1. Chem：CdS纳米棒上的部分还原的Pd单原子用于光催化乙醇重整成增值多碳化合物
从可再生生物乙醇中光催化联产增值多碳化合物和氢气是一种环保和可持续工业生产工艺，但由于生物乙醇脱氢的困难，光催化联产仍然是一个巨大的挑战。近日，北京大学郭少军教授报道了在一系列不同硫、磷配位金属单原子负载型CdS光催化剂的第一性原理模拟的指导下，设计了一种原子分散在CdS纳米棒上的Pd-P3物种（PdPSA-CdS），用于高活性光催化乙醇脱氢为C6化合物（1，1-二乙氧基乙烷，DIE）和H2。
1）X射线吸收近边结构（XANES）和理论模拟结果显示，PdPSA-CdS中部分还原的Pd活性位点通过金属-载体相互作用效应和Pd-P配位效应具有Pd 4d和P 3p的未占据杂化态，这与高度还原的S配位Pd单原子（PdSSA）或Pd纳米颗粒中的Pd杂化中心完全不同。原位衰减全反射红外光谱和理论模拟表明，其不仅可以增强乙醇对Pd 4d和P 3p未占据杂化态的电子转移，从而激活O-H和C-H键，而且可以保证Pd位点具有合适的制氢活性。2）实验结果显示，PdPSA-CdS具有极高的光催化活性（35.1 mmol g-1 h-1），选择性接近100%，比富电子的PdSSA或负载Pd纳米颗粒的CdS高3倍。此外，PdPSA CdS的活性远高于其它P/S配位金属（Ru、Rh、Ir、Pt、Co、Ni）单原子负载的CdS纳米棒的活性。
光催化学术QQ群：927909706Zhou et al., Partially reduced Pd single atoms on CdS nanorods enable photocatalytic reforming of ethanol into high value-added multicarbon compound, Chem (2021)DOI：10.1016/j.chempr.2021.01.007https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.01.007
2. Nano Energy综述：固态电池锂硫银锗矿型固体电解质的研究进展：合成、结构、稳定性和动力学
固体电解质是实现全固态锂电池良好的安全性、可靠性和高性能的关键。在众多固体电解质中，硫银锗矿（argyrodites）型固体电解质具有室温离子电导率高、成本低、与锂金属相容性好等优点，是一类较新的、有发展前景的硫化物基锂离子超导体。然而，尽管已经取得了一定的研究进展，锂硫银锗矿在实际应用中仍然具有挑战性。近日，加拿大西安大略大学孙学良教授从材料到电池对锂硫银锗矿型固体电解质的最新研究进展和局限性进行了综述。1）为了促进锂硫银锗矿固体电解质在固态电池中的应用，通过简单的合成路线制造具有高Li+电导率的材料至关重要。作者总结了机械球磨、经典机械球磨后退火、直接固相烧结法和液相法等不同的合成路线。2）作者总结了锂硫银锗矿的结构、组成、锂离子导电机理以及提高离子导电性的有效策略。此外，系统比较了不同正极活性材料(如S，Li2S，LiMnxNiyCozO2[x+y+z=1；0＜x，y，z＜1]和LiCoO2）和不同负极材料（如Li，In，Li4Ti5O12）与锂硫银锗矿的相容性。揭示了锂硫银锗矿型固态电池中从本体电解质到电解质-电解质界面和电极-电解质界面的界面工程策略和锂离子传输行为。3）作者最后指出了锂硫银锗矿固体电解质在实际应用中仍需克服的重大挑战，并指出了进一步发展基于锂硫银锗矿固体电解质的高性能固体电池的未来方向。主要包括：i）设计新的锂硫银锗矿合成路线；ii）提高锂硫银锗矿的离子电导率；iii）提高锂硫银锗矿的化学和电化学稳定性；iv）开发锂硫银锗矿基固态电池的组件及配套负极。
电池学术QQ群：924176072Chuang Yu, Feipeng Zhao, Jing Luo, Long Zhang and Xueliang Sun, Recent Development of Lithium Argyrodite Solid-State Electrolytes for Solid-State Batteries: Synthesis, Structure, Stability and Dynamics, Nano Energy, (2020)DOI：10.1016/j.nanoen.2021.105858https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.105858
