大学、韩国基础科学研究所丁峰,南方科技大学俞大鹏等Nature上报道了合成大面积Cu多晶的方法。合成大面积不同晶面的单晶金属膜长期以来都有重要意义,特别是在晶体外延生长,催化,电子学/热力学上。对于一种给定的金属材料,通常具有三种低指数晶面({100},{110},{111})。与之相比,高指数晶面在理论上是无穷尽的,并且会展现丰富的表面结构和性质。但是,控制合成高指数晶面材料有非常大的挑战性,因为高指数晶面在热力学和动力学上都是不稳定的。

 

本文要点:

实现了构建30×20 cm2大小的Cu单晶材料,并实现了多达30余种不同指数Cu晶面。通过事先对Cu基底进行预氧化处理,实现了在还原气氛中煅烧,在其表面生长高指数晶面,并且通过这种方法有可能实现长达数米的高指数单晶表面。对Cu基底表面进行预氧化是关键性过程,氧化后的表面表面能不再是决定晶体生长的关键因素,反应的生长转而为随机过程,并且该生长过程和已生长的晶面相关(较小的晶界氧化,较大的晶界取向决定了晶体生长方向)。通过在高指数晶面上进行生长,诱导Cu晶膜的生长沿着基底或垂直于晶体的方向生长。这种生长技术同样在其他种类的金属生长(高指数Ni膜)中得以应用。得到的高指数晶面薄膜可能在催化、低阻抗导电(low-impedance electrical conduction)、散热(heat dissipation)领域中应用

  

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Muhong Wu, et al. Seeded growth of large single-crystal copper foils with high-index facets,Nature 2020, 581, 406-410

DOI:10.1038/s41586-020-2298-5

https://www.nature.com/articles/s41586-020-2298-5

 

6. Nature:CaH+分子和Ca+原子之间的量子纠缠

在传统的信息处理过程中信息在不同物理载体之间进行处理、存储和传输,物理载体携带的量子信息很有可能同样进行基础物理处理、存储和传输过程。量子控制分子能够在较广的频率(千赫(旋转歧管)~吉赫(超精细转变)~太赫兹(泛音振动和电子跃迁))中传输量子比特相关信息。

 

中国科学技术大学林毅恒、美国国家标准与技术研究院、科罗拉多大学等对处于旋转状态的40CaH+分子离子和40Ca+原子离子内部状态之间的纠缠,并且通过量子逻辑光谱测试分子离子的纯态初始化,激光操纵和状态读出。作者发现分子离子和原子离子通过Coulomb耦合运动量子相干过程实现了纠缠态的调控。在量子位频率分别为13.4千赫或855吉赫兹中实现了测试,显示了较好的分子量子位多功能性。本文的工作展示了分子能够通过量子调控方法在不同的频段中进行量子信息传输,构建了复杂的量子传输系统。作者展望认为,这种对分子的量子调控方法可能应用在量子传感器、基础和应用物理学、量子控制化学中。

 

本文要点:

量子调控体系。将40Ca+40CaH+共困(co-trap)在线性Paul trap中,通过激光冷却方法对40Ca+进行冷冻,具体通过在共振频率附近的激光对各种原子跃迁运动模式抑制,通过397 nm光抑制了分子离子在S1/2P1/2态之间的运动,通过866 nm和854 nm的激光阻止D3/2D5/2态。在各种运动被阻止后,通过电磁诱导透明冷却制备基态轴向模式(0.36 mT的静止磁场)和边带冷却运动,为了实现边带冷却通过滞后45 μs的729 nm激光诱导纠缠态。使用1051 nm的光纤激光器作为光源,并产生两束850 nm的光频梳激光。简单来说,通过冷冻和激发,得到CaH+单维度的转动态,随后通过激光激发,使CaH+Ca+之间产生可测的量子纠缠态,实现了Ca+原子跃迁到激发态,并对该纠缠过程测试。

 

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Yiheng Lin, et al. Quantum entanglement between an atom and a molecule,Nature 2020, 581, 273-277

DOI:10.1038/s41586-020-2257-1

https://www.nature.com/articles/s41586-020-2257-1

 

7. Science:化学反应中的量子干涉作用研究

量子干涉(Quantum interference)效应在反应动力学中扮演了重要角色。大连化学物理研究所杨学明、张东辉、孙志刚、肖春雷等对碰撞能量在1.94~2.21 eV范围内的H + HD → H+ D反应中量子干涉作用进行表征,对向后散射方向的H2 (v’=2, j’=3)产物微分截面的振动能量依赖关系进行表征,作者将观测到的显著振荡模式归结于强量子干涉作用,这种量子干涉作用是直接的路径和不同寻常的巡游插入路径之间形成的。此外,这种量子干涉作用能作为高敏感的方法对能量值低于反应中圆锥交叉点的几何相位效应(geometric phase effect)进行表征,能够对Aharonov-Bohm效应进行研究,提供了化学反应中量子相关性质。

