Yury、谢毅院士、陈忠伟院士、夏永姚、张强、楼雄文、汪国秀等成果速递20200705
纳米人 2020-07-06
1. Chem. Soc. Rev.:DNA纳米技术中的单分子研究方法

麦吉尔大学Gonzalo Cosa和Hanadi F. SleimanDNA纳米技术中的单分子方法相关研究进行了综述。

 

本文要点:

1)如今,已有技术可以实现对单分子进行高精确度的可视化。而随着单分子实验技术的发展,利用这些方法所可以提取的信息的广度、数量和质量也在提高。在DNA纳米技术领域,人们能够利用可编程核酸之间的相互作用来产生复杂的多维结构。而通过单分子技术,人们也可以对这些DNA纳米结构的结构、形态、性能、样本异质性和其他性质进行表征。

2)作者在文中详细说明了如何通过互补的静态和动态单分子技术展示一个统一完整的DNA纳米结构图像。单分子方法对化学结构进行的研究不仅可以产生平均的结果,而且能够展示数值的具体分布。因此作者认为,单分子方法在DNA纳米技术中的应用也为设计和开发基于DNA的传感器、运载工具、机械结构支架等材料提供了新的策略。


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Casey M. Platnich. et al. Single-molecule methods in structural DNA nanotechnology. Chemical Society Reviews. 2020

DOI: 10.1039/c9cs00776h

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/cs/c9cs00776h#!divAbstract

 

2. Nature Commun.:Au36(SR)24纳米团簇的从头设计与合成

硫醇保护的原子精确的金纳米团簇, Aun(SR)mn =金原子数;m =配体数),在光学,电子,催化,手性和传感等领域具有重要应用,近年来已被广泛研究。然而,原子精确的纳米团簇的发现通常是无法预测的,并且在理论设计指导下合理合成纳米团簇仍处于起步阶段。近日,南京大学Yan Zhu,Chunfeng Zhang中科院上海高等研究院Yi Gao等报道了Au36(SR)24纳米团簇的从头设计,从理论预测到实验合成以及其理化性质表征。

 

本文要点:

1)在理论预测的基础上,作者通过选择合适的配体成功合成了一对Au36(SR)24纳米团簇异构体:一个由Au4四面体单元沿二维生长构成,另一个以Au4四面体的形式沿一维生长。

2)实验获得的Au36(SR)24纳米团簇的晶体结构与Au4四面体单元沿二维生长的模拟结构模式完全匹配。

3)Au36(SR)24纳米簇中的结构异构现象进一步引起了这两个团簇的超快电子动力学和手性的明显差异。

 

该工作不仅促进了理论科学启发下的纳米团簇的原子精确合成,而且还将激发具有原子精度的结构异构体的研究与应用。

 

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Xu Liu, et al. De novo design of Au36(SR)24 nanoclusters. Nat. Commun., 2020

DOI: 10.1038/s41467-020-17132-5

https://www.nature.com/articles/s41467-020-17132-5

 

3Nature Commun.:二维多层异质结构的应变工程用于超锂基二次电池

近年来,超锂离子电池(LiBs)最近得到了广泛的研究,包括钠离子电池(SIBs)、钾离子电池(PIBs)、锌离子电池(ZIBs)和铝离子电池(AIBs)。其具有高能量密度、低成本和大规模储能应用等优势。然而,其主要的挑战在于开发合适的电极材料。

 

近日,澳大利亚悉尼科技大学汪国秀教授,日本国立材料科学研究所Takayoshi Sasaki报道了通过二维多层VOPO4-石墨烯异质结构的界面应变工程,开发了一种新型的用于超Li+Na+K+Zn2+),A~(3+))可逆插层的零应变正极材料。

 

本文要点:

1)通过原位表征和理论计算揭示了阳离子在体积变化不大的二维多层异质结构中的可逆插层机制。

2)当用作K+电池的正极材料时,获得了具有160 mA h g-1高比容量和570 W h kg-1大能量密度的K+电池,表现出迄今报道的最好的电池性能。此外,所制备的2D多层异质结构还可以扩展作为高性能Na+Zn2+Al3+电池的正极材料。


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Xiong, P., Zhang, F., Zhang, X. et al. Strain engineering of two-dimensional multilayered heterostructures for beyond-lithium-based rechargeable batteries. Nat Commun 11, 3297 (2020)

DOI:10.1038/s41467-020-17014-w

https://doi.org/10.1038/s41467-020-17014-w

 

