1. Nature Materials：具有周期性弯曲金属层的金属铁电超晶体
纳米级异质结构多个边界条件的同时操纵是一种稳定异常结构和新兴相的通用方法。近日，伦敦纳米技术中心Pavlo Zubko，Marios Hadjimichael 等报道了在PbTiO3-SrRuO3铁电-金属超晶格中设计了一个稳定的超晶相，该相由具有定制的周期性纳米区域组成。1）实验和同步X射线衍射、压电响应力显微镜、扫描透射电子显微镜和相场模拟的结合研究揭示了该材料具有一个复杂的多级区域结构，该结构可最大程度地减小弹性能和静电能。2）该材料可通过曲率最大为107 m-1的金属SrRuO3层的周期性晶格调制来实现铁电晶格大的局部变形。该工作表明，可以将多畴铁电系统用作通用模板在相关材料中诱导大的曲率，并为工程化具有调制结构和电子特性且可以使用电场控制的相关材料提供了一条途径。
压电铁电材料学术QQ群：1083349329Marios Hadjimichael, et al. Metal–ferroelectric supercrystals with periodically curved metallic layers. Nat. Mater., 2020DOI: 10.1038/s41578-020-00864-6https://www.nature.com/articles/s41563-020-00864-6
2. Nature Materials：掺氢粘塑性液态金属微粒用于可拉伸的印刷金属线
可以直接印刷在可伸缩基板上的导电和可伸缩电极在可穿戴电子产品和电子皮肤方面引起了广泛的关注。尽管含液态金属（LMs）的可打印油墨是这些应用的有力候选者，然而液态金属颗粒周围形成的绝缘氧化皮限制了其导电性。近日，韩国浦项科技大学Unyong Jeong，延世大学Aloysius Soon报道了在脂肪族聚合物存在的情况下，超声引入的氢掺杂使氧化皮具有极高的导电性和可变形能力。1）研究人员将超声作用于含有甲苯、本体LM、聚乙烯-醋酸乙烯酯共聚物（PEVA）和自由基引发剂（过氧化二异丙苯，DCP）的溶液中，制备了掺氢微粒（MPs）。2）研究人员利用X射线光电子能谱和原子探针层析证实了氢掺杂的存在，并通过第一性原理计算对得到的氧化皮的电导率进行了合理的解释。3）实验结果显示，所得到的印刷电路线具有金属导电性（25,000 S cm-1）、500%单轴拉伸时出色的机电去耦性、机械耐刮擦性以及在广泛的温度和湿度范围内的长期稳定性。此外，印刷金属线的自钝化可用于直接印刷三维电路线路和用作可拉伸感应应变传感器的双层平面线圈。
复合材料学术QQ群：519181225Veerapandian, S., Jang, W., Seol, J.B. et al. Hydrogen-doped viscoplastic liquid metal microparticles for stretchable printed metal lines. Nat. Mater. (2021).DOI：10.1038/s41563-020-00863-7https://doi.org/10.1038/s41563-020-00863-7
3. Nature Chemistry：利用镍氢催化剂实现了未活化烷基亲电体间的对映选择性交叉偶联
两个烷基片段之间的交叉偶联反应是产生富含sp3杂化碳原子中心的有机分子的有效手段，这些分子是药物发现中诱人的候选化合物。对映选择性的C(sp3)–C(sp3)偶联具有挑战性，特别是对于没有活化基团（芳基，乙烯基，羰基）的烷基亲电试剂。有鉴于此，瑞士洛桑联邦理工学院的Xile Hu等研究人员，利用镍氢催化剂，成功实现了未活化烷基亲电体间的C(sp3)–C(sp3)对映选择性交叉偶联。1）研究人员报道了一个基于内烯烃的镍氢加成以及随后的镍催化烷基-烷基偶联反应的合成策略。2）这一策略可成功实现未活化烷基卤化物与烯基硼酸酯之间的对映选择性交叉偶联，生成手性烷基硼酸酯。3）利用容易获得且稳定的烯烃作为前手性亲核试剂，该偶联在温和条件下进行，并显示出广泛的底物兼容性和较高的官能团耐受性。4）研究人员还展示了该策略在天然产物和药物分子功能化方面的应用，以及手性结构单元和(S)-(+)-普瑞巴林关键中间体合成中的应用。
