1. Nature：接入可裂解的共聚单体实现可降解、可回收的热固性塑料
热固性材料（一种在固化后会永久变形的聚合材料）在现代塑料和橡胶行业中起着关键作用，占当今生产的聚合材料的20％，全球年产量约为6500万吨。赋予热固性塑料有用特性（例如，耐化学性和耐热性以及拉伸强度）的高交联密度则以可降解性和可回收性为代价的。于此，麻省理工大学Jeremiah A. Johnson等人使用工业热固性聚二环戊二烯作为模型系统，制备可裂解的共聚单体以产生可降解，可回收的热固性塑料。
本文要点：
1）研究人员表明，在传统固化工作流程中，使用共聚单体添加剂将少量可裂解键选择性地安装在热固性材料链中时，所得材料可以显示出与天然材料相同的机械性能，但它们会发生触发的轻微降解，从而产生可溶解的、可回收的、可控制大小和功能的产品。
2）相比之下，安装可裂解交联剂，即使在更高的负荷下，也不会产生可降解材料。这些发现表明，可裂解键位置的优化可以用作实现受控的热固性降解的设计原理。此外，研究人员介绍了一类可快速部署的可回收热固性材料。
Shieh, P., et al. Cleavable comonomers enable degradable, recyclable thermoset plastics. Nature 583, 542–547 (2020).
https://doi.org/10.1038/s41586-020-2495-2
2. Acc. Chem. Res.: 甲烷在金属氧化物和复杂界面上的低温活化
廉价天然气的大量出现改变了能源格局，从而揭示了可持续化学技术的新可能性，也影响了那些依赖传统化石燃料的国家。主要成分甲烷没有得到充分利用和浪费地消耗，导致人为的全球变暖。从历史上看，甲烷的处理仍然是“clavis aurea”，这是一项无法克服但又有意义的挑战，因此也是深入研究的重点。这主要是由于无法选择性地分离甲烷中的C–H键，这需要很高的能量损失，而且这是将甲烷直接转化为大量增值产品的必要前提。这类过程的发现将有望使天然气的能量利用效率提高，从而有益于与C1化学反应相关的几种基本化学过程。
有鉴于此，美国佛罗里达大学的Jason F. Weaver教授和布鲁克海文国家实验室的José A. Rodriguez等人，综述了甲烷在金属氧化物和复杂界面上的低温活化研究的最新进展，并介绍了由表面科学研究所设计的活性位点配置的关键方面，通过对催化剂结构中最后一层原子的精细操作而实现了这种简单的反应。另外还讨论了有助于甲烷活化和转化的新概念。
本文要点：
1）甲烷分子的第一个C–H键解离步骤出现在许多催化机制中，作为速率决定步骤或在生产附加值产品中发现的C-C、C-O或Cx-Hy-Oz键的所有后续步骤中最重要的障碍步骤。一个主要目标是通过催化作用降低第一次碳氢键离解的能垒，以便能够在低温或中温下实现甲烷的活化。
2）了解负责键断裂或形成的活性位点的基本性质具有重大价值，从而有助于更好地控制这种化学反应，从而发展燃料生产和化学转化的新技术。表面科学研究为精心操作催化剂表面最后一层原子上的键提供了机会，这是设计原子精确的催化剂和阐明反应机理的一个关键因素。
3）随着新的表面成像、光谱学和原位工具的出现，有可能破解复杂材料系统的表面化学，并进一步了解金属、氧化物、碳化物或金属-氧化物和金属-碳化物界面上的原子活性位点。曾经被认为几乎不可能的C-H键活化步骤，现在在低温下观察到，而该过程倾向于以常规或逆构型（金属上的氧化物或碳化物）在一系列氧化物，金属-氧化物和金属-碳化物体系上进行。C-H在低温下的活化为直接从甲烷中生产特定化学品如甲醇开辟了可能，这是向液态燃料轻松合成迈出的一步。
Sanjaya D. Senanayake et al. Low Temperature Activation of Methane on Metal-Oxides and Complex Interfaces: Insights from Surface Science. Acc. Chem. Res. 2020.
