1. Chem. Rev.综述：过渡金属催化的C−C键断裂用以选择性脱羰

过渡金属催化的C−C键断裂脱羰是一种重要的合成手段。近年来，该反应在催化体系开发、机理研究、底物范围以及在复杂功能分子合成中的应用等方面都取得了长足的发展。因此，西北大学魏颢教授综述了过渡金属催化脱羰反应的最新研究进展，从发现新的转化反应到揭示反应机理，概述了该领域的巨大成就和应用潜力。

本文要点：

1）作者首先介绍了有关脱碳开创性工作的简短历史。

2）作者根据脱羰过程中的六种主要化学键裂解类型进行了总结，包括：（1）C-H/C-C，（2）卤化碳（Cl，F）/C-C ，（3）C -O/C-C，（4）C-S/C-C，（5）C-N/C-C和（6）两个C-C键断裂。

3）作者探讨了脱羰工艺面临的主要挑战和机遇，旨在扩大脱羰反应的应用范围。

Hong Lu, et al, Selective Decarbonylation via Transition-Metal-Catalyzed Carbon−Carbon Bond Cleavage, chemrev., 2020

DOI：10.1021/acs.chemrev.0c00153

https://dx.doi.org/10.1021/acs.chemrev.0c00153

2. Matter：利用还原氧化石墨烯制备高韧性无机固体电解质

陶瓷固体电解质是一种重要的新兴材料，有望实现锂金属负极的安全运行。然而，其固有的断裂韧性较低，这严重限制了电池的性能和可靠性。虽然通常需要较小的电解液尺寸来更快地传输离子，但这些长度尺度也限制了可以用来设计更高抗断裂性能的方法。近日，受还原氧化石墨烯对聚合物和工程陶瓷的增韧作用的启发，美国布朗大学Christos E. Athanasiou，Brian W. Sheldon报道了使用rGO来增强氧化物基锂离子导体的韧性。

本文要点：

研究发现，用少量的rGO增强陶瓷固体电解质可以显著提高其断裂韧性，而离子电导率变化很小。实验结果表明，Li_1+xAl_xTi_2-x(PO₄)₃（LATP）的韧性提高了两倍多，具有关于无机固体电解质所报道的最高低断裂韧性（K_Ic）值。

研究人员通过对这些材料的化学机械行为进行分析，为设计能够抵抗锂金属渗透的强韧性电解质提供了指导方针。此外，也为探索其他纳米级增强体来改善陶瓷固体电解质的性能提供了动力。

Christos E. Athanasiou, et al, High-Toughness Inorganic Solid Electrolytes via the Use of Reduced Graphene Oxide, Matter(2020)

DOI：10.1016/j.matt.2020.05.003

https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.05.003

3. Angew：原位羟基辅助和后合成相结合的无机化策略用于合成高硅Y型分子筛

具有高SiO₂/Al₂O₃比（SAR）的Y型分子筛在流化催化裂化过程中起着关键的作用。然而，由于动力学的限制，原位合成具有高比吸收率的Y型分子筛仍然是一个挑战。有鉴于此，吉林大学于吉红院士，瓦伦西亚理工大学Mercedes Boronat报道了以过氧化氢为羟自由基的引发剂，通过羟基自由基辅助路线和合成后处理，首次合成了比吸收率为6.35的Y型分子筛。

本文要点：

1）密度泛函理论计算表明，羟基自由基优先促进了Si−O−Si键的形成，从而提高了比吸收率。

2）为进一步提高比表面积，研究人员采用柠檬酸脱铝，然后进行第二步水热结晶，使比表面积达到7.5，同时保持了良好的结晶度和较高的产率。合成的Y型分子筛具有良好的异丙苯裂解性能。

这项工作介绍了一种合成高SAR Y型分子筛的新策略，有望在商业应用中得到了广泛的应用。

Jianyu Wang, et al, Organic-Free Synthesis of High Silica Zeolite Y via a Combined Strategy of In Situ Hydroxyl Radical Assistance and Post-Synthesis Treatment, Angew. Chem. Int. Ed.

