清华Nature Nano.,王中林院士、万立骏院士、于吉红院士、孙学良、陆俊等成果速递20200703
纳米人 2020-07-03
1. Nature Nanotechnology:含功能性树突结构的高性能神经网络处理器

在神经系统中,神经的树突、树枝能够在突触(synapses)和人体细胞(soma)之间进行信号传输,并在例如突触后信号的非线性积分等处理功能中起到关键作用。但是人工神经系统中缺少这部分关键功能,并抑制了其在灵活性,能源效率和处理复杂任务的能力等过程中的性能。
 
因此,清华大学微电子学研究所(未来芯片技术高精尖创新中心)吴华强等将突触,树突,人体细胞结构单元组装到可扩展忆阻器设备中,并测试了其在数字识别任务、模拟多层网络中的性能。结果显示,该系统比相同规模的中央处理器功率低三个数量级,比典型的专用集成电路芯片功率低70倍。作者认为这种装备有功能型树突的网络产生实质上性能的飞跃,并且在噪声背景中抽取关键信息的过程中能量消耗有显著缩减,并且有更高的准确性。
 
本文要点:
器件结构。树突器件的结构:是基于Pt/TaOx/AlOδ/Al制作的,器件大小为5×5 μm2,分别溅射负载40 nm TaOx5 nm AlOδ,并分别在底部和顶部沉积50 nm的Pt和70 nm的Al电极。人工突触的结构:是基于TiN/HfOx/TaOx/TiN制作的,器件大小为5×5 μm2,通过原子层沉积方法负载8 nm厚的HfOx电阻开关层,并沉积45 nm厚的TaOx储氧层和热增强层改善开关性能,随后在顶部和底部负载TiN电极。反应中的读取电压设置为0.15 V。人工细胞的结构:分别沉积50 nm厚的Pt底部电极,70 nm厚的Pd顶部电极,在Pt层下方沉底一层较薄的Ti用于改善Pt和SiO2之间的结合作用。并沉积40 nm厚的NbOx层。

1593768325710523.png 
Xinyi Li, et al. Power-efficient neural network with artificial dendrites, Nature Nanotechnology 2020
DOI:10.1038/s41565-020-0722-5
https://www.nature.com/articles/s41565-020-0722-5
 

2. Science Advances:含氮和含氧化合物在Pd3Au1111)面上的无受体脱氢和加氢反应

胺类和醇类化合物的催化脱氢和加氢反应是精细化学品合成中的重要环节。尽管已经发现了几种高效的均相催化剂,但高活性非均相催化剂仍然难以满足需要。近日,洛桑联邦理工学院Paul J. Dyson,斯坦福大学Tao Wang报道了将钯金摩尔比为3:1的双金属钯金纳米粒子固定在多壁碳纳米管(Pd3Au1/CNT)上,在含氮杂环化合物、胺/亚胺和醇/酮的无氧化和无受体脱氢和加氢反应中表现出很高的催化活性。
 
本文要点:
1)研究人员以0.02 M的K2PdCl40.015 M的HAuCl4的水溶液为原料,通过改变Pd/Au的比例制备了一系列以柠檬酸三钠为稳定剂的Pd-Au双金属纳米粒子,并将其固定在碳纳米管上,得到了总金属含量为2%(wt%)的一系列材料。
2)研究人员通过实验探讨了1,2,3,4-四氢喹啉与喹啉的相互转化机理,并通过密度泛函理论计算证实了在脱氢和氢化反应的所有基本步骤中,Pd3Au1111)面具有比Pd(111)面较低的能垒。
3)Pd3Au1/CNT催化剂的高选择性使其可用于合成多种含N和O的化合物,为合成N-杂环、胺/亚胺和醇/酮底物提供了一种实用的策略,此外,在没有添加剂的情况下,通过脱氢和氢化反应可耐受各种官能团。

1593768354461582.png
Xinjiang Cui, et al, Acceptorless dehydrogenation and hydrogenation of  N- and O-containing compounds on Pd3Au1111) facets, Sci. Adv. 2020
DOI:10.1126/sciadv.abb3831
https://advances.sciencemag.org/content/6/27/eabb3831
 

3. Science Advances:一种从热水中吸收热能的可长期蓄热的陶瓷

在火力发电厂和核电站中,产生的热能中有70%以余热的形式损失掉,而废热的温度低于水的沸点。有鉴于此,日本松下公司Yoshitaka Nakamura,东京大学Shin-ichi Ohkoshi报道了一种长期蓄热材料,其可在38 °C(311 K)到67 °C(340 K)的温和温度下吸收热能。
 