DOI: 10.1021/acs.accounts.0c00194
https://doi.org/10.1021/acs.accounts.0c00194
3. Acc. Chem. Res.: 柔性对称超级电容器的最新进展: 从材料工程到可穿戴应用
柔性对称超级电容器（FSS）以其优越的柔性、高功率密度和良好的循环稳定性在储能和转换领域受到了广泛的关注。FSS器件通常由一层固体电解质层和两层电极层组成，可以根据各种工作机制实现储能、响应电刺激，甚至可以检测外界的应力或应变变化。FSS设备的上述多功能有望在可穿戴电源和人工智能的实际应用中发挥重要作用。有鉴于此，美国哥伦比亚大学陈曦教授和Chao Lu等人，综述了FSS设备的最新进展，涉及从基础材料工程到实际可穿戴应用的几个关键方面。
本文要点：
1）首先描述了用于FSS系统的柔性固体电解质和电极的先进功能材料。设计了几种具有优异机械性能的高离子导电性水凝胶和离子凝胶电解质，用于快速稳定的离子迁移动力学研究。为实现FSS器件的多功能性，提出了一些具有高电荷存储容量，有效的机电转换和灵敏的离子响应的高性能电极材料。在此基础上，对设备中界面的性能进行了分析，并给出了稳定界面的构建策略。然后，总结了FSS设备的柔性和可穿戴应用，包括高能量密度电源，柔性和电激励致动器以及可穿戴和敏感传感器。这些功能是通过优化器件尺寸、控制离子迁移动力学和开发先进材料来实现的，并详细介绍了相应的器件工作机理。最后展望了FSS器件的长期发展和未来研究方向。
2）柔性对称超级电容器在可穿戴电源和人工智能领域的应用与材料科学和工程特别是纳米材料和智能结构设计的快速发展密切相关，其多功能是关键材料的合理设计、器件尺寸的优化和活性离子种类选择性的结果。
3）目前，纳米材料和纳米科学的兴起为进一步提高FSS器件的性能并最终实现其在可穿戴领域的应用提供了巨大的机遇。这些具有智能多功能的可穿戴FSS设备将极大地促进下一代柔性人工智能电子产品的发展。
总之，该工作有望对FSS器件的发展起到巨大的推动作用，并且设计思路将会加速其他柔性、可穿戴电化学能源器件的开发。
Chao Lu et al. Latest Advances in Flexible Symmetric Supercapacitors: From Material Engineering to Wearable Applications. Acc. Chem. Res., 2020.
DOI: 10.1021/acs.accounts.0c00205
https://doi.org/10.1021/acs.accounts.0c00205
4. Science Advances：MnBi8Te13磁性材料性质研究
新颖磁性拓扑绝缘体材料为能带拓扑结构和磁性之间的相互作用研究提供帮助，但是只有在电中性能量附近具有拓扑能带结构的本征铁磁拓扑材料仍未得到广泛研究。加州大学洛杉矶分校Ni Ni，科罗拉多大学Dan Dessau，台湾成功大学Tay-Rong Chang等报道了MnBi8Te13的合成，这种材料中含有[MnBi2Te4]和[Bi2Te3]两种层结构。作者通过热力学、载流子传输、中子散射实验发现相邻[MnBi2Te4]层之间的距离为44.1 Å，MnBi8Te13在10.5 K温度下展现了磁性、载流子耦合的长程铁电性能。
本文要点：
第一性原理计算、角分辨光电子能谱结果显示，材料表现出轴绝缘性，且表面杂化能带较大。因此，具有铁电轴绝缘性和低能带结构的MnBi8Te13能作为一种非常理想的体系用于量化反常霍尔效应、量化磁电效应等量子化学效应的研究。
Chaowei Hu, et al. Realization of an intrinsic ferromagnetic topological state in MnBi8Te13, Science Advances 2020
