1. Nature Energy：液流电池的评估方法和性能指标
氧化还原液流电池是一种很有前途的大规模储能技术。液流电池化学、材料和设备方面的快速研究发展，为具有成本效益且稳定的液流电池系统实用化奠定了重要基础。然而，测试方法和评估标准缺乏一致性，使得比较已报告的氧化还原液流电池和评估其实际应用潜力具有挑战性。在此，香港中文大学卢怡君团队讨论氧化还原液流电池的评估方法和性能指标，并与其工作原理和失效机制直接关联。1）首先介绍基本的电池性质和性能指标，并描述测试和性能比较中的常见误解。2）讨论了氧化还原液流电池的主要失效机制，并强调了有机、无机和固体混合液流电池的瓶颈。3）在对称和非对称氧化还原液流电池的总体框架下，提出了测试草案、报告惯例和比较标准。这些建议可广泛应用于各种液流电池系统，以推动未来液流电池测试标准的发展。
电池学术QQ群：924176072Yao, Y., Lei, J., Shi, Y. et al. Assessment methods and performance metrics for redox flow batteries. Nat Energy (2021).DOI: 10.1038/ s41560-020-00772-8https://doi.org/10.1038/s41560-020-00772-8
2. Nature Energy：相变储能的倍率性能和Ragone图
相变材料可以通过时移或降低峰值热负荷来提高能源系统的效率。相变材料的价值取决于其能量和功率密度——总的可用存储容量和存取速度。这受材料属性的影响，但不能单独仅有材料属性来定义。在此，美国国家可再生能源实验室Jason Woods 团队通过热倍率能力和Ragone图，展示了能量和功率密度之间的密切联系，Ragone图是一个广泛用于描述电化学存储系统(即电池)中能量和功率之间权衡的手段。文章结果阐明了材料性质、几何形状和操作条件如何影响相变蓄热的性能。1）利用电池中的电传输和相变材料中的热传输之间的类比，使用热Ragone图清楚地描述能量和功率之间的权衡。2）展示了相变材料的性能，特别是导热率、熔化潜热、密度和材料厚度对蓄热率和Ragone曲线的影响。这项研究为比较储热材料和设备建立了一个清晰的框架，可供研究人员和设计人员使用，以增加储存的清洁能源使用。
Woods, J., Mahvi, A., Goyal, A. et al. Rate capability and Ragone plots for phase change thermal energy storage. Nat Energy (2021).DOI: 10.1038/ s41560-021-00778-whttps://doi.org/10.1038/s41560-021-00778-w
3. Nature Chemistry：苯酚在空气-水界面的光化学反应变得很快
在自然界和各种化学体系中，水与其它相的界面反应起着重要的作用。尽管一些实验和理论研究表明，水界面上的化学反应可能不同于散装水中的化学反应，例如，“水催化”和光激发后空气-水界面上光化学惰性脂肪酸的激活，直接研究这些差异并达到分子水平的理解被证明是困难的。有鉴于此，日本理化学研究所的Tahei Tahara等研究人员，发现苯酚在空气-水界面的光化学反应变得很快。1）研究人员报告了使用超快相敏界面选择非线性振动光谱直接探测光化学反应发生在空气-水界面。2）所获得的飞秒时间分辨数据清楚地表明，苯酚在水面上的光电离反应速度是在水中的104倍（在相同能量的光子照射下）。3）该发现表明，水界面上的光化学反应与本体水中的光化学反应有很大的不同，反映了界面上不同的反应环境。
Ryoji Kusaka, et al. The photochemical reaction of phenol becomes ultrafast at the air–water interface. Nature Chemistry, 2021.DOI：10.1038/s41557-020-00619-5https://www.nature.com/articles/s41557-020-00619-5
4. Sci. Adv.：单晶三元离子混合卤化物钙钛矿合成