本文要点:
1)该系列蓄热材料由钪取代的λ-三钛五氧化物(λ-ScxTi3-xO5)组成。
2)研究发现,λ-ScxTi3-xO5不仅可以从热水中蓄积热能,还可以通过加压释放蓄积的热能。因此,λ-ScxTi3-xO5具有蓄积热电厂和核电站热水的热能,并通过施加外压按需回收蓄积热能的应用潜力。此外,它还可用于工业工厂和汽车的废热回收。
 
1593768369744803.png
Yoshitaka Nakamura, et al, Long-term heat-storage ceramics absorbing thermal energy from hot water, Sci. Adv. 2020
DOI:10.1126/sciadv.aaz5264
https://advances.sciencemag.org/content/6/27/eaaz5264
 

4. Nature Commun.:双层固体电解质界面不均匀性对硅电极早期缺陷形成的影响

由于其能量密度高,工业制造成熟,地壳中蕴藏着丰富的资源,使得硅材料成为目前研究最多的锂离子电池负极材料之一。在理论比容量方面,Si可以在高温(415 °C)下与锂合金化形成Li4.4Si,提供高达4200 mAh g-1的存储容量。在室温下,可形成Li15Si4是形成的,容量为3579 mAh g-1。然而,高合金化状态伴随着约300 %的极端体积变化,这导致由于Si主体材料的机械断裂而造成循环时容量迅速衰减。因此,揭示脱锂/锂化过程中结构变形的演变是提高Si基锂离子电池可循环性的关键。近日,德国于利希研究中心Chunguang Chen,Peter H. L. Notten揭示了SEI不均匀性对硅电极早期缺陷形成的影响。
 
本文要点:
1)研究发现,这些早期缺陷存在SEI之下,因此大多数表面探测技术都无法检测到。研究人员使用Operando全场衍射X射线显微镜,实时观察这些缺陷的形成,并将它们的来源与不均匀的锂化程度联系起来。
2)基于Operando原子力显微镜、电化学应变显微镜和溅射蚀刻X射线光电子能谱的结合。研究人员发现,这种不均匀的锂化作用与形貌的不均匀性以及内外SEI中的锂离子迁移率相关。
3)该多模态研究跨越了多层界面(Si/LixSi/内部SEI/外部SEI),从而为SEI均匀性对硅基锂离子电池结构稳定性的影响提供了新的见解。
 
1593768387903242.png
Chen, C., Zhou, T., Danilov, D.L. et al. Impact of dual-layer solid-electrolyte interphase inhomogeneities on early-stage defect formation in Si electrodes. Nat Commun 11, 3283 (2020)
DOI:10.1038/s41467-020-17104-9
https://doi.org/10.1038/s41467-020-17104-9
 

5. Chem. Rev.综述:基于MOF的气体分离膜

金属有机骨架(Metal−Organic Frameworks,MOF)是迄今为止,合成的最大一类多孔晶体材料。狭窄的孔道和几乎无限的结构和化学特性使这些材料在膜基气体分离方面引起了极大的关注。近日,麻省理工学院Zachary P. Smith综述了与形成纯MOF膜和混合基质膜(MMM)相关的机遇和挑战。
 
本文要点:
1)作者总结了常见的和新兴的分离应用,概述了基于MOF的膜传输理论,并将其与描述聚合物中传输的主导原理联系起来。此外,还回顾了使用先进计量学和计算技术的交叉研究策略。
2)为了量化膜性能,作者介绍了一个简单的膜性能评分,并为综述中汇编的所有文献数据制作了表格,可以对MOF材料进行分类,这些材料始终显示出良好的分离性能。
3)作者针对该领域在基础科学方面最有前途的材料和方向提出了个人见解,并探讨了最终可用于商业膜基气体分离的MOF材料。
 
1593768404706580.png
Qihui Qian, et al, MOF-Based Membranes for Gas Separations, Chem. Rev., 2020
DOI:10.1021/acs.chemrev.0c00119
https://dx.doi.org/10.1021/acs.chemrev.0c00119
 

6. Joule: 具有低损耗互连层的高效且可重现的钙钛矿/有机串联太阳能电池

钙钛矿太阳能电池(PSC)和有机光伏(OPV)最近都得到了快速发展。钙钛矿组成可调和有机半导体的和分子可调谐性使具有不同带隙和各种物理特性的大型材料库成为可能,从而可以构建钙钛矿/有机串联太阳能电池(TSC)。浙江大学的杨阳(Yang (Michael) Yang)等人开发了一个半经验模型,合理地选择了最佳的可用材料组合,并成功地展示了得益于其互补带隙和正交加工溶剂的高效且可重复生产的TSC。
 