DOI：10.1126/sciadv.aba4275
https://advances.sciencemag.org/content/6/30/eaba4275
5. Science Advances：芳香型P3N3分子性质表征
虽然P、N元素相关领域的化学发展经过了350年，在一种具有Hückel芳香性的关键磷化物P3N3分子仍然没有很好的研究。夏威夷大学马诺阿分校Ralf I. Kaiser、吉森大学Peter R. Schreiner等报道了简单方便合成环状环三磷腈P3N3（2）、杜瓦苯型异构体P3N3（5）材料的合成方法，该方法通过暴露在电离辐射中5 K温度的氨膦冰（ammonia-phosphine ices）进行。作者通过光电离反射电子飞行时间质谱对气相升华产物进行探测，通过异构体选择光化学进行区分。本工作为制备C6H6的P、N等价物分子和理解磷化物系统的化学键合作用提供帮助。
本文要点：
考察了两种P3N3异构体在l = 452 nm and l = 388 nm中的光化学反应情况。作者发现，环状环三磷腈P3N3（2）是其他磷环分子的前体分子，这种磷环分子在多种领域（生物医药、纳米技术、催化反应）中有应用。
Cheng Zhu, et al. The elusive cyclotriphosphazene molecule and its Dewar benzene–type valence isomer (P3N3), Science Advances 2020
DOI：10.1126/sciadv.aba6934
https://advances.sciencemag.org/content/6/30/eaba6934
6. Matter: 绿色的选择性水蚀刻策略制备高催化稳定性的MOF@介孔SiO2核壳纳米催化剂
尽管金属有机骨架（MOF）的活性位点开放且分布均匀，但由于其配位键的稳定性较低，限制了其在催化反应中的应用，特别是在恶劣环境下。有鉴于此，吉林大学于吉红院士、贾明君教授等人，通过介孔氧化硅涂层和选择性水蚀刻策略，设计制备了MOF@介孔SiO2核壳纳米催化剂。
本文要点：
1）与传统的碱腐蚀或酸腐蚀方法不同，水蚀刻MOF表面是一种绿色且经济高效的核壳结构形成方法。通过选择性水蚀刻方法设计合成了MOF@介孔SiO2核壳纳米粒子（称为MOF@mSiO2-YS）。众所周知，许多MOFs由于金属配体键强度相对较弱，在水热条件下不稳定。利用这一特性，通过用水蚀刻MOF表面，成功地制备了具有核-壳结构的介孔SiO2包覆的MOF纳米颗粒。独特的纳米结构在催化反应方面具有多个明显的优势。
2）具体而言，在核-壳结构中，Cr基MOF MIL-101保留了高密度路易斯酸位点（最高达3.0 mmol g-1）中，用于酸催化反应。介孔纳米壳为反应物和产物的质量传输提供了有效途径，核壳结构可保护具有催化活性的MOF核，并减缓MOF纳米颗粒在催化反应过程中的分解。
3）在CO2环加成反应中，核壳纳米催化剂比裸MOF晶体表现出更高的催化稳定性，且三次循环后产物收率保持不变，这是因为其具有可渗透的介孔SiO2壳、MOF表面暴露的活性位点和保护壳。
总之，通过选择性水蚀刻的设计思想和合成策略可用于构建其他高度稳定的基于MOF的纳米催化剂，从而拓宽它们在各种催化反应中的应用。
Shouxin Bao et al. A Green Selective Water-Etching Approach to MOF@Mesoporous SiO2 Yolk-Shell Nanoreactors with Enhanced Catalytic Stabilities. Matter, 2020.