三元离子混合卤化物钙钛矿(FAxMAyCs1-x-y)Pb(IzBr1-z)3 (FAMACs)是薄膜太阳能电池中最好的组成结构，但是目前合成此类组成的大体积单晶材料还没有合适的方法，有鉴于此，陕西师范大学刘生忠、美国西北大学Mercouri G. Kanatzidis等报道了一种添加剂策略实现了生长2 inch大小的高质量FAMACs钙钛矿单晶材料。1）合成过程中通过选择甲酸（FAH）作为还原剂，有效的降低了碘的氧化、抑制了导致晶相偏析的阳离子脱质子化过程，从而实现了FAMACs单晶中实现了载流子寿命提高5倍，同时提高了载流子移动、扩散距离、长期稳定性等参数。2）能够用于设计高性能自供电集成电路光电探测器。器件展示了较高的光响应、光导增强、非常好的探测能力、快速响应。以上各种检测数值达到目前平面单晶钙钛矿光电探测器中最好的结果。进一步的，作者组装了一个基于单晶钙钛矿的集成成像系统。
光电器件学术QQ群：474948391
Yucheng Liu et al. Inch-sized high-quality perovskite single crystals by suppressing phase segregation for light-powered integrated circuits, Science Advances 2021, 7 (7), eabc8844DOI: 10.1126/sciadv.abc8844https://advances.sciencemag.org/content/7/7/eabc8844
5. Chem. Soc. Rev.: 蜂窝层状氧化物:结构、储能、运输、拓扑结构及相关见解
纳米技术的出现推动了具有优异化学和物理功能的纳米结构材料的发现和开发，以解决能源、环境、电信和医疗保健方面的问题。在这一探索中，出现了一种由碱金属或造币金属原子夹在专门由过渡金属和硫属元素（或光生原）原子制成的蜂窝状平板之间的二维层状材料，这些材料表现出令人着迷的丰富晶体化学，高压电化学，快速阳离子扩散，此外还可以控制各种奇异的电磁和拓扑现象。目前，随着在高压电储能领域的应用，这类蜂窝层状氧化物引起了材料科学，固态化学，电化学和凝聚态物理等多个领域的广泛关注。有鉴于此，电气通信大学Godwill Mbiti Kanyolo和日本AIST-京都大学Titus Masese等人，概述了蜂窝层状氧化物的相关化学和物理性质，并讨论了其在可调谐电化学、超快离子传导、电磁和拓扑结构等方面的功能。1）阐明了尚未探索但前景广阔的晶体化学空间，同时概述了识别该组成空间区域的有效方法，特别是在上述碱金属和铸币金属蜂窝层状氧化物结构中可能潜藏着的有趣电磁和拓扑特性。最后，指出了未来可能的研究方向，尤其是在蜂窝状层状氧化物材料中，Kitaev–Heisenberg–Dzyaloshinskii–Moriya与单晶相互作用和Floquet理论的预期实现。2）在高压（应力）条件下对蜂窝层状氧化物进行处理时，发现了大量前所未有的现象。特别地，垂直于蜂窝板施加压力会使原本可以忽略的3D相互作用发挥作用。在实验上，Na2Cu2TeO6在高压下显示出新的键配位，从而导致了磁性上的变化，该变化在技术上称为磁相变。通常，在这些层状氧化物中施加的高压会引入缺陷或微观结构，从而可能显示出新颖的功能。3）对蜂窝层状氧化物材料的兴趣日益浓厚，有望带动新一代材料的设计，这些材料有望在能源，电子设备，催化领域做出杰出贡献。特别是对于包含具有大半径的碱金属离子（如钾）的蜂窝状层状氧化物，由于其对湿气（吸湿性）和空气敏感，因此处理时需要存在受控的气氛。未来的工作还应着重于改善相关蜂窝层状氧化物的稳定性，例如当暴露于空气中时；以便在环境条件下处理和批量生产这些材料。
Godwill Mbiti Kanyolo et al. Honeycomb layered oxides: structure, energy storage, transport, topology and relevant insights. Chem. Soc. Rev., 2021.https://doi.org/10.1039/D0CS00320D
6. Matter综述：Ti3C2Tz的XPS光谱批判性分析