Srikrishna Bera, et al. Enantioselective C(sp3)–C(sp3) cross-coupling of non-activated alkyl electrophiles via nickel hydride catalysis. Nature Chemistry, 2020.DOI：10.1038/s41557-020-00576-zhttps://www.nature.com/articles/s41557-020-00576-z
4. Nature Chemistry：通过对不同亚胺还原酶进行筛选和表征，实现了还原胺化反应的生物催化
寻找一个快速简便的方法筛选蛋白质序列空间以发现用于非对称合成的新型生物催化剂仍是酶发现过程中的挑战和限速步。用于合成手性胺的生物催化策略愈发诱人，这其中包括酶催化不对称还原胺化反应，它可以为许多高附加值产物提供一条高效合成路线。有鉴于此，英国曼彻斯特大学的Nicholas J. Turner等研究人员，通过对一系列不同的亚胺还原酶进行筛选和表征，成功实现了还原胺化反应的生物催化。1）研究者报道了超过300种新发现的亚胺还原酶，并产生了一个大（384种酶）且序列多样的用于筛选的亚胺还原酶库。2）研究人员还开发了一个简便高通量的筛选其活性的方法。3）通过这一途径，研究人员发现了可接受不同结构酮和胺的亚胺还原酶生物催化剂，包括通过动态动力学拆分实现N-取代的β-氨基酯衍生物的制备级合成，且产率和手性选择性优越。
均相催化与酶催化学术QQ群：871976131 James R. Marshall, et al. Screening and characterization of a diverse panel of metagenomic imine reductases for biocatalytic reductive amination. Nature Chemistry, 2020.DOI：10.1038/s41557-020-00606-whttps://www.nature.com/articles/s41557-020-00606-w
5. Nature Energy: 通过固相平面生长2D/3D钙钛矿太阳能电池
钙钛矿太阳能电池中的Ruddlesden-Popper二维/三维（2D / 3D）卤化物钙钛矿双层膜具有高效率和化学稳定性。然而，由于亚稳的准2D钙钛矿的形成，溶液法制备在实现热稳定性和设计适当的局部电场以有效收集载流子方面存在局限性。鉴于此，高丽大学Jun Hong Noh和首尔国立大学Mansoo Choi等人使用无溶剂固相面内生长在3D膜的顶部生长稳定且高度结晶的2D（C4H9NH3）2PbI4膜，进而形成完整的2D/3D异质结。1）该SIG工艺允许在3D层的顶部上可控制厚度的高结晶2D（BA）2PbI4（n = 1）层的沉积，而没有任何准2D相（n> 1）。形成的完整2D/3D卤化物结增加了载流子寿命。2D膜在2D/3D异质结处实现了增强的内置电势，从而产生器件中的高光电压。完整的2D/3D异质结使器件具有1.185 V的开路电压和24.59％效率，经认证的准稳态PCE达到24.35％。2）完整的2D（n = 1）层不仅改善了湿度和热稳定性，而且PSC具有出色的工作稳定性。在湿热测试（85°C / 85％相对湿度）下，在1056 h后，封装的器件保持94％的初始效率。在全光谱光照下，在1620 h后，封装的器件保持98％的初始效率。该SIG策略将为设计卤化物-卤化物结点开辟新途径。
发光材料与器件学术QQ群：529627332Jang, YW., Lee, S., Yeom, K.M. et al. Intact 2D/3D halide junction perovskite solar cells via solid-phase in-plane growth. Nat Energy (2021). https://doi.org/10.1038/s41560-020-00749-7
6. Nature Photonics: 综合缺陷抑制用于高效钙钛矿纳米晶发光二极管
金属卤化物钙钛矿纳米晶（PNCs）的电致发光效率受到材料策略的限制。首尔国立大学 Tae-Woo Lee和宾夕法尼亚大学Andrew M. Rappe等人报道了一种单掺杂合金化策略，既可以抑制缺陷的形成又可以增强电荷载流子的约束。该策略可生成较小的，单分散的胶体粒子（限制电子和空穴，并增强辐射复合），而表面缺陷更少（减少非辐射复合）。1）将胍盐掺杂到甲脒溴化铅（FAPbBr3）PNC中会产生有限的体相溶解度，同时在PNC中产生熵稳定相，并导致更小的PNC和更多的载流子限制，多余的胍盐离析并稳定了配位不足的位点。2）此外，将表面稳定的1,3,5-三（溴甲基）-2,4,6-三乙苯用作溴化物空位修复剂。基于PNC的高效发光二极管，其电流效率为108 cd A-1（外量子效率为23.4％），进一步采用半球形镜片，电流效率上升到205 cd A-1，（外量子效率为45.5％）。