DOI：10.1002/anie.202005715

https://doi.org/10.1002/anie.202005715

4. Angew：规模化制备钙钛矿纳米线阵列用于光电探测器

尽管最近在生产用于光电子学的钙钛矿纳米线（NW）方面取得了进展，但是解决方案印刷具有精确控制的位置和方向的NW阵列仍然具有挑战性。佐治亚理工学院林志群和复旦大学Juan Peng等人报道了一种独特的毛细管辅助溶液印刷（CASP）策略，可以快速制备对准的和高度结晶的钙钛矿NW阵列。

本文要点：

1）CASP方法的关键在于通过周期性的纳米通道将毛细管导向的组装与通过程序移动的基底进行溶液印刷以快速引导钙钛矿NW的沉积相结合。首先，通过合理设计简单的两板式几何结构以在其边缘提供弯月面以进行弯月面辅助溶液印刷，从而在低温下形成周期性的纳米通道，从而消除了纳米通道的多步光刻工艺。第二，不是像过去的工作中那样使衬底保持静止，而是以恒定的速度移动下衬底以允许快速产生纳米结构。此外，通过原位光学显微镜揭示了钙钛矿NWs的线性生长动力学。

2）有趣的是，这种钙钛矿型纳米线阵列具有出色的光学和光电特性，可以方便地用于光电探测器的规模化制造。CASP策略可能提供一个独特的平台来可控制地解决方案-印刷的各种钙钛矿纳米结构，包括其他有机铅钙钛矿材料，尺寸和结构，并具有高产量和可重复性，可用于基于NW阵列的光电探测器，晶体管和激光器二极管。

Shuang Pan et al. Rapid Capillary‐Assisted Solution Printing of Perovskite Nanowire Arrays Enables Scalable Production of Photodetectors, Angew, 2020.

DOI:10.1002/anie.202004912.

https://doi.org/10.1002/anie.202004912

5. Angew: 铁-钴氧化物纳米片中的S修饰氧空位：使析氧反应具有极高的活性

电解水是一种很有前途的制备高纯度氢的策略，但受到高额电力成本的限制。开发一种活性高、价格低的析氧反应(OER)电催化剂是降低水电解成本的必要手段。调节催化剂电子结构可以是提高其活性的有效策略。有鉴于此，格里菲斯大学姚向东教授、澳大利亚昆士兰大学朱中华教授和青岛大学杨东江教授等人，有缺陷的铁钴氧化物(FeCoO x‐Vo)纳米薄片的氧空位被均匀分布的硫原子修饰。

本文要点：

1）DFT计算表明，利用S修饰Vo以形成Co（Fe）-S配位可以最有效地调节Co位点的局部电子结构，从而显着提高FeCoOx的OER活性。XAS证明了S原子可以通过形成CoS配位来稳定Vo，并从邻近的Co-O物种中夺取O原子以形成额外的Vo。S原子不仅可以有效地稳定氧空位（Vo），而且还可以与Vo中的Co活性位点形成Co-S配位，从而可以调节活性位点的电子结构，从而使FeCoO x-Vo-S表现出优异的OER活性。

2）值得注意的是，在1.0 M KOH中，FeCoO x‐Vo‐S在电压为1.5 V vs RHE时的质量活动为2440.0 Ag^‐1，是RuO₂(96.0 Ag^‐1)的25.4倍。同时，其Tafel斜率可低至21.0 mV dec^-1，表明其具有出色的电荷传输速率。

3）当FeCoO x‐Vo‐S（阳极催化剂）与有缺陷的CoP₃/Ni₂P（阴极催化剂）结合用于整体水分解时，电流密度达到249.0 mA cm^‐2和406.0 mA cm^‐2的电池电压分别为2.0 V和2.3 V，优于RuO₂‖Pt-C和大多数报道的催化剂。

总之，该工作表明，通过对含原子非金属的铁钴氧化物纳米片中的Vo进行可控修饰，可以有效地调整活性位点的局部电子结构，从而提供有效而稳定的整体水分解活性，为工业化制氢开辟了新的途径。 

Xiangdong Yao et al. S‐modified oxygen vacancies in iron‐cobalt oxide nanosheets: Enabling extremely high activity of oxygen evolution reaction for achieving industrial water splitting benchmark. Angew., 2020.

