1. Science Advances：大小可转换抗原呈递细胞模拟纳米囊泡增强有效的癌症免疫治疗
人工抗原呈递细胞（aAPCs）可以刺激CD8 + T细胞活化。虽然纳米级aAPCs（naAPCs）具有比微米级（maAPCs）更好的安全性，但它们通常会诱导较弱的T细胞反应。由于缺乏自体抗原特异性CD8 + T细胞，仅用aAPCs进行治疗是不够的。在此，美国国立卫生研究院陈小元等人设计了一种纳米疫苗，用于体内抗原特异性CD8 + T细胞的预激活，然后通过可转化大小的naAPCs重新激活CD8 + T细胞。1）当遇到具有高表面氧化还原电位的预活化CD8 + T细胞时，naAPCs可以在肿瘤组织中转化为maAPCs。2）体内研究表明，naAPCs与纳米疫苗的结合具有令人印象深刻的抗肿瘤功效。3）该方法还可以应用于化学疗法和光动力疗法。该发现为在体内使用可大小转换的naAPCs进行免疫疗法与可激活CD8 + T细胞的纳米技术相结合提供了一种通用方法。
生物医药学术QQ群：1033214008Weijing Yang, et al. Size-transformable antigen-presenting cell–mimicking nanovesicles potentiate effective cancer immunotherapy, Science Advances, 2020.DOI: 10.1126/sciadv.abd1631https://advances.sciencemag.org/content/6/50/eabd1631
2. PNAS: 富含缺陷的BN纳米片负载超微小镍纳米团簇促进甲醇高效脱氢
利用液态有机氢载体（LOHC）来运输氢取决于有效的化学脱氢方法来获取这种燃料。虽然过渡金属基催化剂有望成为传统贵金属的低成本替代品，但其低活性和稳定性限制了其在工业脱氢反应中的应用。因此，就LOHC脱氢的活性和稳定性而言，开发有效的策略以优化廉价的过渡金属基催化剂的催化性能是一项关键挑战。有鉴于此，美国劳伦斯伯克利国家实验室的David Prendergast等人，报道了沉积在富含缺陷的BN纳米片（Ni/BN）催化剂上的超微小镍纳米团簇（〜1.5 nm）的设计和合成，该催化剂具有优异的甲醇脱氢活性和选择性，并且比其他一些过渡金属基催化剂具有更高的稳定性。1）研究发现二维（2D）BN与金属纳米粒子之间的金属-载体相互作用不仅在促进具有高催化活性的超小型镍纳米团簇的一锅合成中起着至关重要的作用，有助于分散和固定纳米团簇，而且还大大增强了甲醇脱氢过程中的抗烧结和结焦性。与先前报道的其他一些脱氢催化剂相比，该催化剂的周转频率（TOF）是最好的。2）Ni/BN催化剂样品在反应温度低至120℃时，对甲醇分解具有良好的活性，证实了该催化剂具有良好的催化活性。而且，Ni/BN催化剂对H2和CO的选择性接近100%，经过超过10 h的测试，Ni/BN催化剂未见明显失活，说明Ni/BN催化剂用于甲醇脱氢的稳定性。3）提供了详细的光谱表征和密度泛函理论(DFT)计算来揭示镍/氮化硼纳米催化剂所表现出的高生产效率、高选择性和高耐用性的起源，并阐明其与纳米团簇尺寸和载体-纳米团簇相互作用的相关性。总之，该工作揭示了载体材料在纳米团簇形成过程中通过固定化控制纳米团簇大小以及在催化活性过程中发挥的作用，对于推进自下而上设计高性能、耐用的催化系统以满足各种催化需求具有重要意义。
纳米催化学术QQ群：256363607
Zhuolei, Z. et al. Enhanced and stabilized hydrogen production from methanol by ultrasmall Ni nanoclusters immobilized on defect-rich h-BN nanosheets. PNAS, 2020.DOI: 10.1073/pnas.2015897117https://www.pnas.org/content/117/47/29442
3. Joule: 等离子活化工艺固氮的研究进展