本文要点:
1)该两结(2T)整体钙钛矿/有机TSC具有全热蒸发的低损耗互连层(ICL),可提供高重现性,器件的功率转换效率(PCE)分布在20%至20.6%之间(认证为19.54%)。
2)除此之外,串联结构还消除了OPV的UV敏感性,从而证明了OPV在器件稳定性方面的优势。这些结果展现出钙钛矿/有机串联设备作为可重现且具有成本效益的结构来实现高性能TSC的巨大潜力。
 
1593768418316245.png
Xu Chen et al. Efficient and Reproducible Monolithic Perovskite/Organic Tandem Solar Cells with Low-Loss Interconnecting Layers,Joule, 2020
https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.06.006
 

7Angew:准固态锂电池中锂枝晶及其固体电解质界面壳层的界面演化

不稳定的电极/固态电解质界面和锂枝晶的内部渗透严重阻碍了固态锂金属电池(SSLMBs)的广泛应用,因此,有必要利用Operando技术来准确地揭示其潜在的机理。近日,中科院化学所文锐研究员,万立骏院士报道了通过对凝胶聚合物电解质中锂电镀/剥离过程进行原位光学显微镜观察以揭示相应的动态演变。
 
本文要点:
1)随着电流密度的增加,均匀的锂沉积逐渐演变为苔藓状和枝状锂枝晶。值得注意的是,Li枝晶上原位形成的固体电解质界面(SEI)壳层在Li剥离后被明显捕获。
2)通过定量分析,研究人员探讨了SEI壳层的物理和化学性质,以及有利的局部离子导电性。研究发现,诱导具有增强模量原位形成的SEI壳层可以将Li析出物致密而均匀地包裹起来,可以有效地调节无枝晶行为。
 
深入研究Li枝晶演化及其SEI壳结构,将为SSLMBs的基础研究和未来优化提供更有意义的建议。
 
7.png
Yang Shi, et al, Revealing Interfacial Evolution of Lithium Dendrite and Its Solid Electrolyte Interphase Shell in Quasi-Solid-State Lithium Batteries, Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI:10.1002/anie.202001117
https://doi.org/10.1002/anie.202001117
 

8. Angew:具有定制孔隙环境的功能化Zr基金属有机层用于异相催化

将有趣的特性和功能植入金属有机层(MOLs)中,通过多种成分之间的协同作用,有望得到具有定制的孔隙环境和多种功能的材料。近日,吉林大学于吉红秦俊生德州农工大学周宏才等报道了一种简便的一锅法合成策略,通过次级配体支柱将多功能纳入稳定的锆MOLs中。
 
本文要点:
1)作者通过Zr6-BTB(BTB =苯-1,3,5-三苯甲酸酯)层和各种次级羧酸配体(包括二齿和四齿接头)的结合,系统地制备了31个具有多功能的MOFs。该方法利用具有不饱和配位Zr6簇的2D MOLs作为前体,然后通过用羧基取代末端-OH/H2O,将线性连接基(具有或不具有官能团)或四齿配体(具有平面几何形状)立柱到Zr6簇上。
2)作者将金属酞菁片段成功整合到该Zr-MOL系统中,并将其用作多相催化剂,发现其可高效催化蒽的选择性氧化,并具有高的稳定性。
 
该工作不仅为固定有酞菁片段的非均相催化剂的设计提供了策略,而且为新型的具有分子功能的2D配位材料打开了大门。该工作报道的策略还提供一种将多功能引入稳定的Zr-MOFs的简便途径。
 
1593768441886854.png
Guan-Yu Qiao, et al. Functionalization of Zr‐based Metal‐Organic Layers with Tailored Pore‐Environments for Heterogeneous Catalysis. Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI: 10.1002/anie.202007781
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202007781
 

9. AM:一种基于摩擦纳米发电机的自驱动高精度角度传感器

随着微纳米技术的发展,通过对新材料、新原理的运用,大量的传感器技术不断涌现。其中,自驱动传感技术是基于麦克斯韦位移电流的纳米发电机的重要应用之一,具有高精度、低功耗、轻薄等突出优势,是面向未来更加信息化的物联网时代,及更加智能化的个人可穿戴健康护理所需的重要技术。 中国科学院北京纳米能源与系统研究所唐伟研究员,王中林院士在转盘式摩擦纳米发电机中上引入同轴排列和存在角度差的两组发电机结构,可将旋转运动转换为一组具有相位差的电压信号输出,实现了一款可实现纳弧 (nanoradian)级分辨率的自驱动角度传感器 (Self-Powered Angle Sensor, SPAS)。
 