3. Angew：WO3纳米棒阵列用于高效的甲烷光电化学转化制乙二醇
甲烷（CH4）的光电化学（PEC）转化已被广泛用于生产增值化学品，但在实现C2+产物的高选择性方面仍然是一个巨大的挑战。近日，中科大熊宇杰教授，Ran Long报道了通过刻面调节来优化羟基自由基（·OH）在WO3上的反应活性，以实现高效的PEC CH4转化制乙二醇。1）通过材料模拟和自由基捕获实验，研究人员揭示了·OH在WO3不同晶面上的反应活性，表面结合的·OH在{010}晶面上具有最高的反应活性。2）具有最高{010}面比的WO3表现出最高的PEC CH4转化效率，具有0.47 µmol cm-2 h-1的乙二醇生成率。3）原位表征结果显示，甲醇可被反应性·OH攻击生成羟甲基自由基，是乙二醇生产的主要中间体。研究发现为设计具有高活性和选择性的PEC CH4转化催化剂提供了新的见解。
Jun Ma, et al, Efficient Photoelectrochemical Conversion of Methane into Ethylene Glycol by WO3 Nanobar Arrays, Angew. Chem. Int. Ed., 2021DOI: 10.1002/anie.202101701https://doi.org/10.1002/anie.202101701
4. Angew：多孔单晶整料中的高密度Lewis酸位点用于低温下促进丙烷脱氢
丙烷非氧化脱氢制丙烯在轻烯烃化工中占有重要地位。然而，其低温下的转化率和选择性一直是一个根本性挑战。近日，中科院福建物构所谢奎研究员报道了多孔单晶Mo2N和MON整料的清晰表面上构建和设计高密度Lewis酸位点，以提高丙烷非氧化脱氢制丙烯的性能。1）在700°C的氨气中，研究人员用晶格重构的方法从MoO3单晶中生长了2 cm尺度的多孔Mo2N和MON单晶。两种多孔单晶具有相似的微观结构，比表面积约为10 m2/g，孔径约为25 nm。O与N的取代会产生原子尺度的缺陷，从而导致氮化物中有序晶格的亚稳态。在高温下，有序晶格结构在晶化过程中会重构为稳定的状态，导致多孔结构中产生纳米尺度的气孔。此外，从氧化钼到氮化钼的晶格收缩是孔隙率和孔结构形成的主要原因。2）研究发现，具有不饱和MoN1/6和Mo-N1/3配位结构的顶层Mo离子在表面形成高密度的Lewis酸位点，导致C-H键在丙烷非氧化脱氢过程中被有效激活而不会过度断裂。实验结果显示，在500 °C下，多孔单晶Mo2N和MoN的丙烷转化率约为11%，丙烯选择性约为95%。
Guoming Lin, et al, High-density Lewis acid sites in porous single-crystalline monoliths to enhance propane dehydrogenation at reduced temperatures, Angew. Chem. Int. Ed.DOI: 10.1002/anie.202100244https://doi.org/10.1002/anie.202100244
5. Nano Letters：聚乙二醇的刷状构象决定纳米载体在低蛋白吸附状态下的隐身效果
对于低蛋白亲和力的纳米载体，研究发现纳米载体与细胞的相互作用主要受密度、分子量以及与纳米载体表面结合的聚乙二醇(PEG)链的构象的影响。在此，德国马克斯·普朗克聚合物研究所Katharina Landfester、Shuai Jiang等人采用“刷状”结构而不是塌陷的“蘑菇状”结构的密集排列的聚乙二醇链，实现了树突状细胞对卵清蛋白纳米载体非特异性摄取的减少。1）通过调整PEG在纳米载体上的构象，在一定程度上控制了抗调理蛋白的吸附。2）PEG的刷状构象导致纳米载体的隐形行为，抑制吞噬细胞的摄取，这是纳米药物在体内成功转化以实现长时间血液循环和靶向递送的前提。通过此项研究，可以清楚地将PEG的刷状构象与纳米载体被抑制的吞噬摄取联系起来。这项研究表明，除了表面的化学性质外，聚合物的构象也控制着纳米载体的细胞相互作用。
Mengyi Li, et al. Brush Conformation of Polyethylene Glycol Determines the Stealth Effect of Nanocarriers in the Low Protein Adsorption Regime. Nano Lett., 2021.DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c03756https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c03756
