1. Chem. Soc. Rev.综述：用于能量储存和转换的原子/分子层沉积
电池、超级电容器、燃料电池、太阳能电池以及光电化学水分解等储能和转换系统在解决环境问题和电动汽车发展等问题上发挥了重要作用。精细结构电极材料的制备和表面/界面工程对于实现不同能量相关器件的最佳性能必不可少。原子层沉积(ALD)和分子层沉积(MLD)技术是一种具有自限和饱和表面反应的气相薄膜沉积工艺，由于其具有精确的厚度控制能力、良好的均匀性和整合性、成分可调以及沉积温度相对较低等优点，已成为能源相关器件表面和界面工程的有力技术。在过去的几十年里，人们对ALD和MLD在储能和转换方面的应用进行了深入的研究，并取得了显著的进展。近日，加拿大西安大略大学孙学良教授，美国阿贡国家实验室陆俊教授重点总结了ALD和MLD的研究发展和取得的成就，以及它们在储能和转换方面的应用。1）作者概述了包括电池和超级电容器在内的不同储能技术，详细总结了ALD/MLD在燃料电池、太阳能电池和光电化学水分解等能量转换技术中的重大研究进展，并深入阐明了所涉及的基本机制。2）作者最后对ALD和MLD新材料设计的未来研究方向以及在能量储存和转换方面的应用提供了个人见解。
Yang Zhao, et al, Atomic/molecular layer deposition for energy storage and conversion, Chem. Soc. Rev., 2021https://doi.org/10.1039/D0CS00156B
2. Nano Letters: 多羟基酯稳定的钙钛矿用于低噪声自供电光电探测器
固溶体钙钛矿作为新兴半导体已经在传感器光电器件中实现了前所未有的里程碑。稳定性以及设备噪声问题是光电探测器与传统设备竞争的主要障碍。吉林大学Haotong Wei等人报道了l-抗坏血酸（l-AA）作为多羟基酯可以通过多个氢键相互作用与甲脒阳离子（FA+）的氨基配位以稳定钙钛矿。1）l-AA保护FA+离子免受亲核分子的攻击，可有效抑制FA+离子的降解，改善钙钛矿的稳定性，并具有239 dB的大线性动态范围，并将器件噪声降低到0.3 pA Hz–1/2以下。2）l-AA的双重功能使钙钛矿光电探测器具有1012 Jones的高探测灵敏度。该自供电设备可在不消耗能源的情况下工作，并且在环境条件下经过1200小时的检查后仍保持良好的性能，这对于基础设施建设，信号传感和实时信息交互很有应用场景。
光电器件学术QQ群：474948391Xiaopeng Feng et al. Polyhydroxy Ester Stabilized Perovskite for Low Noise and Large Linear Dynamic Range of Self-Powered PhotodetectorsDOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04858https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.nanolett.0c04858
3. Nano Letters：超声波介导的纳米疫苗递送用于肿瘤疫苗接种和个体化免疫治疗
疫苗是现代医学中对抗多种疾病的最重要武器之一。为了达到最佳的疫苗接种效果，经常需要反复注射疫苗，而这在很大程度上会降低患者的舒适度。苏州大学刘庄教授设计开发了一种负载纳米疫苗、对超声响应的自愈合水凝胶系统，并将其用于对肿瘤疫苗释放进行远程控制和实现个性化癌症免疫治疗。1）该凝胶系统可以在超声波治疗后转化为溶胶状态，进而实现纳米疫苗的爆发性释放并自愈成凝胶。2）实验结果表明，经单次皮下注射纳米疫苗凝胶和多次超声波治疗的小鼠可在反复释放的纳米疫苗刺激下产生抗肿瘤免疫应答，进而结合免疫检查点阻断治疗以有效地抑制肿瘤，并且该个性化纳米疫苗系统也可以预防术后肿瘤的转移和复发。综上所述，这项研究工作提出了一个易于操作的简便策略，有望实现对癌症和其他类型疾病的疫苗的可控持续递送。
生物医药学术QQ群：1033214008Zhouqi Meng. et al. Ultrasound-Mediated Remotely Controlled Nanovaccine Delivery for Tumor Vaccination and Individualized Cancer Immunotherapy. Nano Letters. 2021DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c03646https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c03646
4. Nano Letters：靶向淋巴结和肿瘤的适配体功能化BioZIF-8的集成微流控合成
