1. Nature Methods：深度学习超分辨显微成像方法
深度神经网络已实现了从低分辨率（LR）到超高分辨率（SR）图像的惊人转换。但是，对于这种深度学习模型是否以及在何种成像条件下都胜过SR显微镜的研究很少。有鉴于此，中国科学院生物物理所的李栋和清华大学的戴琼海等研究人员，开发了深度学习超分辨显微成像的方法。1）通过多模态结构照明显微镜（SIM），研究人员首先提供了LR-SR图像配对的广泛数据集，并根据结构复杂性、信噪比和放大因子评估了深度学习SR模型。2）研究人员设计了深度傅里叶通道注意网络（DFCAN），该网络利用不同特征之间的频率含量差异来学习有关各种生物结构高频信息的精确层次表现。3）研究人员证明了DFCAN的傅立叶域聚焦技术可以在低信噪比条件下可靠地重建SIM卡图像。4）研究人员证明，在多色活细胞成像实验中，DFCAN在十倍长的持续时间上可达到与SIM相当的图像质量，这揭示了线粒体嵴和类核苷的详细结构以及细胞器和细胞骨架的相互作用动力学。
Chang Qiao, et al. Evaluation and development of deep neural networks for image super-resolution in optical microscopy. Nature Methods, 2021.DOI：10.1038/s41592-020-01048-5https://www.nature.com/articles/s41592-020-01048-5
2. Nature Catal.亮点：Chem报道均相Ru(III)/异相Ru纳米粒子协同催化低温制备液体烷烃
CO2氢化反应制备燃料是打破非可再生燃料相关的碳循环的强有利手段，其中一种解决该问题的方法在于将两种反应结合，通过异相催化反应过程实现将逆水气重整反应（RWGS）将CO2转化为CO、F-T催化制备高级碳产物两个反应步骤结合。在各种产物中，液体石蜡（C5+）能够实现运输、而且能够结合到现有的技术领域中。但是，迄今为止，反应对液体产物的选择性较低，因为两个反应步骤的最优条件并不相同，有鉴于此，中科院化学所韩布兴、钱庆利等报道，通过将两种结构Ru催化剂结合，实现了在低温条件中优化该反应性能。Nature Catalysis编辑Benjamin Martindale对该工作进行亮点报道和评述。1）将均相RuCl3、异相Ru0纳米粒子催化剂结合，分别对RWGS、FTS反应进行催化，LiCl、LiI作为共催化剂和促进剂，以NMP作为溶剂，在较低温度180 ℃中，实现了71 %的液体石蜡选择性，同时TOF达到9.5 h-1，该效率的性能可比拟直接FTS催化反应的性能。2）由于该反应使用CO2作为反应气（而不是CO）。产物中在短链（C1-4）烷烃中建立了平衡关系，同时该反应中不会生成CO、氧化衍生物、烯烃、芳烃产物。这种反应活性、选择性由于卤离子稳定Ru-羰基物种的稳定性导致。
纳米催化学术QQ群：256363607
Martindale, B. Prized paraffins, Nat Catal 4, 3 (2021).DOI: 10.1038/s41929-021-00572-7https://www.nature.com/articles/s41929-021-00572-7
3. Nature Commun.：具有高氧化物离子电导率的含间隙氧位点的Ba7Nb4MoO20六方钙钛矿氧化物
氧化物离子导体在固体氧化物燃料电池等各种应用中具有重要意义。尽管氧化锆基材料已经得到了广泛的应用，但人们仍然强烈希望开发出具有更高电导率的电解质材料，降低燃料电池的工作温度，进而降低成本。这其中，很少有关于具有六方钙钛矿相关结构的氧离子导体的报道。近日，日本东京工业大学Masatomo Yashima报道了一种基于六方钙钛矿氧化物Ba7Nb4MoO20的氧化物离子导体。1）实验结果显示，Ba7Nb3.9Mo1.1O20.05在600 °C氧分压为2×10−26~1 atm的范围内表现出较宽的稳定性范围和以氧化物离子传导为主。而Ba7Nb3.9Mo1.1O20.05的体电导率在310 °C时高达5.8×10-4 S cm-1，并高于Bi2O3-和氧化锆基材料。2）研究发现，这种高的电导率归因于晶格O5氧、2D氧化物离子O1−O5在z=0时通过晶格四面体O1和晶格O5八面体氧位在ab面上的扩散，以及氧化物离子电导的低激活能。3）研究发现，Ba7Nb3.9Mo1.1O20.05中的（四面体O1）-（八面体O5）的扩散路径沿[1‾10]，[120]和[‾2‾10]方向，这与六方钙钛矿相关氧化物Ba3MoNbO8.5-δ中的（四面体O3）-（八面体O2）迁移路径相同。因此，氧缺位c’层上的（四面体）-（八面体）氧离子沿[1‾10]，[120]和[‾2‾10]方向的迁移路径是具有六方钙钛矿相关结构的氧离子导体的共同特征。这一特征有望为设计具有六方钙钛矿相关结构的氧离子导体提供重要指导。
