1. Acc. Chem. Res.: 贵金属纳米晶在热活化过程中的物理转变
在过去的二十年中，我们已经见证了具有良好可控性能的贵金属纳米晶体的成功开发，及其在催化，等离子，电子和生物医学等领域的广泛应用。这些纳米晶体大多是受动力学控制的产物，大大偏离了热力学定义的平衡态。当温度升高时，，它们的原子排列预计会发生各种物理转变，从而引起形状，形态(中空vs固体)、元素的空间分布(偏析vs合金/金属间化合物)、内部结构(孪晶vs单晶)和晶体相的变化。为了在各种应用中优化这些纳米晶体的性能，迫切需要了解并改善其热稳定性。有鉴于此，美国佐治亚理工学院的夏幼南教授等人，通过将原位加热与透射电子显微镜或X射线衍射相结合，实时研究了各种类型的贵金属纳米晶体的物理转变。还使用第一性原理计算探索了负责物理转变的原子细节，为开发具有增强的热稳定性的贵金属纳米晶体提供了深刻的指导。1）具体地说，观察到固体纳米晶体通过减少表面积而消除了表面能高的小切面而转变成热力学有利的伪球形颗粒。对于尺寸较大的纳米晶体，单晶晶格比孪晶结构更有利。2）当转换为核-壳纳米晶体时，温度的升高除了引起形状转变外，还引起元素分布的变化。研究发现，核-壳纳米晶体的组成稳定性在很大程度上取决于形状，因此也取决于表面上晶面的类型。3）对于中空的纳米晶体，例如纳米笼和纳米框架，尽管其独特的结构和较大的比表面积在催化等领域有着很高的应用价值，但其热稳定性却明显低于固体。当涉及到亚稳态晶体结构时，在接近于引起形状或组成变化的温度下也观察到相变。总之，该工作提出的原理、方法和机理见解将帮助研究人员更好地理解贵金属纳米晶体在受到热活化时预期会发生的物理转变，这种理解最终将有助于开发出有效的方法来延迟或防止某些转化。
晶体团簇学术QQ群：530722590Zhiheng Lyu et al. Physical Transformations of Noble-Metal Nanocrystals upon Thermal Activation. Acc. Chem. Res., 2020.DOI: 10.1021/acs.accounts.0c00640https://doi.org/10.1021/acs.accounts.0c00640
2. Science Advances：无线皮肤传感器，用于压缩疗法
压缩疗法是广泛用于治疗下肢疾病的标准，包括静脉和淋巴功能不全，淋巴水肿，静脉淤积性皮炎，静脉曲张和深静脉血栓形成。治疗性压缩服装（TCG）是治疗各种下肢血管疾病的关键工具。正确使用TCG涉及在下肢上施加最小且一致的压力，并持续较长的时间。织物特性和薄纸机械性能的轻微变化导致需要频繁测量和相应调整施加的压力。在这种情况下，现有的传感器在实际应用中还不够小、薄或灵活，而且它们还需要笨重的硬接线接口来进行数据采集。于此，美国西北大学John A. Rogers、Shuai Xu等人介绍了一种灵活的无线监视系统，用于跟踪皮肤和TCG之间的界面处的温度和压力。他们对这些设备的材料和工程方面的详细研究，以及对一系列不同病理类型患者的临床试验，为技术基础和测量能力奠定了基础。（其中黄永刚为作者之一）
生物材料学术QQ群：1067866501Yoonseok Park, et al., Wireless, skin-interfaced sensors for compression therapy. Science Advances 2020.DOI: 10.1126/sciadv.abe1655https://advances.sciencemag.org/content/6/49/eabe1655
3. Nature Commun.：ε-碳化铁高温催化剂在实际费托合成条件下的稳定化
费托合成（FT）是利用非石油碳资源提供能源和化学品的核心反应，因此用于FT的高效催化剂的开发近年来引起了人们的广泛关注。ε-碳化铁（ε-Fe2C）被认为是FT合成中最活跃的铁相，然而，ε-Fe2C但在实际FT反应条件下（超过523 K），很难保持稳定。近日，厦门大学王野教授，中南民族大学李金林教授报道了利用用几层石墨烯代替非晶态碳来约束铁基催化剂。石墨烯壳层刚性几何结构的限制可以抑制非晶态碳层的形成，以提高高活性ε-Fe2C的稳定性。1）研究发现，当ε-Fe2C被约束在石墨烯层内（ε-Fe2C@石墨烯）可以在523K-613 K内稳定其亚稳态相，并用于FT合成。在613K时，Fe的时间产率（FTY）达到1258 μmolCOgFe-1 s-1，超过了目前所报道的铁基FT催化剂的上限（1000 μmolCOgFe-1 s-1）。在实际FT反应条件下，ε-Fe2C@石墨烯催化剂具有极高的稳定性，高CO转化率（95%）可以在573 K下至少保持400 h。2）密度泛函理论（DFT）计算表明，石墨烯的约束效应有利于ε-Fe碳化生成α-Fe2C，从而保持了ε-Fe2C在高温FT反应条件下的高稳定性。另一方面，在常规FT催化剂上进行FT合成时，FexC颗粒容易发生转化。研究工作为合成高活性、高稳定性的铁基FT催化剂提供了一种很有前途的策略，也为研究纯亚稳相碳化铁的FT反应提供了机遇。