4Matter: 用于高性能锂硫电池的新型钽基电催化剂

锂硫(Li-S)电池是“超越锂离子电池”储能领域中最有前途的竞争者之一,以支持不断发展的电力市场。然而,锂电池的实际应用仍然受到一些问题的阻碍,包括阴极多硫化物穿梭行为,缓慢的硫氧化还原动力学,以及在电池运行过程中容量变化。多硫化物的滞留和催化是目前解决锂硫电池技术难题的最重要因素之一。有鉴于此,滑铁卢大学陈忠伟院士等人,利用钽特有的电子结构,探索了在微孔碳基体中嵌入含氧空穴的非晶态氧化钽作为Li-S体系电催化剂的应用。

 

本文要点:

1)提出了一种“瓶中船”策略,为Li-S电池开发了一种新的基于钽的电催化剂来解决上述挑战。“瓶中船”纳米电催化剂结构具有高效结晶度调节和可控氧缺陷,使其对硫氧化还原反应具有良好的催化活性和稳定性。

2)通过孔收缩机制,将氧化钽的尺寸控制为纳米级,并具有丰富的多硫化物保留位和催化活性位点。在实际相关的硫载量和电解质含量下大大提高了Li-S电池的性能,实现了高循环和倍率性能。

 

总之,将钽作为Li-S电池的一种新型催化剂材料,将会激发人们根据过渡金属的电子结构对特定过渡金属的具体选择进行更多的研究。同时,“瓶中船”策略对能量转换和存储系统的结构设计提供了一种新的思路。


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Zhen Zhang et al. Tantalum-Based Electrocatalyst for Polysulfide Catalysis and Retention for High-Performance Lithium-Sulfur Batteries. Matter, 2020.

DOI: 10.1016/j.matt.2020.06.002

https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.06.002

 

5. Matter: 可扩展,高导电性、可微图案化、用于增强电磁干扰屏蔽的MXene薄膜

电磁干扰(EMI)可能会导致关键应用中的通信中断,从而导致潜在的灾难性后果。随着电子产品变得便携、小型化和可穿戴化,传统的EMI屏蔽材料需要很大的厚度才能有效,这妨碍了设计的灵活性。二维过渡金属碳化物和氮化物(MXenes)由于其电导率高、在电磁屏蔽和其他应用中具有优异的性能,近年来引起了人们的广泛关注。MXene的大面积独立式薄膜对于应用中的多功能性很重要,然而其大规模的工业化生产仍然是一项较大的挑战。

 

有鉴于此,纽约大学André D. Taylor教授和德雷克塞尔大学Yury Gogotsi教授等人,提出了通过滴铸在疏水性基质上制备Ti3C2Tx MXene独立薄膜的方法。

 

本文要点:

1)只需使用预先构图的基板,就可以在三维上对这些薄膜进行构图,从而大大提高了标准化EMI屏蔽效率。使用可扩展且允许高通量的方法制备的这些微图案化MXene膜可轻松用于EMI屏蔽,能量存储和光电应用。

2)采用滴铸法制备的独立MXene薄膜可以制备成大面积(>125 cm2)和高厚度(23.2μm),表面光滑(14 nm RMS粗糙度),同时保持高导电性(约7000 S cm−1)。

3)此外,这些MXene薄膜可以通过在商用的微结构塑料上加工形成三维微图形,与平面薄膜相比,其电磁干扰屏蔽效率提高了38%。

 

总之,该工作提出的策略为MXene独立薄膜的产业化提供了一个可扩展的路径。

 

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Jason Lipton et al. Scalable, Highly Conductive, and Micropatternable MXene Films for Enhanced Electromagnetic Interference Shielding. Matter, 2020.

DOI: 10.1016/j.matt.2020.05.023

https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.05.023

 

6Aangew:天然软/硬超晶格作为高性能锂离子电池负极

积膨胀和导电性差是制约锂离子电池实现长循环寿命和高功率密度的两大障碍。

近日,中科大谢毅院士Chong XiaoGenqiang Zhang报道了一种具有软/刚性超晶格结构的失配化合物PbNbS3,扫描隧道显微镜和电化学表征清楚地证实是其可用于高性能锂离子电池负极材料,同时具有优化的容量、稳定性和导电性。

 

本文要点:

在该模型中,软质PbS亚层主要与锂反应,进行储锂并防止PbNbS3超晶格结构的分解,而硬质NbS2亚层支撑骨架,促进电子和锂离子的迁移。协同作用使PbS2负极材料在100 mA g-1下的比容量达到710 mAh g-1,分别是NbS21.6倍和PbS的3.9倍。

 

研究结果为实现软/硬超晶格结构单相结构的高负极性能提供了一个极有效的策略。


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Wei Bai, et al, Natural Soft/Rigid Superlattice as Anodes for High Performance Lithium-ion Batteries, Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI:10.1002/anie.202008197

https://doi.org/10.1002/anie.202008197

 

