CO2还原制高价值化学品,既关乎能源,又关乎环境,不可谓不重要。今日,Nature Chemistry和Nature Catalysis连续报道CO2还原技术的新进展。现简介如下,希望对相关领域人员有所启发。CO2电化学催化还原,不仅需要快速的电极动力学,而且还需要快速的质量和离子传输。然而,局部环境对固体聚合物电解质中离子流的影响知之甚少。有鉴于此,宾夕法尼亚大学Thomas E. Mallouk等人利用具有弱酸性阳离子交换层的双极膜实现了CO2还原效率的大幅提高。研究人员可以在数十纳米的分辨率下精准测量和操纵膜电解槽中的局部pH值。在基于双极膜的气态CO2电解槽中,阳离子交换层的酸性环境导致低的CO2还原效率。通过使用比例指示剂和逐层聚电解质组件,研究人员测量局部pH并将其控制在约50 nm厚的弱酸层中。弱酸层在不影响CO2还原的情况下抑制了竞争性HER反应。这项研究为CO2还原效率的提高发展了新策略,这种探测和控制局部膜环境的方法,为电解槽,燃料电池和液流电池以及聚合物电解质中离子分布的操作研究也提供了新思路。ZhifeiYan et al. Improving the efficiency of CO2 electrolysis by using a bipolarmembrane with a weak-acid cation exchange layer. Nature Chemistry 2020https://www.nature.com/articles/s41557-020-00602-0CO2电化学还原制高附加值化学品,为实现碳中和带来了希望。然而,CO2电还原反应途径众多,提高特定烃产品的选择性极具挑战性。有鉴于此,伊利诺伊大学香槟分校Andrew A. Gewirth等人报道了一种通过共电镀开发的Cu-多胺杂化催化剂,具有优异的乙烯选择性。在-0.47 V电压时,相对于可逆氢电极,乙烯生产的法拉第效率为87%±3%,全电池能量效率达到50%±2%。拉曼数据表明,与微量或没有胺官能团的添加剂相比,附着于铜电极上的多胺可导致更高的表面pH,更高的CO含量和更高的中间体稳定性。这项研究表明聚合物的掺入可以改变表面反应性,并在高电流密度下提高产品的选择性。XinyiChen et al. Electrochemical CO2-to-ethylene conversion onpolyamine-incorporated Cu electrodes. Nature Ctalysis 2020.https://www.nature.com/articles/s41929-020-00547-0