纳米催化学术QQ群：256363607Lyu, S., Wang, L., Li, Z. et al. Stabilization of ε-iron carbide as high-temperature catalyst under realistic Fischer–Tropsch synthesis conditions. Nat Commun 11, 6219 (2020)DOI：10.1038/s41467-020-20068-5https://doi.org/10.1038/s41467-020-20068-5
4. Nature Commun.：Janus电催化流通膜用于高选择性产生单态氧
与短寿命和非选择性的·OH自由基相比，亚稳定的单态氧（1O2）具有未被占据的π*轨道，对药物、不饱和生物分子和微生物病原体等富电子物质显示出较高的选择性，在环境和生物医学等领域具有极高的价值，这进一步推动了有效生产1O2的研究。目前产生1O2的方法主要包括：i）使用精心设计的光敏剂（例如分子染料或量子纳米点）进行光敏化，以吸收可见光或UVA光；ii）依赖严格的pH和细胞内环境的温度条件的生物系统中的酶促反应（例如过氧化物酶和加氧酶催化）。与光敏化或酶促反应相比，利用电催化EC产生1O2的研究要少得多。目前的EC途径依赖于高剂量的前体，这损害了EC的环境可持续性。近日，美国耶鲁大学Menachem Elimelech，Meng Sun报道了一种Janus电催化膜，在不添加化学前体的情况下实现了超高的1O2产量（6.9 mmol/m3渗透液）和超低能耗（13.3 Wh/m3渗透液）。1）研究人员将钯（Pd）和铂（Pt）纳米颗粒分别被溅射到陶瓷膜（CM）(300 kDa，厚度2.5 mm)的进料侧和渗透侧表面。使得Janus膜（Pd–Pt–CM）具有双面电化学反应性表面。2）在Pd和Pt面分别作为阴极和阳极的电催化过滤过程中，研究人员证实了1O2及其前体的共存，并研究了它们在Pd-Pt-CM中的时空分布。然后，以磺胺甲恶唑为模型有机分子，在电催化过滤过程中研究了原位生成的二氧化硅用于水净化的效果。3）研究人员进一步提出了Pd-Pt-CM在不同膜区通过一系列ROS介导的氧化还原链式反应分步电催化产生1O2的机理。总体而言，该研究工作展示了一种新的范式和电化学材料平台，通过使用Janus电催化流通膜来生产1O2。
电催化学术QQ群：740997841Zhao, Y., Sun, M., Wang, X. et al. Janus electrocatalytic flow-through membrane enables highly selective singlet oxygen production. Nat Commun 11, 6228 (2020)DOI：10.1038/s41467-020-20071-whttps://doi.org/10.1038/s41467-020-20071-w
5. Nature Commun.: P 配体稳定的金属氧化物团簇作为供氢基体促进二氧化碳甲烷化
电还原可以利用可再生能源将二氧化碳升级为有附加值的化学品和燃料。通过这一途径合成的可再生甲烷将很容易利用现有的基础设施来进行天然气的分配和利用。有鉴于此，加拿大多伦多大学Edward H. Sargent教授和华东理工大学李春忠教授等人，设计了一组配体稳定的金属氧化物团簇，并发现它们调节了铜催化剂上的二氧化碳还原途径，从而使甲烷电生产的活性达到了创纪录的新水平。1）设计并合成了配体稳定的氧化钴（CoO）纳米团簇。CoO团簇的大小控制在1.5至2.8nm之间，并且团簇在阴极电位下具有抗还原性，这一发现归因于使用聚（甲基丙烯酸）配体的稳定作用。2）研究表明，合理选择CoO纳米团簇大小可以控制表面*H的覆盖率，以实现CO2甲烷化的可控调节。这些团簇用于调节向CH4形成的CO2还原途径。在CoO/Cu/PTFE催化剂上，反应能的变化有利于CO加氢。3）通过对CoO纳米团簇尺寸(2.5 nm)的优化，协同系统能够在225 mA cm−2的工作电流密度下实现60%的甲烷FE，并且在流通池系统中连续运行18 h以上，而不会显着降低性能。
