1. EES：高重量能量密度锂硫电池
锂硫（Li-S）电池的研究随着硫正极和锂金属负极在富电解质条件下性能的提高而得到蓬勃发展。然而，由于锂硫电池只有在较低的电解质/硫（E/S）比下才能获得高的重量能量密度，贫电解质条件下的严重性能退化正成为制约锂硫电池发展的瓶颈。有鉴于此，厦门大学郑南峰教授，方晓亮教授等人报道了一种新型的以钛氧簇（TOC）为增强剂的凝胶聚合物电解质（GPE），开发了具有低E/S的电池，本研究为开发高能量密度锂硫电池提供了一条新的途径。1）研究人员选择聚偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物（PVFH）作为聚合物基体，所选TOC具有环状的{Ti32O16}主干，呈轮状，直径为2.69 nm，高度为1.04 nm。{Ti32O16}簇的EGH配体首先在室温下与聚乙二醇（PEG-400）在二氯甲烷（CH2Cl2）中交换，得到TOC-PEG。然后，将TOC-PEG的CH2Cl2溶液与PVFH丙酮溶液按TOC-PEG/PVFH为5/95（重量/重量）比例混合，猛烈搅拌。将均匀的混合物进一步浇铸在聚四氟乙烯板上，固化后得到PVFH-TOC-PEG薄膜。最后，在充满氩气的手套箱中，将定制的PVFH-TOC-PEG膜浸入电解液中，得到了GPE膜。2）实验结果显示，所开发的电解质具有良好的机械性能和高的锂离子导电性，并具有良好的抑制多硫化物效应和锂枝晶形成的性能，从而使低E/S电池具有更高的容量和循环稳定性。值得注意的是，低E/S（3 μL mgS-1）电池在高硫负载量（10 mgScm-2）和低正负容量比（1/1）下具有423 Wh kg-1的重量能量密度，并可持续运行100次。Fei Pei, et al, Titanium-oxo clusters reinforced gel polymer electrolyte enabling lithium-sulfur batteries with high gravimetric energy densities, Energy Environ. Sci., 2021https://doi.org/10.1039/D0EE03005H
2. EES：硒化钴铁纳米框架的局域自旋态调谐用于促进OER
电化学水分解制氢是实现高纯度氢气规模化生产的有效途径之一，然而，迟缓的阳极析氧反应（OER）严重限制了阴极制氢效率，导致电解水的总成本和能耗急剧增加。尽管，诸如Ru/Ir化合物等贵金属电催化剂具有优异的OER催化性能。然而，其高昂的价格和有限的稳定性无法实现大规模应用。近日，华中科技大学夏宝玉教授，西安交通大学丁书江教授，苏亚琼教授报道了通过在硒化钴纳米框架中掺入铁（Fe）来改变Co物种的局域自旋态，以提高其OER活性。1）研究人员通过对Co-Fe PBAs前驱体进行简单的固态硒化处理，制备了Fe0.4Co0.6Se2纳米框架。2）研究发现，适量的Fe掺杂优化了Co原子的局域自旋态，使其与t2g5eg2电子组态相对应，获得了较高的价态，有利于促进电荷转移和含氧物种的形成，从而增强了水氧化性能。3）实验结果显示，Fe0.4Co0.6Se2纳米框架在270 mV的低过电位下就可以提供10 mA cm-2的析氧电流密度，表现优于商用钌氧化物（RuO2）和大多数最近报道的OER电催化剂。稳定性测试结果显示，在Fe0.4Co0.6Se2纳米框架上发现了表面含氧物种，即潜在的OER活性中心。
电催化学术QQ群：740997841Jun-Ye Zhang, et al, Local Spin-State Tuning of Cobalt-Iron Selenide Nanoframes for Boosted Oxygen Evolution, Energy Environ. Sci., 2021, DOI: 10.1039/D0EE03500Ahttps://doi.org/10.1039/D0EE03500A
3. Angew：局部有序石墨化碳正极助力高容量双离子电池
