1. Acc. Chem. Res.: 高能面极性金属氧化物的特殊催化性能
多相催化不仅在化学工业中具有重要意义，而且在能源转换和环境技术中也具有重要意义。固体催化剂的特定表面形貌和结构对催化性能有着显著的影响，因为在催化反应过程中，大多数物理和化学过程都发生在催化剂的表面。与广泛研究的多面金属纳米粒子不同，金属氧化物具有更为复杂的结构和表面特征。在纳米晶生长过程中，利用表面导向剂(SDAs)控制过渡金属氧化物的形状和暴露面已经取得了很大的进展。但是，暴露面的影响在研究人员中仍然存在争议。值得注意的是，高能面，特别是极性面，往往通过不同的弛豫过程降低其表面能，如表面重构、氧化还原变化、带负电荷物质的吸附等。这些过程会导致表面缺陷的形成和表面化学计量的破坏，由此产生的电子构型和电荷迁移性质的变化都在多相催化中起着重要作用。有鉴于此，英国牛津大学Shik Chi Edman TSANG教授等人，重点研究了特定的表面对主要由裸露极性面构成的工程化简单二元金属氧化物纳米材料引入的非均相催化的影响，以及使用一系列新的表征技术的表面研究进展。1）由于不同的材料偏好不同的弛豫方法，产生了不同的表面特征，需要不同的技术来研究facet到facet的不同特征。诸如X射线衍射，X射线光电子能谱，透射电子显微镜等常规表征技术似乎不足以阐明刻面效应的基本原理。因此，越来越多的新技术被开发来区分表面特征，从而能够更好地了解刻面对非均相催化的影响。2）阐明了面效应的基本原理，并证明了结构与活性之间的关系。还使用一系列表征技术研究了由不同弛豫过程引入的表面特征。例如，电子顺磁共振光谱法可用于检测氧空位，而探针辅助固态核磁共振波谱能够评估表面酸性。3）结果还表明，这些不同的特征对非均相催化性能有不同的影响。在第一性原理密度泛函理论计算的帮助下，讨论和阐明了多面金属氧化物的独特性质。此外，还对过渡金属硫属化合物、层状双氢氧化物等材料在面相关催化研究中的应用进行了简要的讨论。
纳米合成学术QQ群：1050846953Yiyang Li et al. Unusual Catalytic Properties of High-Energetic-Facet Polar Metal Oxides. Acc. Chem. Res., 2020.DOI: 10.1021/acs.accounts.0c00641https://doi.org/10.1021/acs.accounts.0c00641
2. Nature Commun.: 金属卤化物钙钛矿的金属表面掺杂
有意掺杂是半导体技术的核心，用于调节电子设备半导体的电学和光学特性，然而，这已证明对卤化物钙钛矿具有巨大挑战，美国北卡罗来纳大学黄劲松等人报道了研究表明，存在于卤化物钙钛矿前体中的某些金属离子（例如银，锶，铈离子）作为杂质可以对钙钛矿的表面进行n掺杂，从而成为金属固有的。这些离子在卤化物钙钛矿晶体中的低溶解度将金属杂质排除在钙钛矿表面上，从而使钙钛矿晶体内部保持固有状态。计算表明，这些金属离子在钙钛矿的导带最小值附近引入许多电子态，并引起n掺杂，这与钝化离子（如钾和铷离子）形成鲜明对比。钙钛矿的金属表面掺杂的发现使新的设备和材料设计能够将钙钛矿的固有内部和重掺杂表面有效结合。Lin, Y., Shao, Y., Dai, J. et al. Metallic surface doping of metal halide perovskites. Nat. Commun. 12, 7 (2021).https://doi.org/10.1038/s41467-020-20110-6
3. Nature Commun.：InSe/石墨烯异质结用于原子薄光阳极
揭示光电极表面附近的离子动力学，例如扩散、吸附和反应，对于实现高效的光电化学（PEC）水分解具有重要意义。然而，对于宏观的三维电极，通常很难将表面效应对总光电流的贡献与整体各种因素的贡献分开。近日，厦门大学曹阳教授，程俊教授报道了一种由InSe单层晶体制成的光阳极，其被单层石墨烯包裹，以保证高稳定性。同时，选择InSe是因为，与其他光敏二维(2D)材料相比，其具有高迁移率和强烈抑制电子-空穴对复合的特性。1）实验结果显示，与可逆氢电极相比，1.23 V下，原子薄InSe光阳极的光电流密度超过10 mA cm−2，比其它二维光电极的光电流大了几个数量级。2）除了InSe的突出特性外，增强的光电流还得益于阳极表面附近的氢氧离子与光生空穴之间的强耦合。因此，由于离子俘获空穴的存在，抑制了电子-空穴复合，即使在照明停止后也观察到持续的电流。这项工作为研究电极表面的离子动力学提供了原子薄材料平台，并为开发高效率下一代光电电极提供了指导。