氨基肥料的固氮形成了现代农业的基础，并调解了全球粮食不安全问题。然而，传统的合成氨具有不可持续的能源和碳足迹。改善氨合成的能源需求和可持续性的尝试受到基本的热催化比例关系、需要高压操作的热力学约束以及依赖矿物衍生的H2作为反应物的限制。新兴的等离子体活化的固N2工艺可能会规避这些限制，并利用无CO2能源和可再生原料实现氨的分散生产。有鉴于此，美国哥伦比亚大学Jingguang Chen(陈经广)教授等人，对通过等离子活化工艺进行固氮的研究进展进行了综述，并将等离子活化工艺与传统氨合成技术在能效、环境足迹和经济竞争力方面的进行了比较。1）可持续固氮可以抵消与能源密集型常规Haber-Bosch工艺（HB）相关的巨大环境和社会成本。将等离子活化氨合成与HB合成相关的能源需求、二氧化碳排放和商品价格进行了比较。2）针对H2源、从天然气到无二氧化碳可再生能源的各种能源和碳定价政策，确定了等离子工艺具有竞争力所需的阈值效率。对可再生能源驱动的模块化氨生产的经济正可行性进行了评估，预计在等离子工艺效率提高6倍后，该生产将具有竞争力。3）讨论了实现这一阈值的技术前景，包括等离子体催化剂协同作用，N2与等离子体活化水的直接反应以及等离子体N2氧化等方面的进展。对理论最低能量的比较表明，等离子体活化固氮所需的能量可能低于HB。
Lea R. Winter et al. N2 Fixation by Plasma-Activated Processes. Joule, 2020.DOI: 10.1016/j.joule.2020.11.009https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.11.009
4. Joule：与独立半反应配对的氧化还原库用于模块化电化学合成
利用可再生电力进行增值化学品的电化学合成具有比传统化学制造更具可持续性的优势。然而，在传统的电化学合成过程中，成对的阳极和阴极反应之间的紧密耦合限制了产物及其效率。近日，威斯康星大学麦迪逊分校金松教授报道了通过将氧化和还原半反应与非均相氧化还原库（RR）解耦和配对，成功实现了不同化学品的模块化电化学合成（ModES）。RR由携带电荷的氧化还原活性物质组成，可以可逆地存储和释放电子和离子（例如，Na+，H+以及 OH-），从而使完整的电化学反应能够使用研究人员所选择的独立半反应。1）利用ModES方法，研究人员将各自的半反应与NaNiHCF材料的氧化和还原相结合，整合了两个互补的氧化还原反应：将O2电化学还原为H2O2和将Na2SO4氧化为Na2S2O8（或将Cl2氧化为活性氯）。2）实验结果显示，ModES系统可以连续运行100个循环（36 h），并具有出色电压效率以合成H2O2和Na2S2O8。这些强氧化剂对于分布式制造极具吸引力，无需运输危险材料，并且可以按需电化学生产用于杀菌剂，消毒剂和环境应用。ModES设计突出了使用RRs实现有价值的化学品的高效、模块化和按需电化学合成的前景。
Wang et al., Modular Electrochemical Synthesis Using a Redox Reservoir Paired with Independent Half-Reactions, Joule (2020)DOI：10.1016/j.joule.2020.11.011https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.11.011
5. Nano Lett.：原子薄金属氧化物上的电极化切换
尺寸减小的材料已被证明具有广泛的奇异特性和新颖的量子态，这常常违背教科书上的见解。极化转换和金属屏蔽之间的相互排斥特性是众所周知的例子，它们不能共存于体相固体中。近日，南方科技大学Lang Chen，南昌大学Shanming Ke等报道了（SrRuO3）1 /（BaTiO3）10超晶格的制备，并发现该超晶格原子薄的金属层中表现出可逆的偏振转换。1）作者通过结构分析，电气测量和第一性原理电子结构计算相结合研究表明，电导率仅源自原子级薄的SrRuO3。2）原子薄的金属SrRuO3中的极化通过相邻的BaTiO3得以稳定，并且可以通过电场进行切换，从而证明了2D铁电金属。该工作不仅为2D极性金属系统创建了一个新的平台，而且还展示了一条发现新型多铁化合物并存的不相容物理特性（例如铁电性，金属性等）的新兴途径，为多功能氧化物设备铺平了道路。
二维材料学术QQ群：1049353403Mao Ye, et al. Electric Polarization Switching on an Atomically Thin Metallic Oxide. Nano Lett., 2020DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c03417https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c03417
6. Nano Lett.: 原子分散Fe/Au界面的协同调制用于选择性CO2电还原