Yashima, M., Tsujiguchi, T., Sakuda, Y. et al. High oxide-ion conductivity through the interstitial oxygen site in Ba7Nb4MoO20-based hexagonal perovskite related oxides. Nat Commun 12, 556 (2021)DOI：10.1038/s41467-020-20859-whttps://doi.org/10.1038/s41467-020-20859-w
4. Nature Commun.：叠氮化物的高压氧化用于制备Ca4FeN4
过渡金属氮化物是一类重要的材料，在磨料、半导体、超导体、锂离子导体和热电材料等领域有着广泛的应用。然而，由于氮素的氧化电位受其高热力学稳定性和化学惰性的限制，因此很难达到高氧化态。近日，英国爱丁堡大学J. Paul Attfield，Simon D. Kloß报道了一条适用于高度氧化的金属硝酸盐的合成路线，通过使用标准的大容量压力机来产生高压和高温条件，并将NaN3作为强大的固态氮化剂置于密封的反应坩埚。1）利用这种策略，研究人员从易得的二元试剂Fe2N和Ca3N2开始，成功直接制备出先前从未报道的含有Fe4+离子的高氧化的三元氮化物Ca4FeN4。2）中子衍射、57Fe-穆斯堡尔谱和磁化强度测量结果显示，这种氮金属盐的特点是含有低自旋Fe4+的三角平面[FeN3]5-阴离子，以及25 K Neel温度以下的反铁磁有序化。
Kloß, S.D., Haffner, A., Manuel, P. et al. Preparation of iron(IV) nitridoferrate Ca4FeN4 through azide-mediated oxidation under high-pressure conditions. Nat Commun 12, 571 (2021)DOI：10.1038/s41467-020-20881-yhttps://doi.org/10.1038/s41467-020-20881-y
5. Nature Commun.：TEM观测Ag、Pd孪晶中在缺陷位点的氧化反应
修饰缺陷的纳米材料能够显著改善氧化、催化、锂化等反应活性，但是对原子级别的缺陷对反应的控制没有得到很好的相关理解。有鉴于此，浙江大学张泽、王江伟，佛蒙特大学Frederic Sansoz等报道了通过in situ高分辨TEM、第一性原理计算等方法，揭示了一系列单独层错和孪晶界得到纳米孪晶Ag、Pd中氧化反应发生的位点。氧化反应优先在此类交叉位点上成核，平面断层形成的氧缺陷移动，催化随后的层-层氧化物生长通过在氧化物-金属界面上的原子级台阶移位生长。以上发现结果为从原子级别对金属纳米材料中的金属界面缺陷生长过程的复杂反应动力学过程理解，能够用于通过缺陷工程调控纳米材料中的物理化学性质。1）通过原位的原子级观测实验、结合DFT计算，发现纳米孪晶中：界面型孪晶边界TB（coherent twin boundaries）、堆垛层错SF（stacking faults）位点实现了优先选择性氧化反应生长。这种位点选择性由于在TB/SF位点上的更高结合能，同时TB/SF位点中的扩散效应得以增强。此外，缺陷辅助表面氧化反应机理揭示了其中成核、随后的生长过程具有非常重要的关系。2）由于孪晶、堆垛层错SF在金属纳米晶中较为常见，本文发现的位点选择性机理能够有效的对纳米线材料生长、催化/化学/电催化反应，固相相转变过程。
晶体团簇学术QQ群：530722590Zhu, Q., Pan, Z., Zhao, Z. et al. Defect-driven selective metal oxidation at atomic scale. Nat Commun 12, 558 (2021).DOI: 10.1038/s41467-020-20876-9https://www.nature.com/articles/s41467-020-20876-9
6. Nature Commun.：铁、锰氧化物在电池电化学过程中的机理
二元金属氧化物在锂离子电池阳极材料中受到广泛关注，虽然人们对此类纳米材料的合成和其中放电机理过程进行深入和广泛研究，但是其中的充电机理、循环过程中的可逆容量相关问题没有很好的理解。有鉴于此，牛津大学Xiao Hua等报道了通过in operando X射线对分布函数分析、以及最近开发的Metropolis Monte Carlo模拟计算、非负矩阵分解等方法，对一系列Fe-、Mn-氧化物的充电热力学过程进行研究。1）发现和传统的理解认为的FeO、MnO形成rocksalt岩盐结构有所区别，Fe-、Mn-两种氧化物通过类置换反应过程形成拓扑形成体心结构立方FeO、闪锌矿结构MnO，其中的动力学过程通过置换物种的迁移率不同进行控制。以上相关二元氧化物生长机理的研究为进一步设计氧化物材料、开发基于电化学方法合成新型材料提供经验和指导。