利用纳米材料靶向递送治疗分子是希望引起对疾病的特异性反应。采用微流控技术进行功能材料的集成合成是一项巨大的挑战。具有独特结构多样性的功能性金属有机框架（MOFs）具有复杂的合成过程，因此需要一种温和、直接的方法来合成尺寸可控的MOFs。有鉴于此，南方科技大学蒋兴宇等人开发了一种集成微流控芯片来合成适配体修饰的生物沸石咪唑啉框架(BioZIF-8)，以靶向淋巴结和肿瘤。1）微流控芯片的第一阶段合成了包埋了生物分子(牛血清白蛋白、小干扰核糖核酸和阿霉素)的ZIF-8；第二阶段用适配体修饰BioZIF-8的表面。2）此方法缩短了整体合成时间(约为3mg /10分钟，而传统的两步法为15小时)，并封装了更多的生物分子。综上所述，微流控方法实现了快速、精细化一步合成功能性MOFs。
生物医药学术QQ群：1033214008
Yekkuni L. Balachandran, et al. Integrated Microfluidic Synthesis of Aptamer Functionalized Biozeolitic Imidazolate Framework (BioZIF-8) Targeting Lymph Node and Tumor. Nano Lett., 2020.DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04053https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04053
5. Angew：MOFs的纳米空间工程实现高效地从乙烷/乙烯混合物中分离乙烷
由于乙烷和乙烯具有相似的理化性质，从乙烷/乙烯混合物中分离乙烷是极富挑战性的过程。近日，中山大学Cheng-Yong Su，北德克萨斯大学Shengqian Ma等报道了通过动态间隔安装（DSI）策略，构建一系列多功能MOFs，即LIFM-61 / 31/62/63，这些MOFs具有优化的孔空间和孔环境，可进行乙烷/乙烯分离。1）作者在MOFs原型LIFM‐28中”安装了”一系列线性二元羧酸，从而显著增加了孔容量（从0.41到0.82 cm3g-1），并减小了孔径（从11.1×11.1Å2至5.6×5.6Å2）。2）增大的孔体积赋予改进后的多功能MOFs更高的乙烷吸附能力。尤其是对LIFM-63（4.8 mmol g-1），在273 K和1 bar下对乙烷的吸附量相当于其原型的三倍（1.7 mmol g-1）。同时，减小的孔径赋予改进后的多功能MOFs更高的乙烷/乙烯选择性。3）理论计算和动态突破实验表明，DSI是合理设计多功能MOFs应对这一艰巨任务的一种有前景的方法。
多孔材料学术QQ群：813094255Cheng-Xia Chen, et al. Nanospace Engineering of Metal‐Organic Frameworks through Dynamic Spacer Installation of Multi‐functionalities for Efficient Separation of Ethane from Ethane/Ethylene Mixture. Angew. Chem. Int. Ed., 2020DOI: 10.1002/anie.202000114https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202100114
6. Angew：超微孔材料中乙炔上静电驱动的二氧化碳选择性吸附
从CO2中分离乙炔（C2H2）至关重要，但由于它们的物理性质和分子尺寸相似，因此具有很高的挑战性。吸附捕集C2H2中的CO2可以直接生产纯C2H2，但很少实现。近日，美国得克萨斯大学圣安东尼奥分校陈邦林教授，美国国立标准技术研究所Wei Zhou，中山大学Rui-Biao Lin报道了一种超微孔镉-硝普盐（Cd[Fe(CN)5NO] ，Cd-NP）的高效静电驱动CO2/C2H2分离，该超微孔具有致密的孔空间和适合CO2的互补静电势，从而实现了分子四极矩在C2H2上对CO2的识别，具有显著的筛分效应。1）Cd-NP具有较高的CO2/C2H2吸收率（6.0）和较高的CO2/C2H2选择性（85），且吸附热适中，优于其他大多数CO2选择性吸附剂。2）中子粉末衍射实验和分子模拟表明，Cd-NP中的孔结构与CO2之间的静电势相容使得它可以被捕获在朝向Cd中心的迎面方向，而C2H2的扩散则是由静电阻止。动态突破柱实验验证了Cd-NP对CO2/C2H2的分离性能。
多孔材料学术QQ群：813094255Yi Xie, et al, Electrostatically-driven Selective Adsorption of Carbon Dioxide over Acetylene in an Ultramicroporous Material, Angew. Chem. Int. Ed., 2021DOI: 10.1002/anie.202100584https://doi.org/10.1002/anie.202100584
7. Angew：光诱导金属有机骨架多维制备的阶梯式通道集成的Li-S隔膜