光电器件学术QQ群：474948391Kim, YH., Kim, S., Kakekhani, A. et al. Comprehensive defect suppression in perovskite nanocrystals for high-efficiency light-emitting diodes. Nat. Photonics (2021).https://doi.org/10.1038/s41566-020-00732-4
7. Nature Communications：用于氢气选择性分离的MOF-In-COF分子筛分膜
尽管共价有机骨架(COF)是一种很有前途的先进分子分离膜材料，然而其宽大的纳米孔径阻碍了通过分子筛分进行的选择性气体分离。近日，德国汉诺威大学Jürgen Caro，北京化工大学孟洪教授报道了一种MOF-In-COF概念，即在支撑的COF层内受限生长金属有机骨架（MOF），从而获得MOF-In-COF膜。1）研究人员选择钴基沸石咪唑框架ZIF-67和2D酮烯胺连接的TpPa-1作为构建模块。在制备COF多孔膜之前，通过原位溶剂热合成法在多孔α-Al2O3基底表面生长了一层连续的TpPa-1，目的是为后续多孔膜的生长提供纳米复合模板。然后，在室温下，采用简单的两步浸渍工艺来制备MOF-in-COF膜。首先，将负载的TpPa-1层垂直浸入硝酸钴六水合物（Co(NO3)2·6H2O）溶液中24小时，以充分吸附Co2+离子，之后，加入2-甲基咪唑（2-meIM）溶液，以允许ZIF-67受限地生长到TpPa-1层中。2）研究发现，这些膜具有独特的MOF-in-COF微/纳米孔网络，这可能是由于在2D COF的一维通道中，MOF形成了珍珠串状的单元链。3）实验结果显示，MOF-in-COF膜表现出优异的氢气透过率（超过3000 GPU），同时显著提高了氢相对于其他气体的分离选择性。此外，得益于精确的粒度筛分和通过MOF-in-COF通道的快速分子传输的协同作用，H2/CO2和H2/CH4的优异分离性能超过了Robeson上限。此外，在坚固的MOF-in-COF膜中进行了不同的MOF和COF组合，证明了设计策略的多功能性。
多孔材料学术QQ群：813094255Fan, H., Peng, M., Strauss, I. et al. MOF-in-COF molecular sieving membrane for selective hydrogen separation. Nat Commun 12, 38 (2021).DOI：10.1038/s41467-020-20298-7https://doi.org/10.1038/s41467-020-20298-7
8. Nature Communications：两相协同的MoOx-MoPx促进剂助力锂离子电池的快速充电
高倍率充电时石墨负极上金属锂的不可控电镀严重阻碍了具有长循环寿命，可快速充电的锂离子电池（LIBs）的发展。近日，韩国庆熙大学Min-Sik Park，大邱庆北科学技术院Jong-Won Lee报道了在不影响能量密度的前提下，采用MoOx-MoPx两相协同促进剂剂对石墨进行表面工程，提高了LIBs的快充性能和长期循环稳定性。1）研究人员通过可控和可扩展的表面工程设计和合成了MoOx–MoPx/石墨，即在石墨表面沉积MoOx纳米层，然后通过蒸汽诱导MoOx至MoPx的部分相变。2）结合热力学计算的综合分析结果表明，MoOx有效地减缓了石墨表面电阻膜的形成，而MoPx通过快速的插层反应在相对高的电位下吸附Li+，并在降低Li+吸附能方面起主导作用。3）实验结果显示，MoOx–MoPx/石墨负极显示出快充性能（达到80%容量的充电时间不足10分钟），以及当与LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2正极耦合使用时，300次循环以上没有任何镀锂迹象的优异循环稳定性。该方法为设计先进的锂离子电池快充负极材料铺平了道路。