电池学术QQ群：924176072Hua, X., Allan, P.K., Gong, C. et al. Non-equilibrium metal oxides via reconversion chemistry in lithium-ion batteries. Nat Commun 12, 561 (2021). DOI: 10.1038/s41467-020-20736-6https://www.nature.com/articles/s41467-020-20736-6
7. Nature Commun.：W掺杂氧化物改善低温催化NOx消除性能
NH3-SCR选择性催化还原反应是重要的NOx消除反应，但是该反应中生成的水蒸气释放影响了低温过程中该反应的催化性能。有鉴于此，东京都立大学Toru Murayama等报道了一种体相W元素取代的氧化钒，在较低温度（100~150 ℃）和较低水含量（~20 vol %），3.5 mol % W修饰的氧化钒实现了较好的催化活性，在150 ℃中（250 ppm NO, 250 ppm NH3, 4 % O2, SV=40000 mL h-1 gcat-1）实现了~93 %的NO转化（含5~20 vol % H2O）、＞99 %（dry）NO转化。1）在湿反应条件中，钨修饰的氧化钒催化剂中的Lewis酸位点转化为Brønsted酸位点， 但是当催化剂中没有钨掺杂修饰，Lewis酸位点并未体现出变化。在150 ℃催化反应中，NH4+物种吸附在Brønsted酸位点上，随后和NO反应，同时V5+还原。2）这种催化剂中Brønsted酸位点在较低的温度中，当体系的反应物中含有水蒸气，则具有较高的还原性能和反应活性，因此催化反应的持续和循环性能通过水蒸气得以缓解。
纳米催化学术QQ群：256363607Inomata, Y., Kubota, H., Hata, S. et al. Bulk tungsten-substituted vanadium oxide for low-temperature NOx removal in the presence of water. Nat Commun 12, 557 (2021).DOI: 10.1038/s41467-020-20867-whttps://www.nature.com/articles/s41467-020-20867-w
8. Science Advances：可穿戴的等离子表面传感器，用于生物界面上的无创和通用分子指纹检测
可穿戴式传感技术是通往未来个性化医学的必不可少的环节。但是，要获得人体健康的完整图像，同时跟踪体内的多种分析物是必要的，但也具有挑战性。于此，浙江大学应义斌、刘湘江等人提出了一种具有“通用”分子识别能力的可穿戴等离子体电子传感器。1）该课题组此处引入具有表面增强拉曼散射（SERS）-活性的柔性等离子超表面作为可穿戴传感器的基本传感组件，解决了在各种变形下保持其脆性纳米结构的等离子活性的技术难题。结合灵活的电子汗液提取系统，该传感器可以基于其独特的SERS光谱图以无创方式提取和“指纹”体内的分析物。2）作为概念验证的例子，研究人员成功地监测了体内微量药物的变化并获得了个体的药物代谢特征。该传感器为评估人类健康提供了一种通用、灵敏的分子跟踪手段，填补了现有可穿戴传感技术的空白。
柔性可穿戴器件学术QQ群：1032109706Yingli Wang, et al., Wearable plasmonic-metasurface sensor for noninvasive and universal molecular fingerprint detection on biointerfaces. Science Advances 2021.DOI: 10.1126/sciadv.abe4553https://advances.sciencemag.org/content/7/4/eabe4553
9. Science Advances：激光辅助气相沉积改善材料晶化效果
构建高浓度掺杂的同时保证结晶性对于材料合成而言非常困难，但是其在科学概念上揭示材料隐藏的性质非常重要，有鉴于此，内布拉斯加大学林肯分校陆永枫等报道了一种有效的方法，在燃烧化学气相沉积制备硼掺杂金刚石（BDDs）的过程中，通过激光振动激发关键自由基物种（BH2），改善了掺硼金刚石晶体生长过程。这种改善的金刚石晶化策略，通过激光产生对热不平衡的大量BH抑制作用，从而缓解了其中过量的BH可能导致硼的分离生长和其对晶化过程的不利影响。1）合成得到的硼掺杂金刚石（BDDs）中硼掺杂量达到4.3×1021 cm-3，薄膜的电阻达到28.1 mΩ·cm，空穴传输迁移率达到55.6 cm2 V-1 s-1，实现了比商业化BDD材料更好的参数。2）高导电性晶化BDD有效的改善了在葡萄糖检测中的性能，验证了激光激发策略能够有效的改善BDD传感器器件的性能。这种激光激发策略改善结晶度的方法有望解决半导体工业中长期以来面临的困境。