将金属有机骨架（MOF）多维制备为多层通道集成器件对于Li-S隔膜应用具有重要意义。其在孔工程方面具有多功能优势，可以满足截留扩散的多硫化物和改善锂离子/电解液在锂离子电池中的传递等要求。然而，大多数报道的研究集中在MOF作为多硫化物的离子筛上，而很少涉及调节Li+在隔膜上的转移。近日，华南师范大学兰亚乾教授，Yifa Chen报道了一种将光诱导成形和热辅助凝固相结合的两步光诱导热辅助处理（PHAP）策略，可以将MOF成形成不同的器件（如纤维、中空管、Janus中空管和双层/三层膜等）。这些器件结合了光聚合聚合物和MOF的优点，具有优异的稳健性、柔韧性、相容性和自愈性。1）研究人员通过光诱导多维MOF制备了一种具有阶梯式通道的MOF基三层隔膜，其比容量（1365.0 mAh g-1）和循环性能（在第100th~700th循环中每循环仅0.03%的衰减率)都优于单层/双层隔膜和商品聚丙烯（PP）。2）具有阶梯式通道的MOF基三层膜的优势可以有效地抑制多硫化物的穿梭效应，促进Li+/电解质的快速转移并抑制电池极化。这项工作论证了合理构造三层结构隔膜以提高Li-S性能的概念，为MOF器件在储能方面的应用提供了一个新的切入点。
多孔材料学术QQ群：813094255Guang-Kuo Gao, et al, Stepped Channels Integrated Li-S Separator via Photo-induced Multi-dimensional Fabrication of Metal-Organic Frameworks, Angew. Chem. Int. Ed., 2021DOI: 10.1002/anie.202016608https://doi.org/10.1002/anie.202016608
8. Angew：具有高氧化活性的层次化多孔碳中的金属亚纳米团簇
金属亚纳米团簇（SNCs）在各种催化反应中显示出巨大的应用前景。然而，如何同时制备稳定的、高分散、高金属含量的金属SNCs仍然是一个挑战。近日，华南理工大学李映伟教授，Ruiqi Fang报道了一种新颖而通用的方法来合成稳定在层次化多孔碳（HPC）中的各种双金属SNCs。1）这种简单的合成只涉及到金属-有机骨架（MOF）作为前驱体的自组装、熔盐辅助热解过程和最终的金属置换。在高负载（高达11.2wt%）条件下，MOF金属节点衍生的金属SNCs（大多小于0.8 nm）被完全约束并均匀分散在有机配体HPC中。2）结果表明，Cu-Pd@HPC复合材料对糠醛选择性转化为顺丁烯二酸具有良好的催化活性和循环耐久性，在温和条件下，顺丁烯二酸的收率可达97.8%，TOF值高达20.1 h−1。3）密度泛函理论（DFT）计算表明，Pd的引入使Cu的偏态密度向费米能级移动，导致糠醛的化学吸附增强，从而提高了催化剂的催化活性。这种制备高密度、均匀分散的金属SNC的总体策略有望为开发各种催化应用的高活性金属催化剂开辟一条新的途径。
晶体团簇学术QQ群：530722590Xin Zhao, et al, Metal sub-nanoclusters confined within hierarchical porous carbons with high oxidation activity, Angew. Chem. Int. Ed., 2021DOI: 10.1002/anie.202016591https://doi.org/10.1002/anie.202016591
9. Angew：Bi/CeOx用于促进CO2电还原生产HCOOH
甲酸（HCOOH）是通过最有前途的CO2电还原生产的化学燃料之一。然而，大多数用于将CO2在水溶液中电还原为HCOOH的催化剂通常遭受低电流密度和有限产率的严重困扰。近日，吉林大学鄢俊敏教授报道了通过原位电还原Bi2O2CO3/CeOx成功构建了Bi/CeOx催化剂。1）实验结果显示，Bi/CeOx催化剂不仅对水溶液中的CO2电还原制HCOOH具有优异的催化活性和选择性，而且在高电流密度（104 mA cm-2）下具有高FE（92％）的情况下，HCOOH具有最高产率（2600 μmol h-1 cm-2）。此外，Bi/CeOx催化剂在反应34小时后仍显示出所需的稳定性。2）研究发现，Bi/CeOx优异的CO2电还原性能归因于其更大的ECSA和更多的催化活性位点，促进了CO2吸附和活化，有利于电荷转移以及关键反应中间体的稳定性。这项工作有望推广到改善CO2电还原催化剂性能和其他有前途的能量转换/储存策略。
电催化学术QQ群：740997841Yan-Xin Duan, et al, Boosting Production of HCOOH from CO2 Electroreduction via Bi/CeOx, Angew. Chem. Int. Ed., 2021https://doi.org/10.1002/anie.202015713
10. Angew：自立式共价有机骨架膜用于高效盐度梯度能量转换