自2011年发现以来，MXenes引起了全世界的兴趣。鉴于它们的2D结构、表面或终端基团，化学性质在大多数应用中起着至关重要的作用。X射线光电子能谱(XPS)是量化表面终端和体相化学最常用的表征工具之一。在此，美国德雷塞尔大学Michel W. Barsoum团队批判性性地回顾了文献中为Ti3C2Tz MXene提出的XPS拟合模型，并证明相关结果是不完整的，甚至是矛盾的。1）比较和对比了文献中用于拟合Ti3C2Tz的XPS光谱的四种方法。令人困惑的是，这些模型做出了完全不同的假设，每一个都得到不同的化学终端基团。根据作者的分析，现有的方法没有一个是完美的。2）作者提出了一种新的拟合算法，该算法基于从以前发表的研究中获得的所有数据，并提出了一种新的方法来量化Ti3C2Tz中的表面终端基团。3）在新的方法中，作者将455.1 eV伏的Ti2p峰归为C-Ti-OOO，将456.0、457.0、457.9和459.6 eV的峰分别归于C–Ti–OOF、C–Ti–OFF、C–Ti–FFF和TiO2-xF2x。前四个代表可能的钛原子终端，最后一种是氟氧化物。在282 eV的C1s峰，归因于被6个钛原子包围的碳原子，这个可以用作参照峰。
Varun Natu, et al, A critical analysis of the X-ray photoelectron spectra of Ti3C2Tz MXenes, Matter, 2021.DOI: 10.1016/j.matt.2021.01.015https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2590238521000151
7. Joule：LiCoO2正极中的氧-氧化还原反应
高脱锂LiCoO2中的氧活性，对于充分利用这种高振实密度正极的能量密度至关重要，但仍缺乏清晰的认识。在这项工作中，美国布鲁克海文国家实验室杨晓青、中科院物理所禹习谦和劳伦斯伯克利国家实验室Wanli Yang合作，结合了几种实验表征的结果，特别是共振非弹性X光散射(RIXS)和中子对分布函数(NPDF)分析，以及理论计算来研究这个问题。1）氧的氧化还原在晶格中发生，而不是像以前认为的那样形成局部二聚化。2）RIXS的结果直接揭示了氧的可逆氧化还原，而NPDF的结果表明O-O对距离在高度脱锂的LiCoO2中大大缩短。3）理论计算表明，在LiCoO2中没有形成O-O键，与富锂体系中，形成O-O键形成鲜明对比。这些结果为LiCoO2基电极实现可逆深度脱锂和高能量密度提供了理论基础。
电池学术QQ群：924176072Enyuan Hu, et al, Oxygen-redox reactions in LiCoO2 cathode without O–O bonding during charge-discharge. Joule 2021.DOI: 10.1016/j.joule.2021.01.006https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2542435121000374
8. Nano Letters：原位透射电子显微镜揭示高熵合金纳米粒子的高温还原动力学
揭示高熵合金（HEA）材料在氢（H2）环境下的特性对于其在结构材料、催化和能源等相关反应中的应用具有重要意义。近日，美国加州大学河滨分校Michael R. Zachariah，匹兹堡大学Wissam A. Saidi，阿贡国家实验室Yuzi Liu，伊利诺伊大学芝加哥分校Reza Shahbazian-Yassar报道了利用原位气室透射电子显微镜（TEM）研究了氧化态FeCoNiCuPt HEA纳米粒子（NPs）在常压H2环境中的还原特性。1）研究发现，当H2渗透到氧化层中时，氧化层开始膨胀并转变成多孔结构，但是前期反应主要停留在氧化物的外表面。氧化后的Cu可以完全还原并进一步分解成Cu NPs，而Fe、Co和Ni仍保持氧化相。在H2还原过程中，氧化物壳层进一步膨胀，同时HEA核的尺寸开始减小，从而导致HEA核和氧化物壳分离。2）原位化学分析表明，氧化层的膨胀是所有过渡金属(Fe、Co、Ni、Cu)向外扩散的结果。揭示HEA NPs的氢还原特性有助于开发更先进的HEA，用于氢气的制取和储存、催化加氢以及腐蚀去除等应用。