6. Angew：通过选择性金属和无氢胺化直接从烯烃获得伯胺的方法
从容易获得的前体直接和选择性地合成伯胺是有吸引力的，但具有挑战性。有鉴于此，南方科技大学的舒伟等研究人员，开发了通过选择性金属和无氢胺化直接从烯烃获得伯胺的方法。1）研究人员报道了在室温下通过无金属区域选择性氢胺化从烯烃中快速合成伯胺的方法。2）碳酸铵首次被用作氨的替代物，允许在温和条件下将末端和内部烯烃有效转化为直链、α-支链和α-叔伯胺。本文研究的方法提供了一个简单和强大的方法，获得一系列药物化学和其他领域特别感兴趣的先进，高度功能化的伯胺。
Wei Shu, et al. Direct Access to Primary Amines from Alkenes via Selective Metal‐Free Hydroamination. Angewandte Chemie, 2021.DOI：10.1002/anie.202016679https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202016679
7. EES综述：一石二鸟：超越传统储能的多功能超级电容器
在过去的十年里，人们广泛采用清洁和可持续的能源，以满足日益剧增的能源需求，同时缓解温室气体排放和大气污染。在众多的能源技术中，电池、超级电容器等电化学储能装置在电动交通、便携式电子、生物医学等领域的应用引起了世界各国的广泛关注。近年来，新型多功能超级电容器将储能性能与承载等功能相结合，为下一代储能技术提供了超越传统储能技术的“一石二鸟”储能新策略。多功能超级电容器在缩小器件尺寸和体积、提高电荷存储容量、最大限度降低材料和制造成本的同时为系统带来额外功能的好处方面显示出巨大的潜力。有鉴于此，为了阐明这一概念框架并更好地指导这一领域的未来研究，澳大利亚新南威尔士大学Zhaojun Han，Chun H. Wang对多功能超级电容器的最新进展进行了全面的综述。1）作者全面综述了在材料设计、器件制造和系统优化方面的多功能超级电容器最新研究进展，以实现其在机械、表面/界面、热、电子、光探测和能量采集/转换功能方面的高性能。这些多功能器件在开发下一代自供电和节能系统方面发挥着越来越重要的作用，其独特的优势是将储能与其他功能结合在一个单一的集成器件中。值得注意的是，最近也有研究报道了具有磁性调谐和产氢等其他新功能的超级电容器，该领域的重要进展无疑将扩大超级电容器的应用。例如，磁控超级电容器的构建可以实现超级电容器的磁相变，这将在许多磁电系统（如多铁性、磁电异质结构和磁离子）中发挥作用。此外，多功能超级电容器的发展也鼓励研究人员研究新旧电极材料的充电机理及其优化的结构，以提高器件的性能。2）尽管多功能超级电容器的研究已经取得了一定进展，然而其存在的知识盲区和某些技术挑战仍有待解决，以便更好的实现多功能超级电容器的实用化。作者最后总结了面临的具体挑战和应对这些挑战的可能策略：i）器件完整性；ii）性能权衡；iii）对离子输运的认识；iv）能量密度；v）电极设计；vi）电解质结构；vii）储能转换效率；viii）性能评估标准以及安全性。
Y. Zhou, et al, Two-Birds-One-Stone: Multifunctional Supercapacitors Beyond Traditional Energy Storage, Energy Environ. Sci.,2021https://doi.org/10.1039/D0EE03167D
8. EES：质子在Pt-Ni纳米刺阵列电极上的选择性吸附助力优异的析氢活性
传统的酸性水电解大规模制氢往往需要使用贵金属催化剂作为阳极，以抵抗电化学氧化，尽管碱性电解可以提供更好的阳极保护，然而氢离子成为少数物种，进而导致缓慢的析氢反应（HER）动力学。近日，清华大学深圳国际研究生院杨诚副研究员，上海交通大学邬剑波特聘研究员报道了通过独特的自限磁场驱动生长技术，设计了一种由Pt纳米岛共形修饰的Ni纳米刺阵列（Ni NTAs）分级结构，将其作为优良的HER催化剂，在碱性电解槽中实现了阴极表面附近的局部“拟酸性”环境。1）优化后的催化剂在电流密度为200 mA cm−2时的过电位仅为71 mV，碱催化活性优于目前所报道的电流密度大于100 mA cm−2的其他Pt基催化剂。其突出的催化性能得益于催化剂独特的几何和电子结构，这有利于增强氢离子的吸附和从电极上快速释放气泡。2）理论研究结果表明，大面积NT结构可以增加针尖上的感应电场，从而增强针尖对氢离子的吸附（比光滑的NW表面高约8倍）。进一步优化这种NT结构的几何特性，并结合不同的元素，可以得到适用于各种应用的更先进的催化电极。