电催化二氧化碳还原反应（CO2RR）为利用可再生能源生产燃料和原料提供了一条有吸引力的途径。金对于电化学的CO2RR转化为CO具有活性，而竞争性的析氢反应是不可避免的。有鉴于此，中国科学技术大学姚涛教授和中国科学院重庆绿色智能技术研究院张炜研究员等人，报告了一种协同策略，通过引入原子分散的Fe来调节纳米金颗粒的电子结构，以提高CO的选择性。1）设计了一种双原子金属催化剂，该催化剂由原子分散在Au NPs（Fe1/Au）上的Fe物种组成，该催化剂对将CO2还原为CO表现出极大的选择性。2）电子显微镜和X射线吸收精细结构（XAFS）验证了这种固定在Au NPs上的单原子Fe位点。利用operando X射线吸收和红外光谱，揭示了单原子Fe1/Au界面的动态结构演化和反应中间体的吸附。3）在反应过程中，Fe和Au原子之间的相互作用增强，Fe1/Au协同作用影响反应中间体的吸附，从而使CO的选择性提高到96.3%，其质量活性为399 mA mg-1，在-0.9 V时的TOF高达11521 h-1。总之，该工作突出了协同调节对于提高单原子修饰的纳米颗粒催化性能的重要意义。
电催化学术QQ群：740997841Xinyi Shen et al. Synergistic Modulation at Atomically Dispersed Fe/Au Interface for Selective CO2 Electroreduction. Nano Lett., 2020.DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04291https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04291
7. Nano Lett.：氮掺杂介孔碳纳米片中的亚纳米氧化锰团簇助力高性能锂硫电池
锂硫（Li-S）电池由于其极高的理论比容量（1675 mAh g-1），低成本和环境友好性等优点，引起了人们极大的研究关注。然而，在正极材料的开发中，其实际应用仍面临一些问题，例如硫和硫化锂的电导率低，充/放电过程中的体积变化大以及多硫化锂的穿梭效应（ LiPs，Li2Sn，3≤n≤8）。近日，东华大学罗维教授，中科大余彦教授，复旦大学李伟教授报道了以聚氧化乙烯嵌段聚苯乙烯（PEO-b-PS）为模板，多巴胺（DA）为碳前驱体，醋酸锰（MNAC）为金属前驱体，采用单胶束定向界面组装的方法，在氧化石墨烯（GO）两侧的介孔碳单层中引入亚纳米氧化锰团簇（MOCs）。1）所得到的S/rGO@mC-MnO-800功能纳米片具有独特的三明治状介孔结构，具有均匀有序的介孔（18 nm）、高比表面积（300.9 m2 g−1）和大孔容（∼0.57 cm3 g−1）。2）研究人员将S/rGO@mC-MnO-800复合材料应用于锂硫电池，实验结果显示，首次放电容量达到1535.9 mAg-1，在0.2 A g-1下循环100次后的可逆容量高达990 mAh g-1，在2 A g-1下的循环寿命超过250次，是一种极有前途的电极材料。即使在4.7 mg cm-2的高硫负载量下，电池在0.1 A g-1下也具有2.5 mAh cm-2的高面积容量。3）实验和理论计算结果表明，除了独特的介孔碳纳米片所具有的高电导率和有效的缓冲效应外，亚纳米MOCs对LiPs具有很强的化学吸附能力，从而大大降低了LiPs的穿梭效应。研究为通过这种设计策略改善Li−S电池的电化学性能铺平了道路，从而获得所需的结构、性能和功能。
电池学术QQ群：924176072Pengpeng Qiu, et al, Sub-nanometric Manganous Oxide Clusters in Nitrogen Doped Mesoporous Carbon Nanosheets for High-Performance Lithium−Sulfur Batteries, Nano Lett., 2020DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04322https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04322
8. AM：可被激活的聚合物纳米酶用于光动力-免疫代谢癌症治疗