晶体团簇学术QQ群：530722590Yuhang Li et al. Promoting CO2 methanation via ligand-stabilized metal oxide clusters as hydrogen-donating motifs. Nat Commun, 2020.DOI: 10.1038/s41467-020-20004-7https://doi.org/10.1038/s41467-020-20004-7
6. Nature Commun.：用于石墨基微型超级电容器超快速制造的激光光子还原冲压技术
微型超级电容器（MSCs）是一种极有前途的小型化储能器件，引起了人们极大的研究兴趣。然而，微细加工技术的低效率和较低的能量密度限制了它们的广泛应用。近日，北京理工大学姜澜教授报道了一种超快、一步、高分辨率、规模化的空间整形飞秒激光（SSFL）技术，用于激光诱导石墨烯（LIG)/MnO2柔性MSCs的制造。1）SSFL技术与以前报道的方法不同，SSFL技术可以直接批量完成电器件的加工，而不需要任何其他方法的配合，也不需要激光直写的辅助。利用相位调制技术，研究人员将初始高斯光束调制成不同的光束形状，类似于一种可变的三维“光子图章”，进而使MSCs形成具有可设计形状的图案。结果，在10分钟内可以生产超过30000个MSCs。2）利用飞秒激光独特的超高峰值功率（超过1013 W cm−2）和超短照射周期，通过光调制（光化学和光热还原/氧化）制备了LIG/MnO2复合材料。Mn2+具有较高的氧化电势，能促进氧化石墨烯(GO)的还原过程，并且可以利用GO提供的锚定位点将其原位氧化为MnO2纳米颗粒。同时，可以获得具有超高比表面积和韧性的蓬松多孔三维结构。3）所得的MSCs具有较高的面积和体积容量（128 mF cm-2和426.7 F cm-3）和超小时间响应（0.01 ms）。此外，该方法不需要氧化剂，集电器，苛刻的反应条件，添加化学药品或金属泡沫。由于飞秒激光加工材料的广泛性，SSFL技术适用于众多材料系统，因此极具吸引力。此外，SSFL技术具有超高效率，能够稳定地制备高性能、高分辨率、柔性的MSCs，在微电子系统等先进微电子领域具有广阔的应用前景。
碳材料学术QQ群：485429596Yuan, Y., Jiang, L., Li, X. et al. Laser photonic-reduction stamping for graphene-based micro-supercapacitors ultrafast fabrication. Nat Commun 11, 6185 (2020).DOI：10.1038/s41467-020-19985-2https://doi.org/10.1038/s41467-020-19985-2
7. Nature Commun.: 一种用于发现高通量光化学反应的液滴微流控平台
连续流技术的实施对于提高光化学反应在工业过程中的应用至关重要。然而，在将发现的间歇反应转化为连续流动放大条件时，存在明显的时间和资源限制。有鉴于此，美国密歇根大学Corey R. J. Stephenson教授和Robert T. Kennedy教授等联合开发了一种用于发现高通量光化学反应的液滴微流控平台，该平台能够在流动中进行高通量反应发现，从而生成与药物相关的化合物库。该研究大大提升了药物筛选研发中心光化学反应的速度，后快速高效进行药物筛选拓展提供了更高的平台。1）开发了一种用于发现高通量光化学反应的液滴微流控平台，该平台能够在流动中进行高通量反应发现，从而生成与药物相关的化合物库。2）这个平台可以提高原材料的利用效率，因为整个光化学反应可以在皮摩尔尺度上进行。3）除此之外，通过在线ESI质谱仪进行的高通量数据采集有助于以0.3个样本/秒的采集速率快速分析单个纳米级反应液滴。
Sun, A.C., Steyer, D.J., Allen, A.R. et al. A droplet microfluidic platform for high-throughput photochemical reaction discovery. Nat Commun 11, 6202 (2020).DOI: 10.1038/s41467-020-19926-zhttps://doi.org/10.1038/s41467-020-19926-z
8. Matter：全空气处理动态热辅助M：CsPbI2Br（M：Eu2+，In3+）用于稳定无机钙钛矿太阳能电池