DOI: 10.1016/j.matt.2020.06.021
https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.06.021
7. JACS综述：激子效应对基于低维半导体的光催化的影响
低维半导体为多功能光催化太阳能转化提供了一个绝佳的平台。与体相相比，低维半导体具有由减小的介电屏蔽引起的库仑相互作用介导的激子效应。这使得激子或束缚的电子-空穴对，以及电荷载流子，成为主要的光诱导高能物种。在光催化方面，基于激子的能量转移为能量利用建立了不同于传统基于载体的电荷转移的机制。此外，由于激子和电荷载体之间的相关性，激子效应在确定激子和载流子触发的光催化反应的量子产率中起着至关重要的作用。这使得可以通过激子调节来优化基于低维半导体的光催化。近日，中科大谢毅院士，Xiaodong Zhang等概述了激子效应对基于低维半导体的光催化的影响。
本文要点：
1）通过理解激子和电荷载流子之间的自由度（如自旋和轨道）的差异，作者强调了独特的激子性质在光催化能量转换中的重要性。
2）作者讨论了低维半导体中激子和载流子之间的相互作用，并强调了在处理激子和载流子触发的光催化反应时评估激子效应的必要性。
3) 此外，作者进一步回顾了近期在调节低维半导体基光催化剂的激子方面的进展。
4）最后，作者提出了该领域未来的挑战以及一些亟需解决的问题，包括激子激发光催化的机理理解、扩展表征低维光催化剂中激子性质的方法、丰富低维光催化剂中激子调控的策略等。
Hui Wang, et al. Toward an Excitonic Perspective on Low-dimensional Semiconductors for Photocatalysis. J. Am. Chem. Soc., 2020
DOI: 10.1021/jacs.0c06966
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c06966
8. Angew：过渡金属插入卟啉MOFs用作高效去除NO2 的吸附剂
二氧化氮（NO2）污染会导致严重的环境问题，并对人类健康构成重大威胁。将NO2选择性吸附在多孔材料上是减轻其环境污染的有希望的方法。然而，只有极少的多孔吸附剂同时具有足够高的NO2吸附能力和良好的可再生性。近日，香港城市大学Jin Shang，澳大利亚同步加速器中心Qinfen Gu等通过结合有过渡金属（TM）的卟啉金属有机框架（PMOFs）来应对这一挑战。
本文要点：
1）作者制备了一种铝基PMOF（Al-PMOF）用作π-backbonding吸附剂，通过插入的TM（镍（NiII），钴（CoII），铜（CuII）和锌（ZnII））作为活性吸附位点与π酸性气体NO2结合。实验表明，插入有TM的PMOF可实现明显的NO2容量提升和良好的可再生性。
2）作者进一步结合原位DRIFTS，同步加速粉末XRD和DFT计算揭示了吸附机理：NO2部分转化为N2O4并通过π-backbonding与过渡金属相互作用，并通过氢键与Al节点相互作用。
该工作为设计用于去除环境中NO2的新一代吸附剂提供了新的见识，并提出利用PMOFs作为定制π-backbonding吸附剂的平台。
Shanshan Shang, et al. Transition Metal Inserted Porphyrin Metal‐Organic Frameworks as π‐backbonding Adsorbents for NO2 Removal. Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI: 10.1002/anie.202007054
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202007054
9. EES：非均相光催化和电催化中的定量同位素测定
非均相光催化和电催化在能源化学中引起了极大的关注，包括二氧化碳还原，氮气固定，水氧化，氧气还原，有机转化等。在分子水平上理解光催化和电催化的反应机理是促进这些反应过程的关键，而定量同位素测定则提供了这样的工具。近日，中科院化学所赵进才院士，章宇超研究员综述了两种重要的同位素测量方法（即动力学同位素效应法和同位素标记法）的原理，并总结了它们在多相催化剂上的光催化/电催化CO2还原、N2固定、水氧化、氧还原和有机转化等方面的重要应用。展望了同位素定量测量的发展前景。