电催化学术QQ群：740997841
A. Nairan, C. Liang, S. W. Chiang, Y. Wu, P. Zou, U. Khan, W. Liu, F. Kang, S. Guo, J. Wu and C. Yang, Proton Selective Adsorption on Pt-Ni Nano-thorn Array Electrodes for Superior Hydrogen Evolution Activity, Energy Environ. Sci., 2021https://doi.org/10.1039/D1EE00106J
9. ACS Nano：具有增强的还原氧化石墨烯的高性能多功能碳-碳化硅复合材料
开发具有低密度、高耐热性和耐腐蚀性以及超高机械电磁干扰（EMI）屏蔽性能的材料对于航空航天和军事工业等领域来说至关重要。基于此，有效地设计材料的成分和微观结构具有重要意义，但要实现具有上述优点的材料仍然充满极大的挑战。近日，西北工业大学宋强，陕西科技大学冯雷副教授报道了通过在rGO泡沫中沉积一层碳强化层，然后通过前驱体浸渍热解（PIP）方法交替填充热解碳（PYC)和碳化硅(SiC)，成功制备了一种增强还原氧化石墨烯（SrGO）加强的多界面碳-碳化硅（C-SiC）n基复合材料（(SrGO/(C-SiC)n）。1）通过增加交替PIP序列（n=1、3和12）的数量，SrGO/(C-SiC)n复合材料的力学、电学和EMI屏蔽性能显著提高。2）优化后的复合材料具有8.52 S cm−1的优良导电性和70.2 dB的平均电磁干扰屏蔽效能（SE），覆盖了整个X、Ku、K和Ka波段。出色的EMI SE得益于高电导率SrGO骨架的大量导电损耗和丰富的异质PYC/SiC界面的极化弛豫。3）由于均匀分布的异质界面能够在加载时消耗很大的断裂能，该复合材料具有低至1.60 g cm-3的低密度，并显示出强压缩性能（强度高达163.8 MPa）。此外，其还具有超高的热结构稳定性（在Ar中高达2100 °C）和超强的耐腐蚀性（长期在酸和碱中浸泡后强度不会降低）。优异的综合性能以及低成本和可扩展的生产简便性，有望在不久的将来促进SrGO/(C-SiC)n复合材料的实际应用。
复合材料学术QQ群：519181225Xin He, et al, High-Performance Multifunctional Carbon−Silicon Carbide Composites with Strengthened Reduced Graphene Oxide, ACS Nano, 2021DOI：10.1021/acsnano.0c08924https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c08924
10. ACS Energy Lett.: 共轭花菁钝化层，降低钙钛矿型太阳能电池中的缺陷
为了进一步提高钙钛矿太阳能电池（PVSC）的性能，非常需要开发能够同时钝化钙钛矿的多个表面缺陷的电荷输送分子。华中科技大学Zhong’an Li和西南大学Linna Zhu等人报道了一种基于共轭花菁染料设计具有良好空穴迁移率的钝化分子的简单策略。
1） 该研究揭示了在基态具有两性离子共振结构特征的花菁可以有效地钝化铅/碘空位等深层缺陷，并消除中性碘缺陷的不利影响，从而有效降低电荷复合。2）花菁染料可以引起钙钛矿膜表面的能带弯曲，有利于提取空穴。对于用染料处理的常规n-i-p 型PVSC，功率转换效率（PCE）从19.78％提高到22.04％。该工作为用于设计钙钛矿的有效缺陷钝化分子提供了一个新的分子平台。