Boao Song, et al, Revealing High-Temperature Reduction Dynamics of High-Entropy Alloy Nanoparticles via In Situ Transmission Electron Microscopy, Nano Lett., 2021DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04572https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04572
9. ACS Nano：在Bi2WO6上构建表面等离激元共振以促进高选择性CO2还原制甲烷
贵金属纳米颗粒（NPs）的局部表面等离激元共振（LSPR）具有热载流子产生、热效应和强电场等特性，在表面增强拉曼散射（SERS）、光学检测、医学/生物传感器和化学反应等领域有着重要的应用。近日，暨南大学娄在祝教授报道了通过电子掺杂成功地构建了500−1400区附近具有较强LSPR的等离激元Bi2WO6。1）研究人员通过精确控制W−O−W（V1）和Bi−O−Bi（V2）位点上的氧空位，得到了具有LSPR的Bi2WO6-V1和具有缺陷吸收的Bi2WO6-V2。2）密度泛函理论（DFT）计算结果表明，V1诱导的能态有利于长寿命的光电子收集，从而导致具有LSPR的Bi2WO6。通过单粒子光致发光（PL）研究，研究人员证实了光电子在V1位点的俘获，并观察到93%的PL猝灭效率。3）凭借强LSPR，等离子激元Bi2WO6-V1在CO2还原反应（CO2-RR）过程中表现出高选择性的甲烷生成速率（9.95 μmol g−1 h−1），比BiWO3-V2在紫外−可见光照射下的0.37 μmol g−1 h−1高26倍。4）具有可调LSPR的等离激元Bi2WO6和不同的光激发下的光催化结果证实了甲烷的产生依赖于LSPR。此外，CO2-RR的DFT模拟和Bi2WO6表面的原位傅里叶变换红外光谱表明，V1位点促进了CH4的生成。研究工作提供了一种通过电子掺杂获得非金属等离激元材料的策略。
Changhai Lu, et al, Constructing Surface Plasmon Resonance on Bi2WO6 to Boost High-Selective CO2 Reduction for Methane, ACS Nano, 2021DOI: 10.1021/acsnano.1c00452https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.1c00452
10. ACS Nano：一种用于3D打印的锌离子混合型电容器的通用二价阳离子化无添加剂Ti3C2MXene油墨
尽管开发兼具高能量/功率密度的水系Zn离子混合电容器（ZICs）具有重要意义，但仍然充满巨大挑战。近日，苏州大学孙靖宇教授，邹贵付教授报道了通过3D打印Ti3C2 Mxene正极，以提供优化的载流子传输、快速的电解质渗透和足够的孔隙率，展示了一种高电容、长寿命的ZIC。1）研究人员通过使用微量二价阳离子的快速凝胶过程，获得了具有理想流变性能，可3D打印的无添加剂MXene油墨，克服了去除添加剂所需繁琐的后处理。2）所制备的3D打印（3DP）Mxene正极具有双离子存储机制，能够协同H+的赝电容性能和Zn2+的双电层电容性能，并通过一系列原位/非原位电化学分析进行了系统的研究。3）实验结果显示，3DP Mxene正极在电流密度为0.38 mA cm−2时具有1006.4 mF cm−2的良好面电容量，在10 A g−1时表现出优异的倍率性能（184.4 F g−1），优于目前最先进的ZICs。更令人印象深刻的是，由3DP Mxene正极和3DP Zn负极组成的ZIC全电池具有0.10mWh cm−2/5.9 mW cm−2的竞争性能量/功率密度，以及超长的使用寿命（10 mA cm−2下，超过6000次循环的容量保持率达到86.5%）。
Zhaodi Fan, et al, 3D-Printed Zn-Ion Hybrid Capacitor Enabled by Universal Divalent Cation-Gelated Additive-Free Ti3C2 MXene Ink, ACS Nano, 2021DOI: 10.1021/acsnano.0c09646https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c09646