电池学术QQ群：924176072Lee, SM., Kim, J., Moon, J. et al. A cooperative biphasic MoOx–MoPx promoter enables a fast-charging lithium-ion battery. Nat Commun 12, 39 (2021)DOI：10.1038/s41467-020-20297-8https://doi.org/10.1038/s41467-020-20297-8
9. Nature Communications：利用精密势垒工程有效调控有机半导体中的热激活电荷输运
电荷输运的温度依赖性极大地影响甚至决定了有机半导体的性质和应用，然而要实现有效地对其进行调控仍然充满挑战性。近日，天津大学李立强教授报道了一种有效的调节有机半导体中热激活电荷输运与温度关系的策略，即通过精确调节晶界（GBs）处的势垒（EBe）的有效高度（即势垒工程），这是一种先前从未报道的方法。1）研究发现，当EBe在当晶粒尺寸（l）接近德拜长度（lD）的两倍（l≈2LD）时，EBe达到最大值，而传统的热稳定性有机半导体（dinaphtho[2,3-b:2′,3′-f]thieno[3,2-b]thiohene，DNTT）已经转变为具有高热敏性的有机半导体。此外，细化或粗化晶粒都可以降低EBe，从而提高DNTT器件的热稳定性。这一结果表明，需要根据特定应用的热敏性或热稳定性要求，以将晶粒尺寸优化为合适的尺寸范围。2）通过实验论证和理论推导，研究人员详细阐明了电荷输运的调控机制。此外，利用同样的策略实现了对并五苯中热激活电荷输运的调控，证明了该策略的普适性。3）当作为温度传感器时，DNTT器件显示出155的高灵敏度（相对电流变化值）。在目前已报道的基于有机场效应晶体管（OFET）的温度传感器中，具有最佳的性能。作为演示，DNTT OFET器件实现了对环境红外的探测、对人体接触识别以及温度分布绘图。这项工作对热激活电荷输运的机理研究和集成电路及高性能传感器的器件设计具有一定的启示。Huang, Y., Gong, X., Meng, Y. et al. Effectively modulating thermal activated charge transport in organic semiconductors by precise potential barrier engineering. Nat Commun 12, 21 (2021).DOI：10.1038/s41467-020-20209-whttps://doi.org/10.1038/s41467-020-20209-w
10. Nature Communications：柱-梁结构用于防止层状正极材料发生破坏性相变
高能量密度、低成本的储能一直是人们追求的主题。得益于丰富的资源，钠离子电池（SIBs）具有良好的应用前景。然而，由于缺乏具有大容量和较长循环寿命的合格正极材料，从而阻碍了SIBs的商业化。近日，加拿大魁北克水电公司Karim Zaghib，Yuesheng Wang，中国科学院物理研究所谷林，三星Yan Wang报道了一种具有正交P2型结构的K0.4Ni0.2Mn0.8O2正极材料。1）实验结果显示，K0.4Ni0.2Mn0.8O2正极材料在0.1 C时的高容量为194 mAh/g，在1 C时的高倍率容量为84%，在1 C下500次循环后的容量保持率为86%。2）原位X射线衍射（XRD）、电感耦合等离子体（ICP）结果和扫描透射电子显微镜（STEM）图像表明，即使所有的钠离子都被提取出来，剩余的钾离子仍然保持着柱-梁（pillar-beam）结构。此外，X射线吸收精细结构（XAFS）和差示电化学质谱（DEMS）结果表明，在循环过程中，参与电荷转移的是过渡金属离子，而不是氧。通过第一性原理密度泛函理论(DFT)计算所得到的钠和钾离子扩散特性，研究人员进一步验证了钾离子在材料中的作用。这项工作通过对碱层中柱状钾离子工作机理的详细研究，揭示了其在提高电池能量密度和循环寿命方面的作用。
电池学术QQ群：924176072Wang, Y., Feng, Z., Cui, P. et al. Pillar-beam structures prevent layered cathode materials from destructive phase transitions. Nat Commun 12, 13 (2021)DOI：10.1038/s41467-020-20169-1https://doi-org/10.1038/s41467-020-20169-1
11. Chem. Soc. Rev.: 费托合成的碳基催化剂