光电器件学术QQ群：474948391Zheng, H., Lu, Y., Ye, KH. et al. Atomically thin photoanode of InSe/graphene heterostructure. Nat Commun 12, 91 (2021)DOI：10.1038/s41467-020-20341-7https://doi.org/10.1038/s41467-020-20341-7
4. Nature Commun.：甲醇制烯烃催化剂中焦炭定向转化为活性中间体提高低碳烯烃选择性
甲醇制烯烃（MTO）是以非石油原料（煤、天然气、生物质、CO2等）为原料生产乙烯和丙烯的最重要的催化过程。尽管在过去几十年中，MTO的基础研究和应用研究均取得了重要进展，但在MTO中同时获得具有长催化剂寿命和高的轻质烯烃选择性仍然是一个巨大的挑战。近日，中科院大连化物所叶茂研究员，刘中民院士团队报道了一种再生策略，在工业上重要的SAPO-34沸石的纳米受限空间内，将焦炭定向转化为活性HCP。1）研究人员首先进行了密度泛函理论（DFT）计算，发现有利于乙烯形成的萘类物种在高温下的CHA腔内可保持空间稳定。因此，失活催化剂中的焦炭，主要是多环芳烃（PAHs），原则上可以通过高温热裂解转化为萘类物种。基于此，研究人员在高温下用氮气吹扫焦化的SAPO-34催化剂，获得富含萘物种的SAPO-34沸石，其显示出高的轻烯烃选择性，但甲醇转化率较差差。2）通过密度泛函理论（DFT）计算，研究人员进一步研究了两种常用于PAHs的介质，即氢气和水蒸汽。能垒比较表明，尽管水蒸气是MTO的主要副产物，但在SAPO-34沸石中，然而其更能有效地将焦炭裂解成萘物种。3）实验结果显示，SAPO-34沸石中的焦炭通过水蒸气裂解定向转化为萘物种，不仅恢复了催化剂的活性，而且提高了MTO反应中轻烯烃的选择性。此外，焦炭的蒸汽裂解仅释放少量烟道气形式的副产物，主要由有价值的合成气（H2和CO）组成，温室气体CO2可忽略不计。此外，在流化床反应器-再生器中试装置中的结果显示，该策略能够显著提高工业MTO工艺的经济性和可持续性。
纳米催化学术QQ群：256363607Zhou, J., Gao, M., Zhang, J. et al. Directed transforming of coke to active intermediates in methanol-to-olefins catalyst to boost light olefins selectivity. Nat Commun 12, 17 (2021).DOI：10.1038/s41467-020-20193-1https://doi.org/10.1038/s41467-020-20193-1
5. Nature Commun.：富氧界面用于碱性水电池中的可逆锑镀/剥离化学
可充电水系碱性电池（AABs）在可再生能源储存和利用方面具有广阔的前景，然而负极材料的较差的性能严重阻碍的AABs的实际应用。近日，中山大学卢锡洪教授报道了通过构建功能性富氧界面，进而实现了AABs中Sb金属负极在碳衬底（CS）上的高度可逆的剥离/电镀化学。1）研究发现，含氧官能团通过两种方式促进SbO2−离子在碳表面的扩散和沉积行为：i）通过激活氢键的形成促进SbO2−离子在界面上的吸附；ii）通过降低负极上的成核过电位来降低Sb的沉积电阻。得益于这两个优点，潜在的副反应得到了很大程度的抑制，并且在功能化的碳衬底(FCS)上实现了高度可逆的Sb沉积/溶解。2）实验结果表明，Sb/FCS负极具有627.1 mA h g−1的高比容量（95.0%的放电深度，DOD）、优异的库伦效率（CE，95.9%）和循环稳定性（1000次循环后，92.4%的CE）。当与磷化的NiCo2O4（P-NiCo2O4）正极结合时，AAB器件具有高能量密度(8.2 mW h cm-3)、优异的功率密度（0.4W·cm-3）以及稳定性（1000次循环中98.1%的容量保持率）的电化学性能，优于最近报道的AABs。
电池学术QQ群：924176072
Zhang, H., Liu, Q., Zheng, D. et al. Oxygen-rich interface enables reversible stibium stripping/plating chemistry in aqueous alkaline batteries. Nat Commun 12, 14 (2021).DOI：10.1038/s41467-020-20170-8https://doi.org/10.1038/s41467-020-20170-8