肿瘤免疫代谢对肿瘤的增殖和免疫细胞活性起着重要作用，因此其对于肿瘤免疫治疗的效果也有着不可忽略的影响。目前，通过调节免疫代谢来促进癌症免疫治疗的主要方法是基于小分子抑制剂的策略，而这类小分子抑制剂往往会遇到脱靶不良反应、耐药性和不可持续反应等问题。相比之下，酶疗法可以很好地解决这些限制，但这一方法尚未被有效地开发。新加坡南洋理工大学浦侃裔教授报道了一种可被近红外光激活、具有免疫治疗效果的有机聚合物纳米酶(SPNK)，并将其用于实现光动力-免疫代谢治疗。1）SPNK是由半导体聚合物内核与犬尿氨酸酶 (KYNase)通过可被单线态氧(1O2)裂解的连接子相结合而组成。在近红外光照射下，SPNK会产生1O2，这样不仅可以发挥光动力作用以诱导肿瘤免疫原性细胞死亡，还可以诱导释放KYNase并触发其活性以降解免疫抑制型犬尿氨酸(Kyn)。2）实验表明，这种由SPNK介导的联合作用可以促进效应T细胞的增殖和浸润，进而增强全身抗肿瘤T细胞免疫，最终抑制原发肿瘤和远端肿瘤的生长。综上所述，这一研究报道了一种新型的光动力治疗方法，为实现远程控制的酶免疫调节和改善抗癌治疗提供了新的策略。
生物医药学术QQ群：1033214008Ziling Zeng. et al. Activatable Polymer Nanoenzymes for Photodynamic Immunometabolic Cancer Therapy. Advanced Materials. 2020DOI: 10.1002/adma.202007247https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202007247
9. AFM: MoS2的电化学氧化剥离形成原子薄平面堆积结构
超薄过渡金属硫属化合物（TMDs）在电子器件、传感器、催化和能量存储等领域具有广泛地应用前景。原子薄过渡金属二硫化物(TMDs)的生产已经通过各种自上而下剥离的方法进行了研究，如机械剥离和化学剥离，而大规模的化学剥离是缓慢的，需要超过10个小时才能实现原子薄TMDs的制备。因此，快速而温和的方法来实现原子层厚度TMDs的制备仍然是一个重要的问题。有鉴于此，武汉理工大学麦立强教授和Wen Luo等人，报道了一种新的策略，通过温和的电化学处理，可在数十秒内将大块MoS2剥离成两层/三层薄片。1）这种剥离方法是由从典型的层边缘开始的横向向内的氧化反应驱动的，并通过快速的深度渗透，从而最终形成一个堆叠的少数层(2/3层)结构。2）利用电化学氧化剥离的新策略将硫化钼快速地转变为原子层厚度的堆叠结构，并且通过基于单片MoS2电化学器件和拉曼光谱原位观测了电化学剥离的反应途径，并证明了厚度的均匀性。3）此外，经过重新组装的特殊多层MoS2在电催化（析氢反应过电位127 mV）和表面增强拉曼光谱（1.15×105增强因子）中作为功能材料具有出色的性能。总之，该工作说明了重组的多层MoS2在光学，催化和传感器领域的广阔前景。
二维材料学术QQ群：1049353403
Xuelei Pan et al. Electrochemically Exfoliating MoS2 into Atomically Thin Planar‐Stacking Through a Selective Lateral Reaction Pathway. Advanced Functional Materials, 2020.DOI: 10.1002/adfm.202007840https://doi.org/10.1002/adfm.202007840
10. ACS Nano：超粒子的三重共振工程用于纳米级非线性光学
超粒子是离散的纳米级结构单元配位组装成的复杂且分级的胶体超结构。在单个结构单元或它们的体相对应物中观察不到这类组装中的整体光学响应。此外，亚波长尺寸的单位构造单元可以实现在超颗粒内雕刻光学超材料，而当前的胶体工程技术还达不到。这可以在胶体平台上产生有效的光学特征，并具有调节这些粒子的电磁响应的能力。近日，加州理工学院Alireza Marandi等报道了meta-shell超粒子（MSP）的纳米光子学。1）研究表明，超材料壳有助于MSP三重共振的工程化，从而显著增强二次谐波（SHG）的生成。与其体相材料相比，MSP中的二次谐波的生成增强了几个数量级。2）其绝对的转化效率比损伤阈值高出10–7，这设定了低折射率胶体SHG的新基准。此外，MSP通过适用于化学和生物应用的胶体平台，为瞬时波长转换提供实用的解决方案。该工作证明的概念可以扩展到金属结构，以利用等离激元共振来进一步扩展非线性纳米光子学。将封装在单个超微粒中的MSP产生的化学和光学性质相结合，可以进一步将胶体非线性纳米光子学的发展扩展到化学和生物学领域。