由于典型石墨正极的阴离子存储容量不足，双离子电池（DIBs）固有的能量密度有限。近日，中科院深圳先进技术研究院唐永炳研究员，澳大利亚格里菲斯大学张山青教授报道了一种非常规的设计策略，采用与无序碳互连的局部有序石墨碳（LOGC）作为阴离子嵌入型正极，以解决上述问题。1）密度泛函理论（DFT）计算表明，层尺寸减小的LOGC碳材料可以有效削弱相邻石墨烯片之间的范德华相互作用，从而降低石墨膨胀引起的阴离子插层电压；同时，无序碳不仅使分散的纳米石墨相互连接，而且部分缓冲了严重的阴离子排斥，并提供了额外的电容阴离子储存位点。2）为了验证这一新的设计策略，选择具有典型LOGC结构的商用科琴黑（KB）作为钾基DIB（KDIB）的正极材料，并选择全无序活性炭（AC）和全有序石墨作为对照正极。实验结果显示，采用KB正极的KDIB在50 mA g-1下的比容量达到了前所未有的232 mAh g-1，与对照样品（如商用天然石墨和AC）相比，有了显著的提高。此外，300 mA g-1下，具有高达1000次循环的优异循环稳定性，没有明显的容量衰减，优于其他两种正极。这项工作对进一步研究LOGC碳材料以开发用于DIBs的大容量阴离子存储正极具有指导作用。
电池学术QQ群：924176072Kai Yang, et al, Locally ordered graphitized carbon cathodes for high-capacity dual-ion batteries, Angew. Chem. Int. Ed., 2020DOI: 10.1002/anie.202016233https://doi.org/10.1002/anie.202016233
4. Angew：具有2.58 W cm-2优异碱性膜燃料电池性能的聚(烷基三联苯哌啶鎓)离聚体和膜
阴离子交换膜（AEM）燃料电池（AEMFCs）在使用无Pt族金属（PGM）催化剂方面具有良好的功率密度和显著的成本优势，近年来受到燃料电池界和美国能源部（DOE）的广泛关注。然而，迄今为止，AEMFCs的耐久性和功率密度不足问题仍没有得到有效解决。无芳醚阴离子交换离聚体（AEIs）和膜（AEMs）已经成为解决AEMFC耐久性和功率密度不足问题的重要基准。近日，韩国汉阳大学Young Moo Lee报道了采用超酸缩合法合成了一种含脂肪链的聚（二苯基三联苯哌啶鎓）（PDTP）共聚物，以降低AEIs的苯含量和吸附量，并提高AEMs的机械性能。1）研究发现，PDTP AEMs具有优异的机械性能（储能模量＞1800 MPa，拉伸强度＞70 MPa）、氢燃料阻隔性能（＜10 Barrer）、良好的离子导电性和ex-situ稳定性。2）低苯基含量和高透水性的PDTP AEIs表现出优异的峰值功率密度（PPDs）。在80 ℃的H2-O2和H2-空气中，AEMFC的PPDs分别达到2.58W cm-2（>7.6A cm-2）和1.38 W cm-2，比功率（PPD/催化剂负载量）超过8 W mg-1，这是迄今为止Pt基AEMFC的最高纪录。
电池学术QQ群：924176072
Nanjun Chen, et al, Poly(alkyl-terphenyl piperidinium) ionomers and membranes with outstanding alkaline membrane fuel cell performance of 2.58 W cm-2, Angew. Chem. Int. Ed., 2020DOI: 10.1002/anie.202013395https://doi.org/10.1002/anie.202013395
5. Angew.: 铜（II）位点修饰沸石高效分离乙炔和二氧化碳
由于乙炔和二氧化碳的分子大小和挥发性几乎相同，使得它们在工业上的分离极具挑战性。有鉴于此，曼彻斯特大学杨四海教授和南开大学李兰冬研究员等人，报道了在环境条件下，用原子分散的铜（II）位点修饰的八面沸石分子筛中乙炔和二氧化碳的高效分离（v/v = 2/1，与工业裂解流相关）。1）原位中子粉末衍射和非弹性中子散射证实，受限的铜（II）位点显示出对乙炔的化学选择性但可逆的结合，而吸附的二氧化碳分子由于主体-客体与骨架氧中心的弱相互作用而稳定下来，因此在流动条件下有效分离这两种气体。2）通过在FAU沸石中引入配位不饱和的Cu（II）位，Cu@FAU在环境条件下显示出高的C2H2动态吸附能力和出色的C2H2/CO2混合物分离能力。通过在环境温度下吹扫，可以很容易地除去Cu@FAU上吸附的CO2分子，同时保留大多数结合的C2H2分子。3）结果表明，通过常规的变温解吸法再生吸附剂，可以获得纯度为98-99％的C2H2。通过原位中子粉末衍射(NPD)和非弹性中子散射(INS)，充分阐明了Cu@FAU中C2H2和CO2的潜在吸附机制，揭示了C2H2分子在Cu(II)位点上的特殊几何结构。总之，该工作提出了一种很有吸引力的策略，即利用修饰沸石，通过化学选择性吸附C2H2，从C2H2/CO2的混合物中轻松地生产高纯度C2H2。