光电器件学术QQ群：474948391Yibin Li et al, Merocyanine with Hole-Transporting Ability and Efficient Defect Passivation Effect for Perovskite Solar Cells, ACS Energy Lett. 2021https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c00124https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsenergylett.1c00124
11. ACS Energy Lett.：用于锂-硫电池的双功能界面激活的Li10GeP2S12电解质
Li10GeP2S12（LGPS）具有较高的离子导电性和与硫正极的相容性。然而，LGPS对Li负极和Li枝晶生长的不稳定性仍有待解决。近日，马里兰大学帕克分校王春生教授，Xiayin Yao报道了通过在LGPS/Li界面上依次还原Mg(TFSI)2-LiTFSI-DME（TFSI =双(三氟甲磺酰基)酰亚胺；DME =二甲氧基乙烷）液体电解质中的盐和溶剂，以在Li和LGPS之间形成亲锂-疏锂梯度的界面层,成功解决了上述两个挑战。1）研究发现，Mg(TFSI)2-LiTFSI首先被还原，由于亲锂和疏锂的差异，在锂表面上形成了亲锂的富LixMg合金层，在LixMg顶部形成了疏锂的LiF富集层。之后还原的DME溶剂在富LiF层和LGPS之间形成柔性有机聚合物。2）实验结果显示，通过对LiTFSi-Mg(TFSi)2-DME液体电解质的改性，使其临界电流从裸露LGPS的0.6 mA cm−2（容量为0.6mAh cm−2）提高到1.3 mA cm−2（容量为1.3 mAh cm−2）。以Ni-Li2S-LiTiS2的质量计，在100 mA g−1（0.26 mA cm−2）下，Li/LGPS/Ni-Li2S-LiTiS2全固态电池的可逆容量达到了699.7 mAh g−1（1.07 mAh cm−2），循环寿命超过120。Li负极与LGPS电解质之间固体电解质界面的合理设计为开发高性能全固态锂电池提供了新的途径。
电池学术QQ群：924176072
Hongli Wan, et al, Bifunctional Interphase-Enabled Li10GeP2S12 Electrolytes for Lithium−Sulfur Battery, ACS Energy Lett. 2021DOI: 10.1021/acsenergylett.0c02617https://dx.doi.org/10.1021/acsenergylett.0c02617
12. Small：负载L-精氨酸的介孔二氧化钛多功能纳米疫苗用于超声触发的协同肿瘤治疗
为了获得更好的抗肿瘤治疗效果和抑制肿瘤转移，中科院长春应化所林君研究员和广州医科大学侯智尧教授制备了一种负载L-精氨酸(LA)的黑色介孔二氧化钛(BMT)多功能纳米疫苗。1）在该系统中，LA可作为NO来源以用于进行气体治疗，而BMT可作为声敏剂以进行声动力治疗。外源性的超声(US)刺激可以在肿瘤部位同时触发BMT和LA以分别产生单态氧(1O2)和NO气体，并且由US激发BMT所产生的1O2可以促进LA氧化进而产生更多的NO。研究表明，癌细胞中高浓度的1O2和NO可在细胞内引发强的氧化应激水平和DNA双链断裂，最终诱导癌细胞凋亡。2）并且，US触发的BMT@LA纳米疫苗可结合免疫检查点抑制剂PD-L1抗体(αPD-L1)以诱导产生强大的抗肿瘤免疫应答，从而有效杀死原发肿瘤并进一步抑制转移性肿瘤的发生。综上所述，基于BMT@LA的纳米疫苗可以结合αPD-L1检查点阻断治疗以实现声动力/气体/免疫协同治疗，有效增强抗肿瘤治疗效果。
生物医药学术QQ群：1033214008
Meifang Wang. et al. A Multifunctional Nanovaccine based on L-ArginineLoaded Black Mesoporous Titania: Ultrasound-Triggered Synergistic Cancer Sonodynamic Therapy/Gas Therapy/ Immunotherapy with Remarkably Enhanced Efficacy. Small. 2021DOI: 10.1002/smll.202005728https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202005728