DOI: 10.1002/anie.202006546

https://doi.org/10.1002/anie.202006546

6. Angew：ECNU-36：一种分层纯纳米片晶体组成的准纯多晶型CHβ硅酸盐，可有效吸收VOCs

沸石是一类具有代表性的微孔材料，广泛应用于催化、吸附、离子交换、气体分离等领域。沸石的物理化学性质与晶体骨架结构密切相关，开发新的沸石结构对于满足实际应用的特殊需要具有重要意义。β沸石具有典型的12元环(MR)通道相互生长的三维骨架，因此在石化工业中是一种重要的催化剂，也是去除挥发性有机化合物（VOCs）的有效吸附剂。然而，合成纯β多晶型材料一直是一项巨大的挑战。

近日，华东师范大学吴鹏教授，蒋金刚，上海科技大学马延航研究员报道了以1，5-双(四甲基咪唑)氢氧化物（OSDA）为有机结构导向剂，在氟化物介质中制得了一种准纯C_H晶型的微孔β沸石，并将其命名为ECNU-36。

本文要点：

1）研究发现，合成母液中适宜的游离氟浓度是获得纯C_H相的关键。

2）研究人员结合PXRD、DIFFaX模拟、EDT和HRTEM技术，确定了ECNU-36的骨架结构为多晶型C_H(>95%)和多晶型B。

3）研究人员首次直接证实并使用电子衍射数据解析了βC_H多晶型材料的骨架结构。纯二氧化硅ECNU-36具有独特的晶体形态，由堆叠的纳米片组成，具有典型的17 nm厚度和暴露的{100}面，对烃和芳烃具有优异的吸附性能。

Meichen Jiao, et al, ECNU-36: A Quasi-Pure Polymorph CH Beta Silicate Composed of Hierarchical Nanosheet Crystals for Effective VOCs Adsorption, Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI：10.1002/anie.202008327

https://doi.org/10.1002/anie.202008327

7. Angew：可调节微环境和代谢以选择性对抗缺氧肿瘤的高效Pt(IV)前药

乏氧和酸性微环境在肿瘤的转移和血管生成过程中起着重要作用，并会影响化疗的效果。中山大学毛宗万教授开发了两种靶向碳酸酐酶IX (CAIX)的铂(IV)前药，并将其命名为CAIXplatins。

本文要点：

1）CAIXplatins对CAIX有着很强的亲和力和抑制性，因此不仅可以克服肿瘤乏氧和酸性微环境的问题,也可以抑制乏氧癌细胞的代谢通路，进而使其可以在乏氧的MDA-MB-231肿瘤中表现出显著的增强治疗效果，并具有抗转移和和抗血管生成等活性。

2）研究结果表明，CAIXplatins的肿瘤选择性是顺铂/奥沙利铂的70~90倍，其全身副作用也得到了有效缓解，因此具有非常广阔的临床应用前景。

Qian Cao. et al. CAIXplatins: highly potent Pt(IV) prodrugs selectively against hypoxic tumors via microenvironment and metabolism regulation. Angewandte Chemie International Edition. 2020

DOI: 10.1002/anie.202005362

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202005362

8. Angew：Ag100：具有俄罗斯套娃结构的四层八面体银纳米簇

具有精确原子结构的金属纳米团簇（NCs）对阐明结构-性质关系和固有的尺寸演化原理至关重要。近日，安徽大学朱满洲，于海珠等报道了目前已知的最大的基于FCC结构（FCC表示面心立方）的银纳米簇，[Ag₁₀₀(SC₆H₃^3,4F₂)₄₈(PPh₃)₈]^-。