Joong Hwan Bahng, et al. Mie Resonance Engineering in Meta-Shell Supraparticles for Nanoscale Nonlinear Optics.ACS Nano, 2020DOI: 10.1021/acsnano.0c07127https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c07127
11. ACS Nano: 高熵合金纳米粒子中的元素核心能级偏移
虽然高熵合金纳米粒子(HEA-NPs)在高温、防腐蚀、催化等领域已经展示出优异的应用潜力，但目前对于高熵合金纳米颗粒内部各元素的电子结构变化知之甚少。有鉴于此，匹兹堡大学David H. Waldeck和中南大学李立清教授、曾政等人，通过X射线光电子能谱（XPS）分析和第一性原理电子结构计算，研究了五元金属HEA-NPs各组分之间的表观核心能级能量转移（负或正）与电子密度变化之间的关系。1）为了探索这种多元素系统中的电子结构，通过碳热冲击和原位还原方法在两种不同的碳基底上合成了HEA-NP。2）结果表明，Cu显示出负的核心能级偏移，而Fe，Co，Mg，Cr和Mn显示出正的核心能级偏移。尽管实验表明Ni出现明显的正核心能级位移，但电子结构计算表明这是由于费米能级的位移引起的，而且Ni中电子密度的重新分布表现得比其他元素更像Cu。3）结果表明，NPs中的电子密度重新分布发生在电负性较低的元素到电负性较强的元素之间。总之，该工作将指导HEA-NPs的设计，以促进其在医学、催化和能量储存/转换方面的潜在应用。
Xiang Xu et al. Elemental Core Level Shift in High Entropy Alloy Nanoparticles via X-ray Photoelectron Spectroscopy Analysis and First-Principles Calculation. ACS Nano, 2020.DOI: 10.1021/acsnano.0c09470https://doi.org/10.1021/acsnano.0c09470
12. Solar RRL: 时间分辨X射线吸收光谱：可视化光催化太阳能转换中的光物理和光化学的时间演变
采用飞秒-微秒级的时间分辨X射线吸收技术，由于能够实时探测均相和非均相光催化系统中的电子结构和几何结构，对光化学反应机理的理解产生了巨大影响。时间分辨的X射线吸收技术可以像照相机一样“抓拍”电荷转移以及动态的电子和几何结构，以“分子电影”的形式清楚地显示太阳能转换的整个过程。有鉴于此，中国科学技术大学熊宇杰教授和Chao Gao等人，综述了时间分辨X射线吸收技术及其在光催化系统研究中的应用研究进展。1）首先，具体总结了吸光单元激发态的动态电荷动力学和结构变化。然后解释了光吸收单元和催化位点之间的电荷转移行为。之后，阐述了光化学过程中催化单元的几何和电子变化，以及完整的反应路径和限速步骤的关键信息。捕获光物理和光化学过程在时间尺度上的动态电子和几何变化，为设计先进的太阳能转换系统提供了指导。2）概述了时间分辨X射线吸收技术对光催化领域中各种材料的研究，包括金属络合物，金属氧化物，钙钛矿材料，甚至是等离子体金属作为光吸收单元或催化位点。除了各种无机半导体外，还会有更多的有机聚合物光催化剂进行TR‐XAS研究，例如金属有机骨架(MOF)，共价有机骨架（COF），共价三嗪骨架（CTF）和共轭微孔聚合物（CMP）。在光诱导过程中发生的电子和结构动力学已经在时间和空间上可视化。3）时间分辨X射线吸收技术对光催化制氢的研究已日趋成熟，而对光催化还原CO2的研究仍处于早期阶段。而且，时间分辨X射线吸收技术的研究应从均相系统扩展到异相系统。另外，时间分辨X射线吸收技术还可以在其他太阳能转化和能源回收应用中得以利用，例如光催化N2还原和CH4氧化。结合理论模拟，时间分辨X射线吸收技术可以为提高能量转换效率和机理研究提供指导。
光催化学术QQ群：927909706Yangguang Hu et al. Time‐Resolved X‐Ray Absorption Spectroscopy: Visualizing the Time Evolution of Photophysics and Photochemistry in Photocatalytic Solar Energy Conversion. Solar RRL, 2020.DOI: 10.1002/solr.202000468https://doi.org/10.1002/solr.202000468