本文要点：
1）作者首先总结了动力学同位素效应（KIE）理论和同位素标记方法，以便更好地理解定量同位素测量。
2）作者总结了定量同位素测量在能源化学中的应用，包括：CO2还原、N2固定、水氧化、氧还原和有机转化。
3）作者指出定量同位素测量已经成为多相光催化和电催化研究的重要组成部分。一方面，简单、高效、低成本的合成方法和分离技术是制备同位素标记物和同位素取代多相催化剂的重要手段。另一方面，同位素测量的时空分辨研究将进一步深化研究人员在分子水平上对多相催化反应机理的认识。
Y. Lin, C. Deng, L.Wu, Y. Zhang, C. Chen, W. Ma and J. Zhao, Quantitative isotope measurements in heterogeneous photocatalysis and electrocatalysis, Energy Environ. Sci., 2020
DOI: 10.1039/D0EE01790F
https://doi.org/10.1039/D0EE01790F
10. AM综述：用于光催化的中空多壳层结构的表面优化和质量传输
空心多壳结构（HOMSs）是近年来发展起来的具有结构优势的微纳米结构。其中具有纳米亚基的自承式3D结构保证了结构的稳定性，防止了反应过程中的聚集；HOMSs内部的多次散射增强了其捕光能力，降低了光穿透的能量；薄壳减小了载流子的传输距离，抑制了电荷重组；具有大表面积的多孔壳可以实现快速的传质，并提供高度可及的表面位置，从而加速表面/界面反应。其独特的结构优化了有效的表面和质量传输为制备光催化剂提供了一个很有前途的平台。迄今为止，尽管基于光催化应用中的HOMSs材料的设计已经进行了大量研究，其理化性质对光催化过程中特定动力学或高能瓶颈的影响尚未得到全面总结，这对于进一步发展高效的HOMSs光催化剂至关重要。
有鉴于此，中科院过程工程研究所王丹研究员，吉林大学冯守华院士综述了面向光催化应用的HOMSs催化剂的研究进展及面临的挑战。
本文要点：
1）作者简要介绍了HOMSs的制备工艺，特别是顺序模板法（STA），然后总结了优化传质和有效比表面积两个提高光催化性能的关键参数。
2）作者重点总结了提高HOMSs光催化性能的合理设计（组成可控、纳米微结构调控以及在外壳中嵌入异质结），并列举了HOMSs材料在光催化中的应用，揭示了HOMS光催化剂的研究趋势。
3）作者最后指出HOMSs光催化剂的实际应用仍然面临着一些挑战，主要包括：（i）对HOMS精细微纳米结构的精准控制，需要对STA有更深入的认识；（ii）在不同的壳层中精准构建不同成分的异质结仍然很难；（iii）揭示HOMSs的光催化机理，需采用原位表征方法来跟踪光物理和化学转化过程。此外，作者强调HOMS的时空排序特性，对该特性的深入研究将有助于开发针对特定光催化应用的新材料。
Yanze Wei, et al, Steering Hollow Multishelled Structures in Photocatalysis: Optimizing Surface and Mass Transport, Adv. Mater. 2020
DOI: 10.1002/adma.202002556
https://doi.org/10.1002/adma.202002556
11. AM：沸石在C1化学中的应用：最新进展、挑战和机遇
C1化学是包括CO、CO2、CH4、CH3OH和HCOOH在内的C1分子的催化转化，在满足环境要求的同时，在提供能源和化学品供应方面发挥着重要作用。沸石是一种应用于化工业中的高效固体催化剂。随着沸石基单功能、双功能和多功能催化剂的设计和开发，沸石基催化剂被广泛应用于C1化学中。通过结合沸石和金属催化物种的优点，沸石基催化剂促进了从C1分子催化生产各种碳氢化合物（如甲烷、轻烯烃、芳烃和液体燃料）和含氧物（如甲醇、二甲醚、甲酸和高级醇）。因此，有必要对沸石催化剂在将所有C1分子转化为各种增值化学品方面的应用进行全面的综述，以强调沸石对整个C1化学领域的重大影响。