本文要点：

1）作者对合成的[Ag₁₀₀(SC₆H₃^3,4F₂)₄₈(PPh₃)₈]^-团簇进行了X射线单晶衍射(SC-XRD)，电喷雾电离质谱(ESI-MS)，¹H NMR, ³¹P NMR，热重分析（TGA），电子顺磁共振（EPR）等表征。

2）结构分析表明，该团簇是第一个全八面体对称嵌套的Ag纳米簇，具有四层Ag₆@Ag₃₈@Ag₄₈S₂₄@Ag₈S₂₄P₈结构，一致的对称元素以及独特的菱形八面体外形，与理论预测和先前报道的基于FCC的Ag团簇不同。

3）作者还通过DFT研究揭示了该团簇的层间相互作用和简并的前线轨道。

该工作报道的Ag₁₀₀团簇具有独特的几何和电子结构，不仅扩展了Ag NCs的家族，而且还提供了对Ag NCs的生长和演化原理的新见解。

Xiangyu Ma, et al. A Rhombicuboctahedral Ag100: Four‐Layered Octahedral Silver Nanocluster Adopting the Russian Nesting Doll Model. Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI: 10.1002/anie.202006447

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9. Angew：酸性介质中合成高硅沸石

沸石是微孔铝硅酸盐分子筛，在催化，吸附，分离和离子交换等诸多领域具有重要应用。铝硅酸盐沸石通常是在碱性/碱性介质中，pH为9至14，水热条件下合成的。近日，法国诺曼底大学Valentin Valtchev等报道了在酸性介质中合成MFI型沸石。

本文要点：

1）作者发现在酸性介质中生成沸石的关键参数是凝胶颗粒的等电点（IEP）。

2）作者在所用二氧化硅源的等电点之上合成了MFI型沸石，该条件下二氧化硅物种显示负电荷，基于带正电模板之间的静电相互作用，形成沸石。在二氧化硅的等电点以下没有观察到沸石的形成。

3）此外，作者还研究了铝对沸石形成的影响。

该工作报道的结果有望将高硅沸石的合成扩展到酸性介质，从而为控制沸石性能提供新的机会。

Diandian Shi, et al. Expanding the synthesis field of high silica zeolites. Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI: 10.1002/anie.202007514

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202007514

10. AM：界面化学和润湿可调的可熔合金用于室温全液态金属电池

液态金属电池被认为是用于固定能量存储的潜在电化学体系。目前，所有报道的液态金属电池都需要在高于240 °C的温度下运行，以保持金属电极处于熔融状态。近日，德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授首次报道了一种采用钠-钾（Na-K）合金负极和镓（Ga）合金正极的室温液态金属电池。

本文要点：

1）与铅(Pb)和汞(Hg)为基础的液态金属电极相比，无毒镓合金具有较高的环境友好性。

2）在改善的润湿性和稳定的界面化学的基础上，此类液态金属电池具有稳定的循环性能和可忽略的自放电。

3）与传统的固体电极与液体电解质之间的界面不同，通过先进的三维化学分析，可以实现液态金属与液体电解质之间的界面的可视化。

4）研究人员对这种新型液体电极/电解质界面的深入研究，揭示了其在调节载流子和稳定氧化还原化学方面具有重要作用。

该室温液态金属电池具有电池制作简单、结构简单、安全性高、维护成本低等优点，不仅显示出广阔的应用前景，而且为开发超越传统固态电池或高温电池的新型储能器件提供了一条新途径。

Yu Ding, et al, Room-Temperature All-Liquid-Metal Batteries Based on Fusible Alloys with Regulated Interfacial Chemistry and Wetting, Adv. Mater. 2020

