1. Nature Commun.：Cu/光催化优化Chan-Lam偶联反应
NH-砜亚胺的N-芳基化反应理论上是构建N-芳基砜亚胺的好方法，但是该过程并未用于NH-砜亚胺分子的转化反应。有鉴于此，南方科技大学贾铁争、宾夕法尼亚大学Marisa C. Kozlowski等报道了Cu催化光化学双芳基砜亚胺、芳基硼酸酯之间的脱氢Chan-Lam偶联反应方法学，该反应方法学通过温和条件光催化Cu催化单电子还原NH-砜亚胺分子出发，这种电子转移策略免于传统Chan-Lam偶联反应中所需牺牲性氧化剂，因此该催化反应展示了较好的环境友好性。1）通过反应机理研究，发现该反应中通过一种比较独特的自动催化反应过程，C-N偶联产物N-芳基化砜亚胺物种作为配体结合到Cu金属有机分子，从而形成Cu基光催化剂。2）DFT计算结果显示，NH-砜亚胺、N-芳基化产物都能够配位结合到Cu上进行催化反应。作者认为该反应可能通过能量上合理的两步反应过程进行，其中Cu分子促进NH-砜亚胺分子中的脱氢，乙醇分子用于生成氢气。3）本文方法展示了一种对经典Chan-Lam反应的优化，实现了更广的底物兼容，免于氧化剂和生成副产物。
光催化学术QQ群：927909706Wang, C., Zhang, H., Wells, L.A. et al. Autocatalytic photoredox Chan-Lam coupling of free diaryl sulfoximines with arylboronic acids. Nat Commun 12, 932 (2021).DOI: 10.1038/s41467-021-21156-whttps://www.nature.com/articles/s41467-021-21156-w
2. Nature Commun.：原位表征研究Pt/CeO2中的催化反应机理
担载于氧化物上的贵金属催化剂用于水热转换反应WGS（water gas shift）已经被广泛研究了数十年，但是该催化反应过程中仍含有许多不明晰之处，比如催化活性金属-氧化物底物之间的界面成键（可能在催化反应中的随时间变化过程中最重要）表征，这种界面结构是保证催化反应的选择性和活性的最关键因素。有鉴于此，石溪大学yuanyuan Li等报道了在从原子级别精度对Pt/CeO2催化剂体系中进行水热转换反应的动态表征和测试，结果显示其中界面上形成Pt0-O vacancy-Ce3+催化活性位点，在工作温度条件中发生转变，而且此物种能够影响吸附性能。作者认为这种位点动态变化过程的表征对理解WGS催化反应中的反应机理非常关键。1）作者通过DRIFT、AP-XPS、XAS、ETEM等原位表征技术研究了Pt-CeO2催化剂在WGS催化反应中的结构，从而从多个数据中理解了工作条件中催化剂的催化行为。2）Pt0-O vacancy-Ce3+位点上发生CO氧化、水分子还原、H复合多种过程，在形成这种Pt0-O vacancy-Ce3+位点上H原子保留、局部的/纳米微粒内发生显著的变形有效的促进了CO传输到Pt0位点。
纳米催化学术QQ群：256363607Li, Y., Kottwitz, M., Vincent, J.L. et al. Dynamic structure of active sites in ceria-supported Pt catalysts for the water gas shift reaction. Nat Commun 12, 914 (2021).DOI: 10.1038/s41467-021-21132-4https://www.nature.com/articles/s41467-021-21132-4
3. Nature Commun.：Rh催化/电催化协同催化不饱和酰胺、炔烃成环
α-吡啶酮/吡喃酮是天然产物分子、生物活性分子中重要的组成结构，有鉴于此，上海有机化学研究所梅天胜、浙江大学洪鑫等报道了通过Rh催化电化学方法对丙烯酰胺中的烯基C-H键和炔烃进行环化反应，从而以优异的催化反应活性合成了环状产物。此外，本合成方法在使用不对称炔烃作为反应物的过程中，能够实现非常好的选择性。该电催化反应过程环境友好，比传统的过渡金属催化C-H键成环反应更好，而且避免了使用化学计量比的金属氧化剂。1）作者通过DFT计算揭示了该反应中的机理、以及反应中的反应选择性产生原因。该反应中通过C-H键活化/Rh催化炔烃插入，从而生成7元环状烯基-Rh中间体物种。这种反应中间体分别通过静电中性协同还原消除生成α-吡啶酮，或者通过离子多步反应过程生成环状亚胺酸酯物种。