与传统的有机-无机杂化钙钛矿器件相比，铯和铅基混合卤化物（CsPbX3）无机钙钛矿太阳能电池（Al-PSCs）具有出色的热稳定性。近日，韩国全南大学Chang Kook Hong，Sawanta S. Mali开发了一种动态热空气辅助（DHA）方法，以在平方厘米规模上获得高结晶度，无针孔，厚且均匀的黑色CsPbI2Br薄膜，以优化器件的性能，然后在其上掺杂二价和三价金属离子（M：CsPbI2Br[M代表金属离子Eu2+和In3+]）（CsPb0.95Eu0.05I2Br和InCl3：CsPbI2Br）以进一步提高稳定性。1）实验结果显示，这些完全经过空气处理的M：CsPbI2Br基器件在小面积（0.09 cm2）下显示出17.46%的功率转换效率（PCE），对于平方厘米尺寸的单元，功率转换效率（PCE）在反向扫描下达到15.82%，稳定效率分别为17.05%和15.04%。2）研究发现，未封装Al-PSCs在65 °C和85 °C的温度下在400个小时内分别保持了超过95％和超过75％的初始PCE，显示出对热应力的鲁棒性。
光电器件学术QQ群：474948391Mali et al., Fully Air-Processed Dynamic Hot-Air-Assisted M:CsPbI2Br (M: Eu2+, In3+) for Stable Inorganic Perov-skite Solar Cells, Matter (2020)DOI：10.1016/j.matt.2020.11.008https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.11.008
9. AM综述：基于热疗的协同免疫治疗的最新研究进展
中科院长春应化所林君研究员和广州医科大学侯智尧教授对基于热疗的协同免疫治疗的最新研究进展进行了综述。1）在过去的几十年里，热疗(HTT)已经成为对抗恶性肿瘤的一种重要的新兴策略。纳米光热治疗(PTT)和磁热治疗(MHT)作为一种高效、无创的治疗模式，在治疗不同类型肿瘤方面具有其他治疗策略所不能比拟的优势。然而，PTT和MHT往往都不能完全治愈癌症，肿瘤会出现复发和远端转移。近年来，癌症免疫治疗因其能够激活人体自身的免疫系统来识别、攻击和消灭癌细胞而受到研究者的广泛关注，人们也对肿瘤热疗所引起的免疫反应进行了大量的研究。2）作者在文中讨论了HTT在免疫治疗中的协同作用机制，包括引发免疫原性细胞死亡和逆转免疫抑制肿瘤微环境等；综述了近年来有关HTT或基于HTT的多模态治疗与免疫治疗相联合的报道，包括免疫佐剂开发、免疫检查点阻断治疗和过继性细胞免疫治疗等；最后，作者也对HTT对协同免疫治疗所面临的挑战和未来的发展进行了讨论。
生物医药学术QQ群：1033214008Mengyu Chang. et al. Recent Advances in Hyperthermia Therapy-Based Synergistic Immunotherapy. Advanced Materials. 2020DOI: 10.1002/adma.202004788https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202004788
10. AM：Operando定制波纹β-Ni(OH)2纳米片中的缺陷和应变用于稳定及高速率的储能
具有能量密度高、能量密度均衡、循环寿命长等优点的混合超级电容器（HSCs）是一类极具潜力的储能装置。Ni(OH)2具有优异的氧化还原活性，是一种著名的电池型HSCs电极材料。Ni(OH)2具有两种不同的晶型，α-和β-Ni(OH)2，在不同的性能中显示出利弊。与β-Ni(OH)2以紧密堆积的六方Ni(OH)2层为特征不同，α-Ni(OH)2由插入阴离子或水的Ni(OH)2层组成。由于其较高的理论容量（1035 C g-1），α-Ni(OH)2受到了广泛的研究，然而，由于其在碱性电解液中可以发生不可逆的α到β的相变，导致其较差的电化学稳定性和速率性能限制了其应用。近日，大连理工大学邱介山教授，于畅教授，美国SLAC国家加速器实验室Yijin Liu，普渡大学赵克杰教授报道了一种具有特定晶格缺陷和拉伸应变的波纹状β-Ni(OH)2，并将其用于高活性和稳定的高速HSCs电极。1）研究人员以NiV层状双氢氧化物（NiV-LDH）为前驱体，发展了一种简单的电化学自牺牲策略，在原位形成了波纹状的β-Ni(OH)2纳米薄片。β-Ni(OH)2在30 A g-1电流密度下的质量比容量为457 C g-1，分别是常规α-Ni(OH)2（214 C g-1）和β-Ni(OH)2（118 C g-1）的2倍和4倍。此外，在6 A g-1的电流密度下，在经过10000次循环后仍保持了初始容量的91%（寿命是常规α-Ni(OH)2的5倍）。2）利用尖端Operando X射线吸收精细结构（XAFS）技术，研究人员确定了钒在高压下的不可逆氧化和溶解是α向β快速相变和形成局部晶格缺陷（5配位Ni位）和无序区的原因，并导致了弯曲的拉伸应变（2.3%）的显微组织。通过有限元分析，研究人员阐明了形态重建和机械稳健性提高的基本机制。这项工作提供了一种多尺度的原位调谐缺陷和应变的策略，在开发下一代高速储能材料方面具有极大的应用潜力。