DOI: 10.1002/adma.202002577

https://doi.org/10.1002/adma.202002577

11. Nano Today：稳定明亮的AIE点用于对大鼠进行NIR-II成像

新兴的近红外II区(NIR-II)荧光成像具有非常广阔的应用前景，其在小动物的体内成像领域已被广泛研究，但其在大动物模型上的拓展还未开始。香港科技大学唐本忠院士和浙江大学钱骏教授首次利用聚集诱导发光(AIE)点对活鼠脑血管和主要器官进行NIR-II成像。

本文要点：

1）所实验制备的AIE点具有较高的光亮度和良好的稳定性及生物相容性。由于其有着长的发射范围和高发光亮度,因此该AIE点可以对大鼠的大脑血管进行体内NIR-II荧光显微成像，并具有高的空间分辨率(~4 μm)和深部穿透 (700 μm)等优点，这也是目前大鼠大脑成像领域可实现的最高穿透深度和最佳分辨率。

2）与此同时，该NIR II AIE点可用于对脑血栓早期的微小血管堵塞进行实时检测，并能够对大鼠的胃肠道和膀胱进行无创监测，进而有助于更好地了解大鼠的消化系统和排泄过程。综上所述，这一研究工作也为发展先进的NIR-II大动物成像提供了重要的参考。

Ji Qi. et al. Highly stable and bright AIE dots for NIR-II deciphering of living rats. Nano Today. 2020

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1748013220300621

12. Research: 用于电化学能量存储的生物质衍生碳材料的结构调控工程研究进展

随着全球人口的爆炸式增长，世界范围内的能源消耗越来越受到人们的关注。化石燃料的广泛使用不仅导致其耗竭，还带来了严重的环境问题，如全球变暖、空气污染、酸雨等。因此，对水电、潮汐能、太阳能等绿色可持续能源的开发非常重要。然而，这些可再生能源存在间歇性问题，高效的储能技术是实现实际应用中连续可靠供电的理想方法。在各种电化学能量存储设备中，钠离子电池、锂-硫电池和超级电容器显示出巨大的潜力并吸引了学者们广泛的研究兴趣。设备的性能主要取决于所用的电极材料，因而开发高性能的电极材料具有特殊的意义。生物质衍生碳材料因其天然的结构多样性，易控制的物理化学性能，丰富的来源，环境友好和低廉的成本，已成为极具潜力的电极材料。

有鉴于此，西北工业大学的黄维院士和南京工业大学的朱纪欣教授等人，综述了电化学能量存储中生物质衍生碳材料的结构调控工程研究进展。

本文要点：

1）首先探讨了生物质衍生碳材料的类石墨结构、层级孔结构、表面官能团结构、异质原子掺杂结构和复合结构的调控方法，分析讨论了生物质衍生碳材料在电化学能量存储设备中所存在的存储位点少与扩散动力学差等问题和潜在的解决方案，并对未来的发展方向提出展望。

3）生物质衍生碳的调控工程虽然能够有效解决电化学能量存储设备中存储位点少与扩散动力学差的问题，然而仍存在着一些挑战：（1）生物质衍生碳的形貌结构决定于生物质前驱体的选择。（2）合成高度有序的类石墨结构会导致所得材料的比表面积与层间距减小，无定形碳区域和表面官能团减少等问题。（3）分层孔结构的获得通常借助活化过程，而活化过程得到的高比表面积会增加表面不可逆反应，从而导致低的初始库伦效率。（4）目前研究大多集中在氮掺杂及其共掺杂方面，应扩展到其他原子的共/多掺杂。（5）如何提升生物质衍生碳与高容量化合物间的复合界面强度。（6）探索简单、高效且可大规模生产的合成技术。

Ruizi Li et al. Structure Engineering in Biomass-Derived Carbon Materials for Electrochemical Energy Storage. Research, 2020.

DOI: 10.34133/2020/8685436

http://doi.org/10.34133/2020/8685436