有鉴于此，吉林大学于吉红院士，西班牙瓦伦西亚理工大学Avelino Corma综述了沸石催化剂在C1化学中应用的研究进展、挑战和前景，重点阐述了沸石催化剂和载体在C1资源转化中的意义和机遇。
本文要点：
1）作者总结了使用沸石催化剂通过FT路线将合成气转化为碳氢化合物，以及通过FT和非FT路线将高级醇转化为碳氢化合物的研究进展。重点考察了沸石描述符、酸和金属中心邻近效应对合成气催化转化性能的影响。同时总结了一些具有代表性的沸石基催化剂的性能及其在合成气制碳氢化合物和高级醇中的相应性能。
2）虽然CO2在热力学和化学上相当稳定，但当引入H2作为共反应物时，它的反应在热力学上更容易。CO2加氢制碳氢化合物和含氧物最近引起了广泛的关注，并取得了显著的成功。然而，低CO2转化率和对目标产物的选择性仍然具有挑战性。作者重点总结了分子筛基催化剂在热催化和光催化CO2转化方面的最新进展，重点考察了沸石参数和活性中心之间的接近度对催化性能的影响。
3）金属沸石结合了金属物种和沸石的优点，在诱导甲烷活化、抑制目标产物的过氧化和裂化方面具有良好的催化性能。作者概述了沸石基催化剂在甲烷直接转化为甲醇和芳烃方面的最新进展。综述了沸石描述符对催化性能的影响，重点强调了沸石在甲烷直接转化中不可缺少的作用。
4）在过去的几十年里，人们对沸石催化甲醇（CH3OH）转化的催化剂制备和反应机理进行了深入的研究。因此，作者重点介绍了用于甲醇转化为烯烃（MTO）和芳族化合物（MTP）工艺的沸石的最新研究进展，介绍了基于沸石骨架拓扑结构、Brønsted酸度、二次孔系统和粒度对催化性能的影响。
5）作者总结了沸石基催化剂将HCOOH转化为氢的研究进展，包括：HCOOH转化为氢气以及沸石基催化剂上的HCOOH脱氢反应。重点总结了沸石Brønsted酸度和骨架缺陷的影响以及沸石内金属位点的纳米约束作用。
6）作者最后指出了沸石的多样性和可调性为C1化学提供了巨大的机遇和挑战，包括：i）基于当前沸石基催化剂体系的高催化活性，选择性和稳定性；ii）通过原位表征，DFT计算和机器学习进行机理研究；iii）沸石的改性：调节沸石的润湿性和孔洞；iv）高性能沸石基催化剂的设计与筛选；v）基于新技术的材料设计。
Qiang Zhang, et al, Applications of Zeolites to C1 Chemistry: Recent Advances, Challenges, and Opportunities, Adv. Mater. 2020
DOI: 10.1002/adma.202002927
https://doi.org/10.1002/adma.202002927
12. AM：模拟宿主防御肽的合成多肽实现抗肿瘤无药物抗癌策略
化疗是恶性肿瘤治疗中最重要和不可缺少的方法之一。然而，目前使用的抗肿瘤药物大多存在靶点不足、由于广泛的生物分布而产生严重的毒副作用、以及通过多种机制产生耐药性等不可避免的弊端。有鉴于此，中国科学院长春应用化学研究所的陈学思院士、肖春生等研究人员，报道了一种由模拟宿主防御肽(HDPs)的合成多肽实现的抗肿瘤无药物抗癌策略。
本文要点：
1）该多肽在12个癌细胞系中显示出广泛的抗癌活性，包括耐药和高转移的肿瘤细胞。
2）详细的机制研究表明，阳离子抗癌多肽(ACPP)可以通过溶膜机制在几分钟内直接诱导癌细胞快速坏死。
3）此外，还制备了pH敏感的ACPP两性离子衍生物(DA-ACPP)，用于体内应用。
4）DA-ACPP在中性生理条件下溶血作用可忽略不计，在弱酸性肿瘤环境中可转化回ACPP，从而选择性杀伤癌细胞。
5）因此，DA-ACPP在4T1原位乳腺肿瘤模型和B16-F10黑色素瘤肺转移模型中均显示出有效的抑制肿瘤生长的作用。
总体而言，该研究结果表明，合成的HDPs模拟多肽是安全有效的抗肿瘤药物，这为开发用于癌症治疗的无药物合成聚合物提供了新的曙光。
Wei Shen, et al. Antineoplastic Drug‐Free Anticancer Strategy Enabled by Host‐Defense‐Peptides‐Mimicking Synthetic Polypeptides. Advanced Materials, 2020.
DOI：10.1002/adma.202001108
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202001108