6. Nature Commun.: 用纳米级金属氧化物界面控制热电子流和催化选择性
金属和氧化物之间的相互作用是影响所需反应选择性的一个重要分子水平因素。因此，设计一种金属-氧化物界面形成良好的非均相催化剂对于理解界面上的选择性和表面电子激发是很重要的。有鉴于此，韩国基础科学研究所Jeong Young Park和韩国先进科技学院Yeon Sik Jung、Yousung Jung等人，利用TiO2上的Pt纳米线阵列制备的纳米级催化肖特基二极管，形成纳米级Pt-TiO2界面，以确定金属氧化物界面对催化选择性的影响，从而影响了热电子的激发。1）为了证明金属氧化物界面对选择性和反应诱导的热电子（即化学电流）的影响，用铂纳米线在TiO2载体上制备了肖特基纳米二极管，在气相反应环境下形成纳米级的Pt-TiO2界面。2）这证明了对放热甲醇氧化反应下产生的热电子流的实时检测。在纳米级的Pt纳米线/TiO2上获得了对甲酸甲酯的选择性和热电子生成，与基于Pt膜的二极管相比，Pt纳米线/TiO2的部分氧化选择性高2倍，化学电流产率高3倍。3）利用不同的Pt/TiO2纳米结构，发现界面与金属位点的比例显著影响了甲醇氧化的选择性，从而提高了化学电流的产率。密度泛函理论（DFT）计算表明，Pt-TiO2界面的形成表明，由于不同的反应机理，Pt纳米线阵列对甲酸甲酯形成的选择性比Pt膜大得多。
纳米催化学术QQ群：256363607Si Woo Lee et al. Controlling hot electron flux and catalytic selectivity with nanoscale metal-oxide interfaces. Nature Communications, 2021.DOI: 10.1038/s41467-020-20293-yhttps://doi.org/10.1038/s41467-020-20293-y
7. Joule: 喷涂技术制备高效稳定CsPbI3-xBrx钙钛矿太阳能器件
无机钙钛矿太阳能电池（PSC）具有良好的器件性能，有望实现长期的运行稳定性。高丽大学Sang HyukIm和美国可再生能源国家实验室KaiZhu等人报道了通过可扩展的，可正交加工的喷涂方法，在表面区域以明确的CsPbI3-xBrx组成梯度制备了基于CsPbI2Br的钙钛矿型无机薄膜。1）通过GIXRD和XPS/UPS测量证明，在CsPbI2Br钙钛矿薄膜上喷涂CsPbI3溶液会导致在表面区域形成轮廓分明的CsPbI3-xBrx。调节CsPbI3溶液的喷涂时间会影响所得渐变CsPbI3-xBrx表面层的组成轮廓。CsPbI3-xBrx的渐变结构拓宽了吸收波长范围，并延长了载流子寿命。横截面KPFM表明，该渐变结构导致电场在器件堆栈内重新分布，从而更有效地分离和收集电荷。2）通过这种方法，对于0.096平方厘米的电池，获得了16.81％的功率转换效率。进一步通过喷涂技术，基于CsPbI3-xBrx的单片钙钛矿子模组效率为13.82％（112 cm2工作面积），并且在1,000小时连续光照下，其降解率仅为9％。
光电器件学术QQ群：474948391
Jin Hyuck Heo et al. Efficient and Stable Graded CsPbI3−xBrx Perovskite Solar Cells and Submodules by Orthogonal Processable Spray Coating，Joule, 2020.https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.12.010
8. Joule: 12.2％记录效率！高效白光钙钛矿发光二极管
基于光学模型，较差的光提取效率（LEE）通常低于20％，难以实现白色发光是金属卤化物-钙钛矿型发光二极管（PeLED）领域的两个主要挑战。华南理工大学叶轩立和Ziming Chen等人报道了一种简单有效的方法，通过合理设计的多层半透明电极（LiF/Al/Ag/LiF），将蓝色PeLED与红色钙钛矿纳米晶体（PeNC）下变频器层耦合，从而构建具有增强型LEE的高性能白色PeLED。1）红色PeNC层允许提取蓝色PeLED中捕获的波导模式和表面等离激元极化模式，并将其转换为红色发射，从而使LEE改善了50％以上。同时，蓝色光子和向下转换的红色光子的互补发射光谱有助于白色PeLED。2）该白色PeLED的外量子效率和分别超过12％和超过2,000 cd m-2的亮度，这是目前白光钙钛矿发光二极管的最高效率。除了将其用于PeLED中之外，该策略还可以扩展到其他类型的白色LED，例如无机，量子点和混合LED等，以改善其在芯片中的光提取，从而广泛地应用于节能照明设备的LED领域。