电催化学术QQ群：740997841Yi-Kang Xing, Xin-Ran Chen, Qi-Liang Yang, Shuo-Qing Zhang, Hai-Ming Guo, Xin Hong & Tian-Sheng Mei, Divergent rhodium-catalyzed electrochemical vinylic C–H annulation of acrylamides with alkynes. Nat Commun 12, 930 (2021).DOI: 10.1038/s41467-021-21190-8https://www.nature.com/articles/s41467-021-21190-8
4. Angew：膜锚定的AIE光敏剂可通过激活焦亡以用于癌细胞光动力治疗
细胞焦亡是一种溶解性和炎症性的细胞死亡模式，也是对抗癌症的有力工具之一。然而，由于细胞焦亡通常由化疗药物激活，因此会产生相关的耐药性和严重的副作用，进一步限制其抗肿瘤效果。新加坡国立大学刘斌教授证明了膜靶向型光敏剂可以诱导细胞焦亡以治疗癌细胞，并具有无侵袭性和低副作用等优点。1）实验通过将TBD与苯环与阳离子链结合，制备了一系列具有聚集诱导发光(AIE)特性的膜锚定光敏剂(TBD-R PSs)。在光照射下，光敏剂可以在原位产生细胞毒性的ROS，导致直接膜损伤和癌细胞死亡。2）详细机制研究发现，随着TBD-R PSs的膜锚定能力的提高，细胞焦亡逐渐成为主要的细胞死亡途径。因此这一研究也为实现基于光激活焦亡的癌细胞治疗提供了一种新的策略。
生物医药学术QQ群：1033214008Min Wu. et al. Activation of Pyroptosis by Membrane-Anchoring AIE Photosensitizer Design: New Prospect for Photodynamic Cancer Cell Ablation. Angewandte Chemie International Edition. 2021DOI: 10.1002/anie.202016399https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202016399
5. Nano Letters综述：用于电化学储能和转换的MOF衍生功能材料
金属有机骨架（MOFs）具有比表面积大、孔径和拓扑结构可调、周期性有机无机成分多样等优点，因而被认为是制备先进电极或高效电化学储能与转换（EESC）催化剂等功能材料的多功能前驱体或牺牲模板。近日，新加坡南洋理工大学楼雄文教授综述了MOFs衍生功能材料在EESC中的最新研究进展。1）作者首先从MOF衍生材料的组成、结构和性能改进等方面简要概述了MOF衍生材料的合成策略。2）作者接下来重点总结了MOF衍生功能材料作为EESC器件的先进电极或高效电催化剂方面的一些最新进展。主要分为以下几个内容：i）超级电容器（SCs）电极的合成策略；ii）中空过渡金属氧化物（TMOs）、硫属化合物（TMCs）和氢氧化物分别作为锂离子/钠离子/锂−硫电池（LIBs/SIBs/LSBs）的正极或负极；iii）用于金属-空气电池（MABs）和燃料电池阴极的原子位点电催化剂；iv）全pH范围内用于析氢/析氧反应（HER/OER）的多孔过渡金属化合物杂化材料；v）用于CO2RR和NRR的多孔碳基电催化剂。3）作者最后总结了目前面临的主要挑战及其未来解决方案，以开发用于各种EESC技术的MOF衍生功能材料。
多孔材料学术QQ群：813094255Xue Feng Lu, et al, Metal−Organic Frameworks Derived Functional Materials for Electrochemical Energy Storage and Conversion: A Mini Review, Nano Lett., 2021DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04898https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04898
6. AM：柔性锂合金负极
因其高比容量和低氧化还原电位，锂金属有望成为最终的负极选择。然而，将锂金属加工成具有高电化学性能和良好安全性的薄膜负极，以匹配商业正极仍然具有挑战性。在此，美国马里兰大学胡良兵教授报道了一种通过直接冲压熔融金属溶液在多个基底上，制备具有各种形状的超薄、柔性和高性能的锂锡合金负极新方法。1）印刷负极薄至15 μm，相当于约~3 mAh cm-2的面容量，与大多数商用正极材料相匹配；2）锡的加入为锂提供了成核中心，从而减轻了锂枝晶生长，并降低了锂剥离/电镀过程中的过电位；3）使用超薄锂锡合金负极和商用NMC正极组装的柔性锂离子电池，表现出良好的电化学性能和可靠的电池机械稳定性。总之，该方法可推广到其他金属/合金负极，如钠、钾和镁。这项研究为下一代电池用高性能超薄合金负极的未来发展打开了一扇新的大门。