本文要点:
1)SPAS输出的信号的峰峰值可达~120 V,信噪比为98.69 dB,因此SPAS不仅不需要额外的电能供应,而且不用集成信号放大电路,降低功耗的同时也简化了系统的整体结构;
2)SPAS与机械臂结合后,能够将机械臂书写“Nano”这一单词时的实时角度数据记录下来,随后将这些角度数据反馈给机械臂,进而将前述书法过程精准地复现。
3)SPAS与一款膝盖康复支具结合后,可对测试者的膝盖弯曲角度进行实时监测,并通过蓝牙上传至移动端APP,进行实时数据记录及动画展示,相关数据可便于医生分析患者当前的康复情况,为后续康复计划的个性化制定提供可靠依据。
 
1593768457372934.png
Ziming Wang, et al. A Self‐Powered Angle Sensor at Nanoradian‐Resolution for Robotic Arms and Personalized Medicare, Adv. Mater., 2020.
DOI:10.1002/adma.202001466
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202001466
 

10. AM:一种用于液流和柔性锌空气电池的铁修饰碳气凝胶

具有出色的氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)活性的机械稳定且可折叠的空气正极是可穿戴柔性金属-空气电池的关键组件。近日,华南理工大学彭新文教授,美国阿贡国家实验室陆俊教授报道了一种通过定向冷冻铸造和退火的方法构建的三维蜂窝纳米结构的N,P掺杂的碳气凝胶,其包括原位生长的FeP/Fe2O3纳米颗粒可作为柔性锌空气电池(ZAB)的正极材料。
 
本文要点:
1)所获得的碳气凝胶具有优异的压缩和弯曲的机械稳定性,以及可有效进行气体/电解质扩散和良好离子导电性的多孔结构。此外,由于氧化铁/磷化物与N、P掺杂纳米碳片之间的协同效应,该催化剂在常规ZABs水溶液中可作为优良的正极材料。
2)实验结果表明,用该碳气凝胶组装的水系可充电锌空气电池在电流密度为20 mA cm-2时的比容量高达648 mAh g-1,同时具有良好的长期耐久性,优于商用Pt/C+RuO2催化剂组装的锌空气电池。
3)这种具有定向通道的可折叠碳气凝胶可以作为柔性固态锌空气电池的独立式空气正极,无需使用碳纸/布和添加剂,当电流密度为5 mA cm-2时,比容量为676 mAh g-1,能量密度为517 WH kg-1,并具有良好的循环稳定性。

1593768477307065.png
Kunze Wu, et al, An Iron-Decorated Carbon Aerogel for Rechargeable Flow and Flexible Zn–Air Batteries, Adv. Mater. 2020
DOI: 10.1002/adma.202002292
https://doi.org/10.1002/adma.202002292
 

11. AM:同步辐射成像技术揭示锂金属负极结构随温度变化的化学和物理结构

锂金属负极因其高比容量(860mAh g−1)和低电化学电位(−3.04 V vs标准氢电极相比)等优势,在锂金属电池中的应用中一直受到追捧。然而,几乎没有研究报道了不同环境下的锂金属行为。有鉴于此,加拿大西安大略大学孙学良院士报道了采用先进的同步加速器的先进表征技术,如X射线计算机层析成像和能量相关X射线荧光图谱等,研究了锂金属负极在碳酸盐电解质中从微观到宏观的温度依赖行为。
 
本文要点:
1)研究人员强调了测试方法的重要性,并展示了使用不同的方法将如何导致截然不同的结论。
2)研究人员利用不同的电化学方法来评估锂负极的性能,结果表明,与传统的铜负极相比,薄锂负极在实际的锂金属电池中需要更真实的库仑效率估计。
3)研究人员进一步利用先进的同步加速器表征技术,首次揭示了锂金属负极在不同温度下循环的化学和物理微观结构。
4)通过对准三维空间中固体电解质界面相的库仑效率、表面形貌和化学成分的分析,结合能量相关的X射线荧光图谱以及微X射线吸收近边结构谱,研究人员确定了不同温度下循环性能的来源。
 
这项工作为从根本上揭示碳酸盐电解液体系中实用的锂金属负极提供了重要的基础,也将为今后开发锂保护技术提供指导性意见。

1593768492129070.png
Keegan R. Adair, et al, Temperature-Dependent Chemical and Physical Microstructure of Li Metal Anodes Revealed through Synchrotron-Based Imaging Techniques, Adv. Mater. 2020
DOI: 10.1002/adma.202002550
https://doi.org/10.1002/adma.202002550

加载更多
532

版权声明:

1) 本文仅代表原作者观点,不代表本平台立场,请批判性阅读! 2) 本文内容若存在版权问题,请联系我们及时处理。 3) 除特别说明,本文版权归纳米人工作室所有,翻版必究!
纳米人
你好测试
copryright 2016 纳米人 ICP备16031428号

关注公众号