光电器件学术QQ群：474948391
Ziming Chen et al. Utilization of Trapped Optical Modes for White Perovskite Light-Emitting Diodes with Efficiency over 12%，Joule, 2020https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.12.008
9. Nano Letters：通过硼辅助策略在掺入超薄镍的磷化钴纳米片中构建原子杂金属位点用于高效水分解
电化学水分解是实现大规模生产氢气的有效策略之一。析氢反应（HER）和析氧反应（OER）是水分解的两个主要反应。目前，工业规模的OER和HER在碱性条件下动力学缓慢，进而限制了其在大规模应用中的实际性能。科研人员致力于开发高效的电催化剂，以降低过电位，提高催化活性，并延长催化剂的长期循环寿命。近日，澳大利亚悉尼科技大学汪国秀教授，刘浩教授，Jinqiang Zhang报道了通过一种简便的硼辅助策略合成了具有不饱和原子杂金属NiCo16-xP6活性位点的掺杂镍磷化钴（Ni-CoP）2D超薄纳米片。1）Ni-CoP纳米片的合成过程包括硼基纳米球的预成型和纳米球在空气中通过室温氧化后自发剥落成Ni-Co(OH)2 2D超薄纳米片。随后的磷化处理得到了所需的具有面内孔洞的超薄Ni-CoP纳米片，并暴露出具有最大数量的不饱和原子异质金属NiCo16−xP6位点。2）研究发现，Ni的成功掺入和Co空位的产生有效地提高了水的解离能力，并调节了附近Co/P原子的电子结构，从而提高了其HER性能。同时，氧化后的NiCo16−xP6位点中亲氧性较低的Co原子显著提高了OER活性。3）实验结果显示，在1 M KOH溶液中，优化的Ni-CoP纳米片具有最大量的不饱和原子杂金属NiCo16−xP6位点（Ni-CoP-5%），在10 mA cm2电流密度下用于碱性HER和OER的过电位分别低至88和290 mV。这项研究工作为研究催化剂原子结构和催化活性之间的关系提供了基本的见解。
电催化学术QQ群：740997841
Yufei Zhao, et al, Constructing Atomic Heterometallic Sites in Ultrathin Nickel-Incorporated Cobalt Phosphide Nanosheets via a Boron-Assisted Strategy for Highly Efficient Water Splitting, Nano Lett., 2020DOI：10.1021/acs.nanolett.0c04569https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04569
10. EES: 建立稳定的阳离子分子/电极界面，在工业相关电流下高效持久地还原二氧化碳
聚集和浸出是合成高效耐用的非均相分子催化剂的两个主要障碍。这些问题对于带电分子来说甚至更为严重，不仅导致分子性能不理想，而且导致对带电分子功能的错误评价。有鉴于此，香港城市大学叶汝全教授与华东理工大学朱明辉教授等人，开发了一种利用重氮盐反应和甲基化反应原位将固定在CNT表面的分子官能团转化的策略。1）结合实验数据和理论计算，研究了正电荷对分子催化剂CO2RR性能的增强作用。选取了三种不同官能团修饰的酞菁分子：酞菁钴（CoPc）、四氨基酞菁钴（CoTAPc）、四三甲基苯胺酞菁钴（CoTMAPc）。2）结果表明CoTMAPc显示出最高的CO2RR活性，然而正电荷的引入极大地增加了分子的水溶性，催化剂严重浸出，电流密度迅速衰减。开发了一种原位功能化策略，通过重氮盐反应及后续的甲基化反应将CoTMAPc共价接枝到CNT表面（CoTMAPc@CNT），然后进行完全的甲基化反应。3）该策略通过共价连接的方式成功将水溶性分子催化剂单分散地固定在CNT表面，表现出优异的CO2RR活性和稳定性。在590 mV的过电位下表现出239 mA cm-2的工业级电流密度，CO选择性为95.6％和0.069 mg cm-2的极低分子负载。总之，该工作为高性能和稳定的多相电解带电分子催化剂的设计提供了新的见解，为高性能CO2RR分子催化剂的设计提供了一种新思路。