电池学术QQ群：924176072Jinlong Gao, et al, Stamping Flexible Li Alloy Anodes, Adv. Mater. 2021, 2005305.DOI: 10.1002/adma.202005305https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202005305
7. AM：La0.67Sr0.33MnO3薄膜H2处理实现金属-绝缘态可逆转变
离子浓度的动态调节在构建多功能材料中受到了广泛关注，因为这种调控是通过传统控制方法中无法实现的。但是，虽然具有以上特点，一些问题在于：离子对能带结构的调控是如何进行的，离子是如何同时调控电子性质、磁性质的？有鉴于此，大邱庆北科学技术院Shinbuhm Lee等报道了通过在H2/Ar气氛中200 ℃较低温度中煅烧Pt掺杂La0.67Sr0.33MnO3薄膜（LSMO），在煅烧数分钟后，发现电阻能够实现可逆的3个数量级变化，同时实现铁磁性变化。这种变化通过H2的吸附、脱附，实现了可逆的金属-绝缘体变化，通过相关机理研究，作者发现该过程中通过氢离子掺入LSMO进行作用，而非通过氧驱动。1）这种变化过程是通过双交换相互作用的调控实现的，归因于电子掺杂导致的，或者随着煅烧过程中不同H2浓度导致的晶格扩张的调控作用。2）该系统能够在室温中构建铁电绝缘体，同时保持钙钛矿结构过渡状态。这种较高重复性、长期稳定的、多级线性变化性质有望用于离子-电子-磁性耦合相关应用。
膜材料学术QQ群：463211614Jaehyun Lee, et al, Hydrogen Control of Double Exchange Interaction in La0.67Sr0.33MnO3 for Ionic–Electric–Magnetic Coupled Applications, Adv. Mater. 2021, 2007606.DOI: 10.1002/adma.202007606https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202007606
8. Adv. Sci.: 高效稳定的硒化硒太阳能电池
尽管硒代碘化锑（SbSeI）具有合适的带隙以及令人感兴趣的理化性质，但尚未应用于太阳能电池。蔚山科学技术大学Sang Il Seok等人首次报道了在Sb2Se3薄层上使用SbI3溶液的多次旋涂循环制造SbSeI太阳能电池。
1）通过在沉积单源前驱体溶液后热分解形成的。该性能表现为14.8 mA cm-2的短路电流密度，473.0 mV的开路电压和58.7％的填充因子，在标准一个太阳光照射下，器件的功率转换效率（PCE）为4.1％）。即使在AM 1.5G（100 mW cm-2）下照2321分钟后，器件仍保留约90.0％的初始PCE。该研究提供了一种将硒化物和碘化物作为阴离子结合的新方法，以制造高效，高度稳定，绿色和低成本的太阳能电池。
光电器件学术QQ群：474948391Nie, R., Hu, M., Risqi, A. M., Li, Z., Seok, S. I., Efficient and Stable Antimony Selenoiodide Solar Cells. Adv. Sci. 2021, 2003172.https://doi.org/10.1002/advs.202003172https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202003172
9. Adv. Sci.: 柔性钙钛矿太阳能电池
最近，可折叠电子技术已经成为学术和工业研究的焦点。可折叠设备技术与柔性技术不同，因为可折叠设备必须承受严重的机械应力，例如由0.5 mm的极小弯曲半径所引起的应力。要实现可折叠设备，透明导体必须具有出色的机械弹性，为此必须为微米级，并且导电材料必须嵌入到基板中。釜山大学Il Jeon，东京大学Shigeo Maruyama和韩国科学技术学院Phillip Lee等人报道了合成了厚度为7 µm的单壁碳纳米管（CNTs）-聚酰亚胺（PI）复合膜，并用作钙钛矿太阳能电池（PSC）中的可折叠透明导电电极。
1） 在嵌入CNT的PI导体高温固化期间，使用MoOx稳定p掺杂CNT，从而提高了电导率和空穴传输能力。这种超薄可折叠透明导体的薄层电阻为82 Ωsq.-1，在700 nm处的透射率为80％。2）当制成可折叠太阳能电池时，其最大功率点跟踪输出为15.2％。可折叠太阳能电池可承受超过10,000次折叠循环，折叠半径为0.5 mm。这种具有机械弹性的PSC是前所未有的。此外，它们在基于碳纳米管透明电极的柔性太阳能电池中表现出最佳性能。
光电器件学术QQ群：474948391Jungjin Yoon et al, Foldable Perovskite Solar Cells Using Carbon Nanotube‐Embedded Ultrathin Polyimide Conductor，Adv. Sci. 2021,https://doi.org/10.1002/advs.202004092