Shanshan Liu et al. Efficient separation of acetylene and carbon dioxide in a decorated zeolite. Angew., 2020.DOI: 10.1002/anie.202014680https://doi.org/10.1002/anie.202014680
6. Angew：一锅有机催化N-磺酰氮杂环丙啶与环酸酐的阴离子开环共聚制备结构精准的聚(酯酰胺)基均聚物和嵌段共聚物
近年来，由于可以将聚酯的生物降解性/生物相容性与聚酰胺优异的热性能和力学性能结合在一起，聚(酯酰胺)受到越来越多的关注。被广泛应用于药物传递系统、水凝胶、非病毒基因载体、复合材料以及组织工程等领域。聚(酯酰胺)通常是由含酯二胺与二羧酸或其衍生物缩聚而成。然而，这将产生广泛分布的副产物和低分子量聚合物。近日，受环氧化物与环酸酐开环交替共聚（ROAP）合成聚酯的启发，阿卜杜拉国王科技大学Nikos Hadjichristidis报道了一种由N-磺酰氮杂环丙烷与环酸酐的ROAP反应合成聚(酯酰胺)的新方法。1）研究发现，商业有机磷腈催化剂可以在没有任何竞争副反应(两性离子机理和交换转酰化)的情况下促进高活性、可控和选择性的交替共聚。实现了，节能（低于50℃）条件下，获得了具有完美交替的序列分布、高度受控的分子量和窄分子量分布（Ð< 1.10）的聚(酯酰胺)。2）机理研究表明，N-磺酰氮杂环丙烷和磷腈对共聚反应速率呈一级依赖关系，环酸酐对共聚反应速率呈零级依赖关系。这种“一锅法”不仅可以得到聚(酯酰胺)基均聚物，还可以得到嵌段共聚物。研究人员提出了N-磺酰氮杂环丙烷与环酸酐交替开环共聚和N-磺酰氮杂环丙烷开环聚合两个催化循环，揭示了一锅法合成聚(酯酰胺)基均聚物和嵌段共聚物的方法。
Jiaxi Xu, Nikos Hadjichristidis, Well-defined poly(ester amide)based homo- and block copolymers by one-pot organocatalytic anionic ring-opening copolymerization of N-sulfonyl aziridines and cyclic anhydrides, Angew. Chem. Int. Ed., 2020DOI: 10.1002/anie.202015339https://doi.org/10.1002/anie.202015339
7. Angew：具有燃料电池超稳定氧还原性能的共面Pt/C纳米结构
开发具有高稳定性、高效的氧还原反应（ORR）催化剂对质子交换膜燃料电池（PEMFCs）的长期运行具有重要意义，但仍具有挑战性。近日，中科大吴宇恩教授，洪勋副教授报道了一种由高度扭曲的Pt网络（线宽为2.05±0.72 nm）和C组成的二维共面PtC纳米网格（NMs）的简便合成方法。1）研究人员将乙酰丙酮铂（Pt(acac)2）与氯化钾（KCl）以1:10的重量比分散在乙醇/水（1/1）中。然后，将混合物干燥，然后转移到瓷船，在N2气氛，543 K下，退火2 h。通过简单的热还原反应，研究人员得到了均匀的与原位碳共面形成的Pt网络。最后用去离子水洗涤KCl，漂洗、离心后得到产物（Pt/C NMs）。2）SEM图像显示了典型的共面Pt/C纳米复合材料具有二维形貌，横向尺寸约为1 μm。TEM图像进一步证实了其片状结构，高透明度和褶皱表明共面Pt/C NMs具有超薄的特征。AFM图像显示共面Pt/C NMs的厚度约为10 nm。进一步，HAADF-STEM图像显示，超细互连的Pt网络分布均匀。此外，研究人员利用x射线吸收精细结构光谱揭示了共面Pt/C NMs中Pt的金属态。3）燃料电池测试结果表明，共面Pt/C NMs催化剂在H2/O2电池中具有良好的活性，在0.80 V时，其峰值功率密度为1.21 W cm−2，电流密度为0.360 A cm−2。此外，共面Pt/C NMs催化剂在3万多次循环的电极测量中表现出较好的抗聚集稳定性，且在H2/O2单电池操作中，120 h的工作电压损失可以忽略不计。4）密度泛函理论（DFT）计算结果显示，共面Pt/C NMs中Pt原子空位形成能增加，抑制了Pt的溶解和聚集倾向。