电催化学术QQ群：740997841
Jianjun Su et al. Building a stable cationic molecule/electrode interface for highly efficient and durable CO2 reduction at an industrially relevant current. Energy Environ. Sci., 2021.https://doi.org/10.1039/D0EE02535F
11. AM: 自主机器人智能自修复材料的研究进展与路线图
机器人越来越多地帮助人类完成各种任务。像拥有精英技能的特工一样，他们可以冒险前往遥远的地点和恶劣的环境，如深海和外层空间。微型/纳米机器人还可以作为医疗保健应用的体内制剂。可以自主执行修复功能的自修复材料可用于解决环境的不可预测性以及对自主操作的日益增长的需求。拥有可自修复的机器人材料可以潜在地降低成本，减少电子废物，提高机器人的寿命。新加坡国立大学Benjamin C. K. Tee等人在这篇综述旨在作为一个由过去的进展驱动的路线图，并启发未来机器人材料和电子领域的跨学科研究。1）通过首先绘制自修复材料的历史，提供了新的途径来分类几十年来提出的各种自修复材料。2）本文还对机器人和可拉伸电子器件中的自愈材料和自愈策略进行了综述和讨论。这篇文章鼓励进一步创新，在这个令人兴奋的新兴分支机器人接口与材料科学和电子。
柔性可穿戴器件学术QQ群：1032109706
Tan, Y. J., et al., Progress and Roadmap for Intelligent Self‐Healing Materials in Autonomous Robotics. Adv. Mater. 2020, 2002800.https://doi.org/10.1002/adma.202002800
12. Angew：MXene/CNT分级多孔空心微球电催化剂的应变工程用于高效多硫化锂转化
在众多替代储能技术中，锂硫(Li-S)电池以其高理论能量密度（2600 Wh kg-1）、成本低、环境友好等优点成为一种很有潜力的储能技术。然而，锂硫电池的商业化应用面临着中间多硫化锂（LiPS）在电解液中的溶解以及LiPS在正极和负极之间的穿梭效应，导致锂金属负极容量快速衰减和腐蚀的巨大挑战。近日，加拿大滑铁卢大学陈忠伟教授，华南师范大学王新副教授报道了开发了一种3D大孔电催化剂，作为多功能固硫剂和促进剂，由拉伸应变的Mxene纳米片包裹，再由碳纳米管（CNT）触角交织在一起，以实现快速、持久的Li-S电池性能。1）在喷雾干燥过程中，MXene纳米片上原位形成的表面氧化层通过形成O-Ti-C界面而导致阴离子取代，从而对表面施加内应力，引起晶格畸变，增大Ti-Ti键。拉伸应变效应使Ti原子的d带中心上移至更接近费米能级，促进了LiPS的表面吸附和催化转化，从而加速了LiPS的转化过程。同时，多孔微球提供了丰富的活性位点和可观的中空空隙，用于强力的硫限制，而相互连接的框架则构建了具有显著结构稳定性的坚固结构，不仅有利于电荷转移以实现快速的氧化还原反应，而且还抑制了材料的重新堆积和结构退化，大大提高了耐用性。2）实验结果显示，应变工程和分层结构设计的协同使拉伸应变的Mxene/CNT微球具有高硫利用率，出色的硫固定性，有效的LiPS吸附和加速的催化转化。基于这些特性，Li-S电池在0.2 C时具有出色的初始容量（1451 mAh g-1），在高达8 C时具有出色的倍率性能和循环稳定性（每循环0.08％的低容量衰减率）。即使在高硫负荷和低电解质含量的情况下，仍然可以保持良好的性能。这种应变效应和稳健的结构设计的协同作用也将启发应变Mxene基电催化剂的开发，并对相关储能和转换领域的材料工程有所启示。
电池学术QQ群：924176072
Xin Wang, et al, Strain Engineering of a MXene/CNT Hierarchical Porous Hollow Microsphere Electrocatalyst for a High-Efficiency Lithium Polysulfide Conversion Process, Angew. Chem. Int. Ed. 2020DOI: 10.1002/anie.202011493https://doi.org/10.1002/anie.202011493