L. Fan, L. Constantin, et al. Laser vibrational excitation of radicals to prevent crystallinity degradation caused by boron doping in diamond, Sci. Adv. 2021, 7 (4), eabc7547DOI: 10.1126/sciadv.abc7547https://advances.sciencemag.org/content/7/4/eabc7547
10. Science Advances：系统调控金属酶实现新型酶催化活性
人工金属酶ArMs能够催化非传统的反应，并且在可持续经济和发展中起到重要作用，虽然目前已经发展了各种不同反应的ArMs酶，对其基因优化方面的工作仅仅在少数例子中有作用，而且只能起到适度改善作用。为了实现进一步的改善，需要发展快速搜索活性ArM变体的方法。有鉴于此，苏黎世联邦理工学院Markus Jeschek等报道了一种适用各种反应条件的，兼容自动化平台，能够通过生物素-链霉亲和素技术对大肠杆菌（Escherichia coli）中的周质分隔进行快速的进行工程化ArMs，通过5种生物正交变换（包括改变金属、反应机理、反应物），得到400种ArM变体，包括新颖的能够用于氢胺化、氢芳基化的Au催化ArM。1）通过这种系统性工程化处理，活性提高了15倍，展示了这种系统性优化方法的潜力。此外，作者通过智能筛选方法、机器学习模型，能够准确预测ArM活性，该过程对未来ArM的发展非常有帮助。
均相催化与酶催化学术QQ群：871976131Tobias Vornholt, et al. Systematic engineering of artificial metalloenzymes for new-to-nature reactions, Sci. Adv. 2021, 7 (4), eabe4208DOI: 10.1126/sciadv.abe4208https://advances.sciencemag.org/content/7/4/eabe4208
11. Science Advances：金属-有机框架对检查点抑制剂的持续靶向递送用于肿瘤免疫治疗
实施癌症免疫疗法的主要障碍是持续的免疫效果和这些疗法的靶向递送，因为它们有危及生命的副作用。在这项工作中，沙特阿卜杜拉国王科技大学Niveen M. Khashab等人将仿生金属-有机框架[沸石咪唑啉框架(ZIFs)]用于nivolumab (NV)的控制递送，NV是一种单克隆抗体检查点抑制剂，早在2014年就获得了美国食品和药物管理局的批准。1）NV-ZIF的持续释放行为显示出比裸NV更有效地激活血液恶性肿瘤中的T细胞。2）该系统通过将癌细胞膜覆盖在NV-ZIF上进一步改进，使其在治疗实体肿瘤时具有肿瘤特异性靶向递送功能。综上所述，这种生物相容性和生物可降解的免疫治疗递送系统可能会促进杂化超结构用于智能和个性化递送平台的发展和转化。
生物医药学术QQ群：1033214008
Shahad K. Alsaiari, et al. Sustained and targeted delivery of checkpoint inhibitors by metal-organic frameworks for cancer immunotherapy, Sci. Adv., 2021.DOI: 10.1126/sciadv.abe7174https://advances.sciencemag.org/content/7/4/eabe7174
12. ACS Nano：绝缘衬底上原子精密石墨烯纳米带的无转移合成
合理的自下而上合成石墨烯纳米带（GNRs）实现了原子上精确的宽度和边缘控制，从而产生了一系列有望用于场效应管(FET)等电子器件的电子特性。然而，由于自下而上的合成通常需要在催化金属表面进行，因此将GNR集成到这类器件中需要将其转移到绝缘衬底上，这仍然是GNR电子学发展的主要瓶颈之一。近日，美国加州大学伯克利分校Jeffrey Bokor报道了一种在绝缘衬底上无转移合成GNRs的自下而上的方法。1）该方法包括在沉积在目标绝缘衬底上的薄金层上生长GNRs，然后对Au进行温和的湿法蚀刻，同时保持衬底上的GNRs完好无损。扫描隧道显微镜和拉曼光谱证实，在沉积在SiO2/Si衬底上的Au膜上均匀生长出高密度、原子级精确的GNRs，并且在刻蚀过程后结构保持不变。2）研究人员展示了使用该工艺无转移制造的超短沟道GNR FETs。此外，这种方法可以很好地扩展到12英寸的晶圆级，这对于以前的技术来说极其困难。这项工作对于将GNRs大规模集成到电子器件上具有重要意义。
碳材料学术QQ群：485429596Zafer Mutlu, et al, Transfer-Free Synthesis of Atomically Precise Nanoribbons on Insulating Substrates, ACS Nano, 2021DOI: 10.1021/acsnano.0c07591https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c07591