高效的盐度梯度能量转换要求膜具有较高的离子电导率和选择性。提高能量转换效率的一种有效方法是使得离子沿膜厚对齐的方向传输，以解决用于能量收集的传统膜的低离子导电性问题。近日，中国科学院理化技术研究所闻利平研究员，渤海大学Shuhua Hou报道了制备了一种具有优异稳定性和力学性能的自立式共价有机骨架膜（TpPa-SO3H）。1）研究人员将两个单体Tp和Pa-SO3H分别溶解在N-甲基吡咯烷酮（NMP）和二甲基亚砜（DMSO）中，得到了均匀的溶液，并将两种溶液充分混合搅拌。在超声波摇晃去除气泡后，将混合溶液混合在烤箱中干净的玻璃片上，控制加热6 d后得到膜，然后将它们放入水中，生产成比例的自立式COF膜（TpPa-SO3H）。2）研究人员利用FT-IR、13C NMR、XPS、SAXS和TEM等分析方法对TpPa-SO3H膜进行了表征。研究发现，TpPa-SO3H膜具有优异的柔性、化学稳定性以及机械强度等特点。3）高电荷密度的一维纳米通道使TaPa-SO3H膜具有低电阻和优异的离子传输性能。当膜厚为10.7 μm时，在50倍的盐度梯度下，其功率密度达到5.9 W/m2。研究发现，TaPa-SO3H膜在盐度梯度能量转换方面的优异性能得益于其低的膜阻力和高的离子选择性。这项工作突出了COF膜在能量转换方面的潜在应用。
多孔材料学术QQ群：813094255Shuhua Hou, et al, Free-Standing Covalent Organic Framework Membrane for High-Efficiency Salinity Gradient Energy Conversion, Angew. Chem. Int. Ed., 2021DOI: 10.1002/anie.202100205https://doi.org/10.1002/anie.202100205
11. ACS Nano：高级沸腾法：一种可扩展的三维石墨烯自组装策略
目前，高质量三维石墨烯在储能和环境净化方面的应用正受到研究人员的高度关注。然而，在商业化之前，开发一种可大规模生产这种材料，并能够很好地控制其结构和化学特性的策略至关重要。近日，韩国仁川大学Ho Seon Ahn报道了一种简单的方法来制备自组装的三维石墨烯（STG）结构，将还原的氧化石墨烯（rGO）胶体喷雾放电到加热的衬底上，称之为“高级沸腾”(ABM)。1）ABM法利用了过热沸腾蒸发微滴和液膜宏观层中复杂的界面现象，诱导了rGO片层在界面处的自组装，并最终导致了STG的形成。多孔网络的结构形态可以通过控制汽化速率，目标基质的表面温度和排出的胶体数量来改变。此外，研究人员通过对微滴行为的高速可视化和广泛的热分析，揭示了其背后的关键机制。2）STG可以直接和低成本的方式在各种衬底上制备，轻松、快速、无缝地地扩展到4英寸晶圆，而无需考虑设备规模。此外，具有层次化结构的STG的电导率是堆叠rGO膜的约10倍，对其进行退火进一步导致电导率高达574.0±4.0 S m-1。此外，STG具有极高的耐用性，具有出色的STG杨氏模量（1000 MPa），可广泛用于开发与环境暴露敏感相互作用的装置。这种方法由于其技术简单性，广泛的适用性以及制造具有出色机械和电气性能的材料的能力，有望对能量存储，环境和传感器行业具有巨大影响。
碳材料学术QQ群：485429596Ji Hoon Kim, et al, Advanced Boiling−A Scalable Strategy for Self-Assembled Three-Dimensional Graphene, ACS Nano, 2021DOI: 10.1021/acsnano.0c08806https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c08806
12. AFM：化学稳定性强，粘合力强的肠吻合口防漏贴
肠吻合口瘘是腹腔手术最可怕的术后并发症之一，它涉及到将具有化学腐蚀性的非无菌液体排放到腹部。根据不同部位和患者情况，发病率在4%至21%之间，死亡率高达27%。目前可用的外科密封剂还不能很好地解决这个问题，尤其是由于大多数常用的纤维蛋白胶由于粘附力不足和化学不稳定性而失效。在此，瑞士联邦材料科学与技术研究所Inge K. Herrmann、Martin T. Matter等人介绍了一种化学上具有高阻性、防漏性和黏性的水凝胶密封胶，其通过一个贯穿水凝胶和组织的相互贯通的网络嫁接在肠壁表面。1）与临床使用的基于纤维蛋白的密封剂(包括Tachosil)相比，开发的粘合剂聚丙烯酰胺‐丙烯酸甲酯‐丙烯酸)贴片即使暴露在肠液中也不会降解，并表现出很强的组织粘附性。2）生物相容性水凝胶贴片在体外肠道模型中有效地密封了吻合口渗漏，大大超过了商用密封剂(贴片失效时间>24小时，而常用的Tachosil贴片失效时间为5分钟)。3）重要的是，此胶粘剂贴片为适用于治疗和预防肠漏的机械和化学坚固密封剂的应用铺平了道路。
Alexandre H. C, et al. Chemically Stable, Strongly Adhesive Sealant Patch for Intestinal Anastomotic Leakage Prevention. Adv. Funct. Mater., 2021.DOI: 10.1002/adfm.202007099https://doi.org/10.1002/adfm.202007099