7. Angew:工作电池中半固定化氧化还原介体硫电化学空间和动力学调节

氧化还原介体(RMs)的引入被认为是提高多电子硫电化学反应动力学的有效策略。然而,可溶性的小分子RMs通常会加剧内部穿梭,从而进一步降低电池的效率和循环性能。

 

近日,清华大学张强教授报道了一种半固定化策略,用于RM设计以有效地调节硫的电化学,同时避免工作电池中固有的穿梭问题,成功设计具有高硫利用率和长循环寿命的Li-S电池。

 

本文要点:

1)以小的酰亚胺分子为模型RMs,与中链聚醚共聚,制备出空间受限但具有动力学活性的半固定化RM(PIPE)。

2)酰亚胺链段在将硫电化学调节到工作电位范围内时表现出理想的氧化还原特性,同时嵌入柔软,亲液和中等重量的聚合物链中,可以使局部运动完全进入孤立的活性相,并且还规避了小分子RM的固有穿梭效应。

3)少量的PIPE(正极中为5%)将硫正极的可循环性从37个循环扩展到190个循环,在0.5 C下的容量保持率为80%。

 

半固定化策略不仅加深了对碱金属电池中RM辅助硫电化学的理解,而且还启发了在先进电化学储能装置中活性添加剂的化学设计。


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Jin Xie, et al, Spatial and Kinetic Regulation of Sulfur Electrochemistry on Semi-Immobilized Redox Mediators in Working Batteries, Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI:10.1002/anie.202007740

https://doi.org/10.1002/anie.202007740

 

8Angew:多通道碳纤维负载NiMn基双金属有机骨架纳米片用于高效氧电催化

开发无贵金属双功能氧电催化剂对几种关键的能量转换和储存系统具有重要意义,但仍然是一个巨大的挑战。近日,南洋理工大学楼雄文教授报道了一种在多通道碳纤维(MCCF)上生长NiMn基双金属有机骨架(NiMn-MOF)纳米片的转化方法,作为一种高效的双功能氧电催化剂。

 

本文要点:

1)研究人员通过水热合成和随后的配体交换过程两步法合成了MCCF/NiMn-MOF。FESEM和TEM图像和XRD图表明,水热合成后,具有50 nm单层厚度的刚性NiMn-LDH纳米片密集地排列在每个MCCF上。此外,随时间变化的FESEM图像、XRD图和FTIR谱表明,在经过6小时的配体交换反应后,从NiMn-LDH完全转变为NiMn-MOFs。HAADF-STEM图像和EDX谱元素映射图像显示NiMn-MOF纳米片在每个MCCF上密集而均匀地生长。ICP-OES结果表明,MCCF/NiMn-MOF中Ni:Mn原子比约为0.17:1,与EDX结果接近。此外,MCCF/NiMn-MOF的比表面积高达100.3 m2 g-1。这些形貌和结构表征证实了成功合成了MCCF负载的层状NiMn-MOF纳米片。

2)由于NiMn-MOF纳米片的活性及其与高导电性MCCF载体的紧密结合,所获得的MCCF/NiMn-MOF对氧还原反应(ORR)的电催化性能与商业Pt/C电催化剂相当,而对析氧反应(OER)的电催化性能优于基准RuO2电催化剂。

3)X射线吸收精细结构(XAFS)谱和密度泛函理论(DFT)计算表明,MCCF/NiMn-MOF中相邻的Ni和Mn节点的强烈协同效应有效地促进了活性NiO6上关键*O和*OOH中间体的热力学形成,朝着快速的ORR和OER动力学方向发展。


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Weiren Cheng, et al, NiMn-Based Bimetal-Organic Framework Nanosheets Supported on Multi-Channel Carbon Fibers for Efficient Oxygen Electrocatalysis, Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI:10.1002/anie.202008129

https://doi.org/10.1002/anie.202008129

 

9. Angew.: Ni2Mo3N上的表面富氧化物活化层用于高效持久OER

析氧反应(OER)是可再生能源技术的关键,如电解水和金属空气电池。但是,与质子耦合电子转移相关的多个步骤会导致OER动力学下降,因此需要催化剂。有鉴于此,中国科学院宁波材料技术与工程研究所杨明辉研究员、英国爱丁堡大学J. Paul Attfield教授和普渡大学Peilin Liao等人,证明了新型的氮化物Ni2Mo3N是一种高活性的OER催化剂,其性能优于基准材料RuO2

 

本文要点:

1)采用尿素-玻璃路线合成三元氮化氮Ni2Mo3N,这被发现是一种优秀的OER催化剂。

2)Ni2Mo3N在0.1 M KOH中超电势为270 mV时达到10 mA cm-2的电流密度,而且具有出色的催化循环性和耐久性。

3)结构表征和计算研究表明,优异的OER活性源于双金属氮化物的固有电子特性,还源于具有活性Ni位的表面富氧化物的活化层(SOAL)和Mo电子泵,它们是在电催化氧化过程中自发形成的。

 

总之,该工作将刺激具有氧化物表面层的三元氮化物作为高效OER催化剂的进一步发展。


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Yao Yuan et al. Surface oxide‐rich activation layer (SOAL) on Ni2Mo3N for rapid and durable oxygen evolution reaction. Angew., 2020.