 

本文要点:

直接反应和巡游插入反应之间的反应机理是明显区别的过程,在巡游插入反应过程中,作者发现H原子和HD分子上的D原子端在CI区域发生接触,随后在HD的D原子附近巡游,当H原子运动到CI区域,HD键开始发生振动,随后H插入到HD中并生成新的化学键。该过程和之前的H + H2反应有所区别。作者认为H + HD的反应中产生的后散射方向是通过两种反应机制之间的量子干涉作用导致。通过这种观测量子干涉作用,实现了在能量低于圆锥交叉点中对GP作用进行表征。

 

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Yurun Xie, et al. Quantum interference in H + HD → H+ D between direct abstraction and roaming insertion pathways,Science 2020, 368 (6492), 767-771.

DOI:10.1126/science.abb1564

https://science.sciencemag.org/content/368/6492/767

 

二、生命科学与生物医药

 

8. Nature:以单细胞分辨率破译人类巨噬细胞发育

巨噬细胞是在胚胎发育过程中出现的新生免疫系统的第一批细胞。在小鼠中,胚胎巨噬细胞浸入发育中的器官,在那里它们共生地分化为组织驻留巨噬细胞(TRM)。但是,我们对人类胚胎中巨噬细胞的起源和专业化的理解是有限的。有鉴于此,暨南大学的刘兵,兰雨和南洋理工大学的Florent Ginhoux等研究人员,Carnegie第11至23阶段的人类胚胎中分离了CD45 +造血细胞,并通过单细胞RNA测序对它们进行了转录组分析,然后对 CD45+CD34+CD44+ 卵黄囊来源的髓样偏向祖细胞进行功能表征(YSMPs)。

 

本文要点:

1)研究人员绘制了跨多个解剖部位的巨噬细胞异质性,并鉴定了不同的子集,包括各种类型的胚胎组织驻留巨噬细胞(TRM)(在头部,肝脏,肺和皮肤中)。

2)研究人员进一步使用转录组学和发育分期信息,从卵黄囊来源的原始巨噬细胞或YSMP来源的胚胎肝单核细胞追踪了组织驻留巨噬细胞(TRM)的规格轨迹。

3)研究人员还评估了胚胎TRM与成年TRM之间的分子相似性。

该研究的数据代表了人类胚胎发生过程中早期巨噬细胞发育的时空动力学的全面表征,为人类TRMs的发育和功能的未来研究提供了参考。

 

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Zhilei Bian, et al. Deciphering human macrophage development at single-cell resolution. Nature, 2020.

DOI:10.1038/s41586-020-2316-7

https://www.nature.com/articles/s41586-020-2316-7

 

9. Nature:新冠病毒中和抗体

当前爆发的冠状病毒SARS-CoV-2大流行造成全球卫生紧急情况,目前急需采取干预措施。SARS-CoV-2进入靶细胞取决于病毒突刺蛋白的受体结合域(RBD)与ACE2细胞受体之间的结合。有鉴于此,清华大学张林琦、王新泉和国家感染性疾病临床医学研究中心张政等研究人员,报道了新冠病毒(SARS-CoV-2)引发的人源中和抗体。 

 

本文要点:

1)研究人员报告了来自8个SARS-CoV-2感染个体中单个B细胞的206个受体结合域(RBD)特异性单克隆抗体的分离和表征。鉴定出具有有效中和活性的SARS-CoV-2抗体,这些抗体与ACE2的RBD结合竞争能力相关。

2)SARS-CoV-2抗体和受感染者血浆均未与SARS-CoV或MERS-CoV RBD交叉反应,尽管发现了抗SARS-CoV-2抗体与其三聚体突刺蛋白存在实质性交叉反应性。

3)RBD结合的抗体晶体结构分析显示,位阻可抑制病毒与ACE2的结合,从而阻止病毒进入。这些发现表明抗RBD抗体是病毒物种特异性抑制剂。

这些鉴定的抗体可能是SARS-CoV-2临床干预措施的候选抗体。

 

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Bin Ju, et al. Human neutralizing antibodies elicited by SARS-CoV-2 infection. Nature, 2020.

DOI:10.1038/s41586-020-2380-z

https://www.nature.com/articles/s41586-020-2380-z

 

10. Nature:新冠病毒感染的转基因小鼠模型

严重急性呼吸系统综合征CoV-2 (SARS-CoV-2)在中国引发2019冠状病毒病(COVID-19)病例,已成为国际社会关注的突发公共卫生事件。有鉴于此,中国医学科学院秦川、中国疾病预防控制中心病毒病预防控制所Guizhen Wu等研究人员,利用人源血管紧张素转换酶2(hACE2)转基因小鼠评估了新冠病毒(SARS-CoV-2)的致病性。

 

本文要点:

1)由于ACE2是SARS-CoV-2的细胞进入受体,因此研究人员使用了携带人ACE2并感染SARS-CoV-2的转基因小鼠来研究该病毒的致病性。在感染SARS-CoV-2的hACE2小鼠中观察到体重减轻以及病毒在肺中复制。典型的组织病理学是间质性肺炎,并伴有大量巨噬细胞和淋巴细胞浸入肺泡间质,而且在肺泡腔内积聚巨噬细胞。

2)在支气管上皮细胞、巨噬细胞和肺泡上皮中观察到病毒抗原。在SARS-CoV-2感染的野生型小鼠中未发现该现象。值得注意的是,研究人员确认了hACE2小鼠中SARS-CoV-2的致病性。

SARS-CoV-2感染的小鼠模型对于评估抗病毒治疗药物和疫苗以及了解COVID-19的发病机理将具有重要价值。

 

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Linlin Bao, et al. The pathogenicity of SARS-CoV-2 in hACE2 transgenic mice. Nature, 2020.

DOI:10.1038/s41586-020-2312-y

https://www.nature.com/articles/s41586-020-2312-y

 

11. Science:首个灭活新冠候选疫苗的动物实验结果

由严重急性呼吸系统综合征-冠状病毒2(SARS-CoV-2)引起的2019年冠状病毒病(COVID-19)大流行导致了前所未有的公共卫生危机。由于这种病毒的新颖性,目前还没有SARS-CoV-2特异性治疗或疫苗。有鉴于此,中国医学科学院秦川、浙江省疾控中心张严峻、科兴控股生物技术有限公司Weidong Yin、中国科学院生物物理研究所王祥喜、中国食品药品检定研究院Changgui Li、中国疾控中心Jinxing Lu等研究人员,报道了首个新冠病毒(SARS-CoV-2)灭活候选疫苗的动物实验结果。

 

本文要点:

1)研究人员开发了纯化的灭活SARS-CoV-2病毒候选疫苗(PiCoVacc)的中试规模生产,该疫苗可在小鼠、大鼠和非人类灵长类动物中诱导SARS-CoV-2特异性中和抗体。

2)这些抗体中和了10个代表性SARS-CoV-2菌株,表明可能对SARS-CoV-2菌株具有更广泛的中和能力。

3)使用两种不同剂量(每剂3μg或6μg)进行的三种免疫分别在猕猴中提供了针对SARS-CoV-2攻击的部分或完全保护,而没有明显的抗体依赖性感染增强。

该研究有助于支持针对人类SARS-CoV-2疫苗的进一步临床开发。

 

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Qiang Gao, et al. Rapid development of an inactivated vaccine candidate for SARS-CoV-2. Science, 2020.

DOI:10.1126/science.abc1932

https://science.sciencemag.org/content/early/2020/05/05/science.abc1932

 

12. Science:COVID-19冷冻电镜结构和remdesivir治疗作用

COVID-19病毒爆发导致了全球范围大量感染人群,并导致大量的致死人数。RNA聚合酶(nsp12)是COVID-19病毒中复制和转运中关键部分,因此是抗病毒药物(瑞地昔韦remdesivir)的主要的进攻靶点。清华大学饶子和、娄智勇,上海科技大学王权等报道了冷冻电子显微镜中观测的COVID-19细菌中nsp12和辅因子nsp7、nsp8的高精度(0.29 nm)结构。Nsp12的结构结果显示,其关键中心结构和其他聚合酶类似,但是在N末端的β发夹结构域展现了新的结构。作者通过建立详细的模型对remdesivir和nsp12之间的相互作用进行表征,这种结构对设计新型抗病毒药物的开发提供了重要依据。

 

本文要点:

1)COVID-19病毒的全球肆虐导致开发抗病毒药物和治疗方案的迫切需求,对nsp12位点进攻是开发新型诊疗方案的重要方法。

外端的核苷酸类似物起到功效需要RdRps的识别,并结合到位点上。当对病毒给药remdesivir和Sofosbuvir后,nsp12和HCV ns5b结构得以保留。作者对瑞地西韦二磷酸和COVID-19中的nsp12结合构建模型。总之,在给药后,D760, D761, D618催化残基发生构象变化并结合到阳离子上,之后和R555通过磷酸官能团结合。此外,remdesivir结合后保持了完整的核糖组,因此能够通过氢键作用。同时COVID-19上的T680同样能和Remdesivir上的羟基结合。此外,motif F上的V557疏水链能和+1模板RNA尿苷碱基和三磷酸化的remdesivir生成碱基对。

由于核苷类似物的相似性,这种讨论的结合位点和病毒抑制方法可能在Favipiravir法维拉韦药物的作用方式中起到类似的作用。这种药物和其他比如蛋白酶之类的潜在药物配合,可能在鸡尾酒疗法治疗病毒中展现应用前景。


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Yan Gao, et al. Structure of the RNA-dependent RNA polymerase from COVID-19 virus,Science 2020, 368 (6492), 779-782

DOI:10.1126/science.abb7498

https://science.sciencemag.org/content/368/6492/779

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