10. AFM：用于高稳定性锂金属电池的亲锂和抗氧化铜集流体
设计铜集流体是稳定锂金属负极的一种简便方法。然而，铜集流体及其衍生的锂/铜负极仍然面临几个挑战，包括铜表面的厌锂性和易氧化、繁琐的负极制造工艺和低锂利用率。厦门大学的郑南峰教授、Xiaoliang Fang提出了一种用甲酸盐处理集流体，在铜(110)表面形成钝化层的策略。进一步，这种方法也可提高铜集流体的亲锂性和抗氧化能力。1）一种简易的甲酸盐处理方法被成功地发展成为重建铜集流体表面结构的通用策略。2）使用甲酸盐处理的铜纳米线网络作为负极集流体，由磷酸铁锂正极和具有低负/正容量比的锂/铜负极组成全电池，在1 C下1000次循环后实现了74.8%容量保持率的优异循环性能。3）引入了上集流体的概念，简化了锂/铜负极的制造过程。这项工作为高性能锂/铜负极的设计和制造提供了新的见解。
电池学术QQ群：924176072Ang Fu, et al, Lithiophilic and Antioxidative Copper Current Collectors for Highly Stable Lithium Metal Batteries. Adv. Funct. Mater. 2021, 2009805.DOI: 10.1002/adfm.202009805https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202009805
11. AFM：层-层沉积高性能全聚合物太阳能电池
武汉大学闵杰等报道了通过层-层沉积方法合成了全聚合物组成的基于PBDB-T/PYT结构电池，同时控制添加剂的比例，实现了15.17 %的电池效率，这个效率比块体异质结器件的性能（14.06 %）更高，同时是目前全-聚合物基太阳能电池中性能最高的。1）通过物理学光化学动力学、形貌表征，验证了层层沉积法制备的太阳能薄膜有效的改善了光、电性质，促进了激子分离、电荷产生和抽取，降低陷阱导致的载流子复合，促进空穴传输性能，从而实现了比块体结构对照电池更高的性能。2）而且在其他三种光伏器件系统中同样展示了这种层-层策略的有效性，特别需要指出的一点在于，在刮涂法制备的PBDB-T/PYT层-层制备全聚合物太阳能电池器件中实现了高于15 %的电池性能，展示了这种层层制备策略在有机光伏器件中的重要性。
光电器件学术QQ群：474948391Qiang Wu, et al, High‐Performance All‐Polymer Solar Cells with a Pseudo‐Bilayer Configuration Enabled by a Stepwise Optimization Strategy, Adv. Funct. Mater. 2021, 2010411.DOI: 10.1002/adfm.202010411https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202010411
12. AEM：具有梯度界面和快速电子/离子传输通道的柔性纳米线正极膜
因其安全性和能量密度不断提高，固态锂电池受到更多关注。尽管大量具有高离子电导率的固态电解质已被频繁报道，但是固态电解质中正极周围的不良固-固界面接触和界面化学反应，阻碍了它们的实际应用。在此，武汉理工大学麦立强教授、Lin Xu团队通过一个简单的溶剂蒸发过程，将梯度纳米线正极引入到固态电池先进的界面工程设计中。1）在梯度正极膜中，具有更多离子导电聚合物的一侧表面提供了与固态电解质的平滑接触，而具有更多电子导电性的纳米线/还原氧化石墨烯复合材料一侧，作为集流体实现快速电子传输。2）内部纳米线极材料被固体聚合物电解质均匀涂覆，并且这种结构将正极中的点到点接触改变为面接触，为快速电子/离子传输提供连续的通道，并实现机械强度的优化提升。3）有效的界面工程使固态锂金属电池具有增强的结构稳定性和优异的电化学性能，在室温下经过100次循环后，所获得的固态锂金属电池仍有200 mAh g-1的容量，而没有明显的结构损坏。这种新型的基于纳米线的梯度正极设计，为固态锂电池的固-固界面工程提供了一种有前途的策略。
Yu Cheng, et al, Flexible Nanowire Cathode Membrane with Gradient Interfaces and Rapid Electron/Ion Transport Channels for Solid-State Lithium Batteries, Adv. Energy Mater. 2021, 2100026.DOI: 10.1002/aenm.202100026https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202100026