11. ACS Nano综述：预锂化：促进下一代锂离子电池实用化的关键策略
随着市场对高能量密度电池的迫切需求，具有高比容量的合金型或转换型负极越来越受到人们的重视，以取代目前低比容量的石墨基负极。然而，与石墨基负极相比，合金型和转换型负极具有较大的初始不可逆容量，后者消耗了相应正极中的大部分Li+，严重降低了全电池的能量密度。因此，对于这些大容量负极的实际应用而言，迫切需要开发一种商业化的预锂化技术来补偿其较大的初始不可逆容量。目前，人们已经开发了多种预锂化方法，但由于各自的缺点，尚未实现大规模的商业化应用。有鉴于此，哈工大王殿龙教授，王博副教授系统地总结和分析了各种预锂化方法的优点和不足，为其的进一步商业化发展提供了指导，从而促进高比容量负极在下一代高能量密度锂离子电池中的实际应用。1）由于SEI膜的形成和不可逆的锂捕获，具有高比容量的合金型和转换型负极通常存在初始库仑效率低的问题。对于锂离子电池来说，电解质和负极之间的SEI对其稳定循环性能起着至关重要的作用。本质上，SEI是电绝缘的，但具有离子导电性，这避免了负极和电解质之间的直接接触，并防止了电解质的过度分解。然而，在负极表面形成SEI需要从正极消耗活性锂，导致首次循环时电池具有较高的不可逆容量。此外，由于锂化过程中体积变化较大，合金型和转换型负极表面的SEI膜不断膨胀和破裂，形成更为严重的SEI膜，因此其初始库仑效率一般低于石墨基阳极。2）添加额外的活性锂（称为预锂离子）是补偿负极初始不可逆容量的最有效策略。锂可以直接添加到负极，也可以从正极间接添加到负极，主要包括：i）负极的直接预锂化，即向负极添加预锂化试剂（稳定的锂金属粉末和锂合金化合物）；ii）正极的预锂化以间接向负极补充活性锂（向正极添加预锂化试剂和过锂正极材料）。3）作者总结了预锂化对循环性能的影响。一般来说，在大多数情况下，预锂化还可以提高锂离子电池的循环性能。一方面，预锂化可以增加锂离子电池在循环过程中的活性锂含量，从而获得更高的比容量。另一方面，一些预锂化策略（如电化学预锂化）有利于提前调节负极表面SEI膜的形成，这对最终获得锂离子电池的循环稳定性至关重要。
电池学术QQ群：924176072
Fei Wang, et al, Prelithiation: A Crucial Strategy for Boosting the Practical Application of Next-Generation Lithium Ion Battery, ACS Nano, 2021DOI: 10.1021/acsnano.0c10664https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c10664
12. ACS Nano：构建用于超快水−油分离的可扩展超疏水膜
超疏水膜是一种用于分离油包水乳状液、膜蒸馏和膜冷凝的理想膜。然而，目前缺乏规模化的超疏水膜制备方法，进而阻碍了超疏水膜的广泛应用。近日，哈尔滨工业大学邵路教授报道了一种简便的同轴静电纺丝方法来制造超疏水膜，用于油包水乳状液的超快分离。1）在高压电场作用下，聚二甲基硅氧烷（PDMS）包覆的聚偏氟乙烯（PVDF）纳米纤维与含有PVDF纳米球的PDMS微球在电纺丝过程中被整合在一起。此外，研究人员还设计了具有选择性层的非对称复合膜，以减小传质阻力。2）实验结果显示，所制备的非对称复合膜表现出超快的渗透率和约99.6%的分离效率，超过了以往报道的大多数最先进的膜。最重要的是，膜的大小可以达到770 cm2，可以连续生产，并通过裁剪辊感受器轻松地进一步扩大，从而在分离油包水乳状液方面显示出极大的应用前景。
膜材料学术QQ群：463211614Xi Quan Cheng, et al, Constructing Scalable Superhydrophobic Membranes for Ultrafast Water−Oil Separation, ACS Nano, 2021DOI: 10.1021/acsnano.1c00158https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.1c00158