电池学术QQ群：924176072Shaofeng Li, et aal, Operando Tailoring of Defects and Strains in Corrugated β-Ni(OH)2 Nanosheets for Stable and High-Rate Energy Storage, Adv. Mater. 2020DOI: 10.1002/adma.202006147https://doi.org/10.1002/adma.202006147
11. Nano Energy: 在可充电电池的普鲁士蓝类似物框架中容纳各种离子：电化学氧化还原反应
普鲁士蓝类似物（PBA）可以容纳几乎所有已在电池中使用并可能在电池中使用的离子，已被提议用作各种可再充电电池的电极材料，包括单价（Li+，Na+，K+），多价（Zn2+，Cu2+，Fe2+，Mg2+，Ca2+，Sr2+，Ba2+，Pd2+，Al3+，Y3+）金属离子电池，甚至非金属电荷载体（H+，NH4+，H3O+）电池。另一方面，具有三维开放框架的PBA可以在水和非水电解质中提供高度可逆的离子插入/去除。此外，PBA具有两种活性氧化还原物质，可用于电化学充放电过程中的氧化还原反应，为电池提供了较高的比容量。然而，在大多数情况下，在充电/放电过程中只有一种过渡金属物种被活化，同时存在空位和配位/间隙水分子，导致PBAs框架的电化学利用率降低了50％。有鉴于此，香港城市大学支春义教授等人，综述了用于充电电池的PBA的电化学氧化还原，包括氧化还原活性物质的数量、结构演变、输出电压、容量和循环稳定性。1）提供了有关PBA的电化学氧化还原的全面概述，这些PBA包含可充电电池的Li+，Na+，K+，Zn2+，Cu2+，Fe2+，Mg2+，Ca2+，Sr2+，Ba2+，Pd2+，Al3+，Y3+，H+，H3O+和NH4+离子，包括氧化还原活性物质的数量，结构演变，输出电压，容量和循环稳定性。2）还分析了解决与基于PBA阴极的电池在实现高比容量，高输出电压和长循环寿命相关的问题的策略和进展。3）最后，展望了未来一代PBAs电极的设计要求，重点讨论了面向大规模电气应用的合成策略、结构设计、电解液优化和电化学原理。
电池学术QQ群：924176072
Longtao Ma et al. Accommodating diverse ions in Prussian blue analogs frameworks for rechargeable batteries: The electrochemical redox reactions. Nano Energy, 2020.DOI: 10.1016/j.nanoen.2020.105632https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2020.105632
12. AFM：首次提出用于生物分子检测的超高灵敏度碳纳米复合物
尽管目前已经大量工作关于测定微量生物分子，但精确测定微量生物分子的准分子灵敏度仍然难以实现。重庆大学霍丹群教授，罗阳教授和侯长军教授报道了一种用于超灵敏检测痕量生物分子，如核酸、蛋白质和细胞外小泡的3D碳纳米氮电极。在检测microRNA-155的概念验证实验中，线性范围为0.1 aM至100 nM，灵敏度为 0.023 aM (23 zM)。1）通过整合3D石墨烯片阵列和DNA-T固定化的优势，研究人员提出了一种灵敏度比传统方法好几个数量级的，测定微量miRNA的碳纳米氮平台，实验结果发现，目标miRNA的浓度为1 am至 10nm范围内，miR-155和miR-21的检测限分别为0.34和0.42 aM，并且具有良好的线性度。2）通过石墨烯的原位生长策略建立的计算机辅助制造平台的重现性，优于传统的基于电化学的生物传感器，保证了其临床可行性。3）该生物传感器消除了与现有微小核糖核酸定量方法相关的多个耗时步骤，并实现了对一些代表性生物标志物(如核酸、细胞外小泡和蛋白质)的同等水平的灵敏度。
分析传感学术QQ群：530727948Jing Bao, et al, Carbon Nanomaze for Biomolecular Detection with Zeptomolar Sensitivity. Adv. Funct. Mater. 2020, 2006521DOI: 10.1002/adfm.202006521https://doi.org/10.1002/adfm.202006521