DOI: 10.1002/anie.202008116

https://doi.org/10.1002/anie.202008116

 

10. EES: 多位点合金电催化剂的原位结构演变,控制中间体以增强水氧化反应

研究析氧反应机理及合理设计高效电催化剂对可再生能源的应用具有重要意义。有鉴于此,复旦大学王永刚教授、复旦大学夏永姚教授等人,报道了多金属离子均匀分散的金属-有机络合物(MMOC)前驱体制备多金属位点合金(MsA),并通过电化学脱合金(DMsA)研究了其向均相多金属羟基氧化物的原位结构演化。

 

本文要点:

1)通过多金属位点合金(由FeNi3NiCu合金组成)的原位电化学脱合金,设计制备了一种均匀的多金属位点氢氧化物电催化剂(由Fe掺杂的NiOOH和Cu掺杂的NiOOH组成),原位结构演化过程可操纵中间体并增强水的氧化性能。

2)脱合金后,经电化学脱合金的催化剂在大电流密度下表现出较小的过电势,100 mA cm-2下为250 mV,Tafel斜率为34 mV dec-1ECSA显着增加(比以

前大8倍),并且在100 mA cm-2时具有200小时的卓越耐久性。这种电催化剂在所有报道的过渡金属基电催化剂中表现最好,甚至优于基准的RuO2

3)原位ATR FT-IR表明,电化学脱合金的电催化剂可以根据直接脱氧机制(DOEM)操纵反应路径并促进O-O键的形成,表明基于DOEM的O-O键的形成速率提高和动力学加快。

 

总之,该工作提出的实验思路将有助于OER电催化剂的活性结构的鉴定和设计。


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Bingliang Wang et al. In situ structural evolution of the multi-site alloy electrocatalyst to manipulate the intermediate for enhanced water oxidation reaction. Energy & Environmental Science, 2020.

DOI: 10.1039/D0EE00755B

https://doi.org/10.1039/D0EE00755B

 

11. AM综述:抗菌微针贴片的抗感染应用研究进展

奥古斯塔大学Franklin R. Tay和意大利国家研究委员会Pooyan Makvandi对将具有抗菌性能的微针贴片用于抗感染领域的研究进展进行了综述。

 

本文要点:

1)由于药物穿透角质层的能力很差,因此诸如细菌、病毒和真菌引起的皮肤感染往往很难通过传统的局部给药方式进行治疗。系列的研究表明,新兴的、具有抗菌性能的微针贴片有望作为各种抗菌、抗真菌和抗病毒治疗的医疗设备。

2)作者在文章中讨论了目前治疗皮肤感染的相关障碍,概述了设计具有抗菌性能的微针贴片的策略及其靶向治疗应用;最后作者也对与个性化药物治疗相关的生物传感微针贴片及其对特定微生物物种的选择性毒性进行了讨论。


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Rezvan Jamaledin. et al. Advances in Antimicrobial Microneedle Patches for Combating Infections. Advanced Materials. 2020

DOI: 10.1002/adma.202002129

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202002129

 

12. NSR:类Salvinia光滑表面,具有稳定和可移动的水/气接触线

超疏水表面被广泛应用于许多工业环境中,主要由粗糙的固体突出物组成,这些突出物夹带着空气,以最小化液体/固体面积。超疏水状态的稳定性有利于突起之间相对较小的间距。然而,这反过来又增加了阻碍液滴流动性的侧向粘附力。有鉴于此,电子科技大学邓旭教授,希腊约阿尼纳大学Periklis Papadopoulos报道了一种同时优化这两种属性的新策略。

 

本文要点:

1)Salvinia疏水叶子和湿滑猪笼草的启发,研究人员设计了一个类Salvinia的光滑表面(SSS),由带有滑头的突起组成。

2)与控制表面相比,SSS表现出更高的抗压力和冲击稳定性,增强了水滴的横向流动性,并减少了水流动阻力。

3)研究人员还系统地研究了这种类Salvinia的光滑表面上的润湿动力学。

 

由于其简单的制造工艺和增强的性能, SSS有望在工业的各个领域中得到广泛应用。

 

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Xiaomei Li, et al, Salvinia-like slippery surface with stable and mobile water/air contact line, National Science Review, nwaa153, 2020

DOI:10.1093/nsr/nwaa153

https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa153

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