电催化学术QQ群：740997841Yanmin Hu, et al, Coplanar Pt/C Nanomeshes with Ultrastable Oxygen Reduction Performance toward Fuel Cells, Angew. Chem. Int. Ed., 2020DOI: 10.1002/anie.202014857https://doi.org/10.1002/anie.202014857
8. Angew：聚合物同时内外修饰金属有机骨架的物理缠结策略
MOF的功能复杂性不仅存在于MOF孔中，而且还存在于MOF表面。与孔隙改性相比，MOFs的表面改性具有挑战性。在各种表面改性剂中，聚合物因其丰富的化学性质和广泛的性能而引起了广泛的关注。利用聚合物，通过后合成改性（PSM）可以对MOF表面进行改性。近日，上海科技大学李涛研究员报道了一种非共价链缠结方法，同时内部和外部修饰MOFs。1）研究人员首先利用MOF颗粒内部相互连接的纳米通道，通过湿法浸渍将活性单体2-异氰酸乙酯（IEM）引入MOF孔中。加热后，IEM在原位聚合成线型聚合物链。由于限域作用，聚合物通过与骨架的物理缠结被牢牢地包含在MOF孔隙中。此外，研究人员利用沿聚合物主链排列的反应性异氰酸酯基团，通过三乙基四胺(TETA)进一步功能化MOF孔，在空腔中形成伯胺和仲胺基团。2）研究发现，胺基的存在不仅增加了MOF对CO2的亲和力，而且允许端酸酐聚酰亚胺（PI）低聚物通过共价键连接到MOF表面纠缠在MOF孔中的客体聚合物。在引入PI基体后，PI改性MOF颗粒在混合基质膜（MMMs）中的分散性得到提高，同时与PI基体的界面相容性得到增强。此外，，胺修饰的MOF提高了MMM的孔隙度和CO2溶解度，从而显著提高了CO2/N2和CO2/CH4膜的分离性能。
多孔材料学术QQ群：813094255Dejun Dai, et al, A Physical Entangling Strategy for Simultaneous Interior and Exterior Modification of Metal-Organic Framework with Polymers, Angew. Chem. Int. Ed., 2020DOI: 10.1002/anie.202016041https://doi.org/10.1002/anie.202016041
9. Nano Lett.：具有铁电转换拓扑状态的异质双分子层
多功能纳米材料近年来吸引了广泛的关注。近日，莱斯大学Boris I. Yakobson等通过第一性原理密度泛函理论计算设计和探索了由具有匹配晶格对称性的2D材料组件组成的异质双分子层。1）该异质双分子层由β-相锑烯（β-Sb，具有强大的自旋轨道耦合）和铁电In2Se3单层组成。研究表明，In2Se3单层的铁电极化在双层中可引起明显不同的电子性质。2）在极化指向“内部”的情况下，该异质双层是一个琐碎的绝缘体，具有空间间接带隙（可能有益于光伏）。令人惊讶的是，当双层“向外”极化时，该异质双层显示不寻常的拓扑状态，Z2 = 1。这表明外部电场可以在这两种状态之间可逆地切换，从而在多功能设备中具有潜在应用。
Jun-Jie Zhang, et al. Heterobilayer with Ferroelectric Switching of Topological State. Nano Lett., 2020DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04531https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c04531
10. Nano Letters：利用原位电子显微镜研究锂金属负极与锂磷氧氮的界面稳定性
锂磷氧氮（LiPON）是目前为数不多的几种固体电解质之一，其对Li金属具有很高的稳定性，而且循环时间长，库仑效率高，适用于全固态电池（ASSBs）。然而，理论计算表明，LiPON与Li金属发生了化学反应。近日，美国威斯康星大学密尔沃基分校Junjie Niu，橡树岭国家实验室Nancy J. Dudney，Miaofang Chi报道了利用原位电子显微镜实时高空间分辨率观察了接触和偏压下LiPON-Li界面相的形成。1）结合LiPON界面形态演变的原位观察，以及接触前后LiPON表面的化学对比，研究人员发现，在接触过程中，LiPON-Li界面处形成了一层薄的界面层（约60 nm）。界面层由一种导电二元化合物组成，具有独特的空间分布，保证了界面的电化学稳定性，是一种有效的钝化层。2）鉴于其优异的循环性能和目前唯一的固体电解质不受枝晶生长的影响，LiPON可以作为未来高性能固体电解质设计的基础材料。该研究所获得的有关LiPON和Li金属界面的信息，有望为类似SE体系中调节界面层的稳定性和厚度提供指导。