费托合成（FTS）是一种将煤炭，生物质和页岩气转化为燃料和化学物质（例如低级烯烃，汽油，柴油等）的重要方法。近年来，以商业规模部署FTS的动机不断增强，这推动了高性能催化剂的发现。特别地，已经认识到载体在调节金属活性方面的重要性，碳质材料作为FTS的载体已引起广泛关注。有鉴于此，中科院大连化物所刘健研究员和辽宁师范大学Vitaly V. Ordomsky等人，综述了以活性炭(AC)、碳纳米管(CNTs)、碳纳米纤维(CNFs)、碳球(CSs)和金属有机骨架(MOFs)衍生的碳质材料为载体制备用于FTS的碳基催化剂的研究进展。从载体和金属性质、活性和产物选择性以及它们之间的相互作用等方面对FTS碳基催化剂进行了系统的评价。最后，提出了碳基催化剂在FTS工业应用中面临的挑战和未来的发展趋势。1）主要挑战仍然是碳基材料的高成本。碳基材料应使用可利用的原材料以较低的制备成本进行制造。高昂的价格使其不适合费托的大规模生产过程。第二个挑战来自碳基材料在氧化气氛中的稳定性不足。催化剂再生可能需要进行氧化后处理，这对于碳基催化剂可能会造成问题。另一个挑战来自负载在碳材料上的金属催化剂可能失活。弱的金属与载体之间的相互作用可能导致反应过程中金属颗粒的聚集，从而失去活性表面积。最后，必须将纳米级碳负载催化剂造粒为合适的尺寸和形状，以满足工业应用。尽管某些碳基载体的机械强度很高，但球团化碳基催化剂的机械强度通常较弱，需要进一步研究以实现工业应用。另外，碳基载体的密度远低于传统载体如SiO2，Al2O3和TiO2。碳基材料的低密度和非粘合特性可能会进一步加剧反应过程中催化剂的破碎2）未来的研究方向包括：（1）随着先进的多孔碳制造技术的发展，应开发具有可调孔径和分级多孔结构的碳基材料作为FTS的载体。（2）通过使用由氧化物和碳组成的混合结构，可以克服碳基材料的缺点，例如机械强度弱，稳定性差以及无法在氧化气氛中再生。（3）应改进金属负载催化剂的金属负载技术，以控制金属粒径，分散性和催化性能。（4）可以设计碳基材料作为各种非均相催化应用的模型载体，研究金属颗粒的固有催化性能（粒径，助催化剂作用，活性相的形成）。（5）应研究碳基材料对铁和/或碳化钴的形成的影响，因为它们的形成会严重影响FTS活性。
纳米催化学术QQ群：256363607Yanping Chen et al. Carbon-based catalysts for Fischer–Tropsch synthesis. Chem. Soc. Rev., 2021.https://doi.org/10.1039/D0CS00905A
12. EES：多金属氧酸盐（POM）：从电活性团簇到能源材料
多金属氧酸盐（POMs）是一类特殊的无机氧化还原活性纳米材料，由多个金属氧化物离子通过氧原子连接在一起，在有序的三维框架内形成纳米团簇。在与能源相关的一系列应用中具有广阔的前景。近日，澳大利亚昆士兰科技大学Deepak Dubal，西班牙加泰罗尼亚纳米科学与纳米技术研究所Pedro Gomez-Romero综述了有关POM材料的分类和特性，重点总结了杂多金属氧酸盐的性质以及它们在超级电容器（SC），电池和各种催化应用中的最新应用进展。1）作者首先总结了通过引入POMs作为氧化还原活性部分，在氧化/还原过程中提供大量电子，从而增强电化学超电容性能的关键进展。2）作者总结了用于电池的POMs的研究进展。简要总结了锂离子、钠离子和氧化还原液流体系等几种电池化学性质。锂离子化学因其研究的广泛性和深度而备受关注。然后总结了POMs在导电或化学活性电极组件上的稳定附着、将POMs用作其他高比表面积活性材料的前体以及用于电池的POM杂化材料等方面的重大研究突破。3）作者总结了用于催化的POMs的研究进展。近几年来，POM基催化剂的研究有了很大的发展。在这些研究领域中，氧化学反应，如析氧反应（在电解槽中）和氧还原反应（在燃料电池中）是能量转换技术发展的瓶颈。此外，还总结了POMs材料在二氧化碳（CO2）还原、氮（N2）还原和生物质转化等不同催化反应中的进展。4）作者最后指出了POMs材料在解决迫切的能源相关问题方面所面临的挑战和机遇。
电催化学术QQ群：740997841Michael Horn, et al, Polyoxometalates (POMs): from Electroactive Clusters to Energy Materials, Energy Environ. Sci., 2021,https://doi.org/10.1039/D0EE03407J