电池学术QQ群：924176072
Zachary D. Hood, et al, Elucidating Interfacial Stability between Lithium Metal Anode and Li Phosphorus Oxynitride via In Situ Electron Microscopy, Nano Lett., 2020DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c03438https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c03438
11. AM：红磷-金属的超声界面工程有效根除MRSA感染
声动力学疗法（SDT）由于其深穿透能力和生物安全性，被认为是治疗包括癌症和细菌感染在内的多种疾病的潜在治疗手段，但其有效性受到深层组织缺氧环境的限制。在此，天津大学吴水林、湖北大学刘想梅等人提出通过开发金属-红磷（RP）的超声界面工程技术来创造一种潜在的解决方案，即声热疗法，与单独使用金属相比，在25分钟的连续超声（US）刺激下，其声热能力明显提高，超过20℃。1）其基本机制为，超声诱导的电子在RP中的运动可以有效地将US能量以热和晶格振动的形式传递到声子中，从而使金属RP对US的吸收更强。2）与US诱导的空化效应的非特异性加热不同，当US穿透2.5厘米的猪肉组织时，钛-RP可以原位加热。3）此外，通过体内声热治疗，在不到20min的超声时间内，成功地消除了由多药耐药金黄色葡萄球菌（MRSA）引起的骨感染，而无组织损伤。综上所述，这项工作为通过US界面工程进行强力声热疗法对抗MRSA提供了一种新型策略。
生物医药学术QQ群：1033214008Wei Guan, et al. Ultrasonic Interfacial Engineering of Red Phosphorous–Metal for Eradicating MRSA Infection Effectively. Adv. Mater., 2020.DOI: 10.1002/adma.202006047https://doi.org/10.1002/adma.202006047
12. AEM：固态锂金属电池规模化发展之路：实验室级电池与实际应用电池之间的差距
固态锂金属电池的放大工艺对于提高电池系统的安全性和能量密度具有重要意义。用固态电解质（SSEs）取代传统的有机液体电解质（OLEs）为解决日益增长的能源需求开辟了一条新的途径。目前，尽管人们已经将SSEs成功应用在实验室级电池中，然而只有少数成功的研究成果可用于实际应用。有鉴于此，北京理工大学黄佳琦教授报道了实用级电池和实验室级电池之间存在的差距和挑战。1）作者首先简要概述了SSEs及其在SSLMBs中的应用，充分总结了其实验室研究和规模化发展面临的挑战和机遇，随即提出了包括电解质制备、层制造、电池设计和组装工艺在内的整体技术链中实验室级电池和商业SSLMBs之间的关键差距，并专注于实验室级电池和商业SSLMBs在电极和电解质结构之间的差距。然后，提出了适合电池商业化的实用技术。2）作者最后指出，尽管人们已经开发出了包括氧化物、硫化物和聚合物离子导体在内的大量SSEs，并取得了一些可与液体电解质相媲美的巨大进展。然而，将实验室级的成果转化为工业生产仍然存在挑战。作者总结了一些未来可行的策略，并提出了可能的研究方向，为后续研究提供指导。
电池学术QQ群：924176072Lei Xu, et al, Toward the Scale-Up of Solid-State Lithium Metal Batteries: The Gaps between Lab-Level Cells and Practical Large-Format Batteries, Adv. Energy Mater. 2020DOI: 10.1002/aenm.202002360https://doi.org/10.1002/aenm.202002360
