二极管Nature Photon、石墨烯Nature Nano. 丨顶刊日报20210217
1. Nature Photonics: 高效，长寿命的深蓝色有机发光二极管
在深蓝色有机发光二极管中同时实现高效率和长寿命是具有挑战性的。成均馆大学Jun Yeob Lee和三星电子Soon Ok Jeon，Hyeonho Choi等人报道了一种热激活延迟荧光（TADF）有机发光二极管，旨在通过将新的蓝色TADF材料设计与三重态激子循环协议相结合来实现这一目标。1） 将两种TADF材料（一种分布和一种发射）掺杂到主体中，以形成三重态激子分布的TADF器件。单重态激子通过级联能量转移通过分布的TADF材料从主体转移到发射体，而三重态激子通过低三重态能量主体和分子之间的三重态激子循环过程作为单重态激子转移到发射体和分散的TADF材料。2）由此产生的三重态激子分散的TADF器件实现了33.5±0.1%的高外量子效率，校正的色坐标电流效率为400 cd A-1，寿命超过 5,000小时和y色坐标低于0.10。
发光材料与器件学术QQ群：529627332
Jeon, S.O., Lee, K.H., Kim, J.S. et al. High-efficiency, long-lifetime deep-blue organic light-emitting diodes. Nat. Photonics (2021).https://doi.org/10.1038/s41566-021-00763-5
2. Nature Nanotechnol.：石墨烯介电超晶格实现一维化平带调控
具有空间周期势（spatially periodic potential）的图案化石墨烯具有可调控的电子性质。尤其在于扭角双层石墨烯中，形成moiré超晶格结构形成了一个多体作用主体相关的孤立平带。但是对称性和有效moiré势被晶体本征性质所决定，导致其调控能力有所局限。有鉴于此，哥伦比亚大学Cory R. Dean等报道了一种介电图案化技术，在石墨烯中形成一维静电超晶格SL（electrostatic superlattice），随后在其中观测多重狄拉克锥（multiple Dirac cone），发现提高静电超晶格势导致主狄拉克锥和卫星狄拉克锥发生沿着SL基矢的平行方向发生平带化。1）本文结果展示了在高迁移率二维材料中通过介电实现了可调控的各向异性，对新型电子学、光学应用的发展起到重要作用。此外，本文研究结果提供了一种新型平带调控方法，可能促进基于电子相互作用的新发展。
碳材料学术QQ群：485429596该工作2020年6月首先以预印版形式发表于arXiv上。arXiv:2006.08868https://arxiv.org/abs/2006.08868Li, Y., Dietrich, S., Forsythe, C. et al. Anisotropic band flattening in graphene with one-dimensional superlattices, Nat. Nanotechnol. (2021).DOI: 10.1038/s41565-021-00849-9https://www.nature.com/articles/s41565-021-00849-9
3. Acc. Chem. Res.: 钙钛矿纳米晶体中表面配体的影响：扩展和延伸
铅基卤化物钙钛矿（LHP）的化学和热降解问题阻止了作为光伏模块进入市场。LHP的软离子性质使这些材料易受化学环境中微妙的变化的影响。因此，控制它们的界面特性在保持其稳定性方面起着至关重要的作用。魏茨曼科技大学Miri Kazeshe和Dan Oron等人总结概述了LHP纳米晶，其中配体的表面封端作用不仅决定了材料的稳定性，而且还决定了其结晶相和晶体习性。
1）纳米晶界面的表面分析表明，布朗斯特酸碱平衡参与了配体部分的修饰。表面配体库的良好化学稳定性和电子表面钝化性能，从而使得CsPbBr3的荧光量子产率接近100%。然而，在基于纳米晶体的固体膜中配体的大的有机尾部阻碍电荷载流子的运输和提取。2）钙钛矿结构允许在表面A位点（阳离子）进行配体取代，并且具有柔软的离子性质，因此有望在钙钛矿晶体中容纳较大的偶极子。已证明这有助于电子跨分子连接的单颗粒结的转移，从而在结纳米域上形成一个较大的内建场。3）该策略对于基于p-n结LHP NC的器件以及对各种电子设备都可能有用。更好地了解LHP纳米晶的表面特性，也将能够更好地控制其在表面和有限体积内的生长，例如金属有机骨架，沸石或化学构图的表面（如阳极氧化铝）。
光电器件学术QQ群：474948391Miri Kazes, Effect of Surface Ligands in Perovskite Nanocrystals: Extending in and Reaching out, Acc. Chem. Res. 2021DOI：10.1021/acs.accounts.0c00712https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.accounts.0c00712
4. Acc. Chem. Res.: 烷基铵盐用于钙钛矿纳米晶的小面重构和形状调节
卤化钙钛矿纳米晶中的卤化物和铵离子的相互作用已得到广泛研究，这包括以改善其相稳定性，控制尺寸并提高其光致发光量子产率。但是，所有这些高亮度且颜色可调的纳米晶，大多保留了立方或片状形状。形状调整需要创建新的小平面，不是通过外来离子相互作用/取代产生的成分变化，而是需要使用合适的配体来稳定小平面。在大多数报道的卤化钙铅钛矿研究中，烷基铵离子用作封端剂，它们被取代在这些纳米晶体的表面Cs离子的位置。因此，需要新的表面配体，其具有不同于立方或片状的不同面的特异性结合能力，以使新面具有稳定性并调节其形状。印度科学普及协会Narayan Pradhan等人从钙钛矿纳米晶表面上烷基铵离子的相互作用及其对表面重建的影响进行了全面总结概述。
1）重点讨论研究最广泛的CsPbBr3纳米晶，首先讨论烷基铵离子对这些纳米晶体的相稳定性，高温退火，亮度提高和掺杂的有用性和影响。然后，阐述了在特定的烷基铵离子以及具有特定刻面的特定叔铵离子下形成的纳米晶体。2）此外，讨论了在不同条件下对这些新形成的多面多面体纳米晶体进行过量的烷基卤化铵处理，从而导致新型结构的形成。还介绍了在这些形状转换过程中光学特性的变化。3) 最后，讨论了由烷基铵卤化物引起的{200}和{112}面溶解以及{110}和{002}面形成的形变机理。最后提出了用于稳定钙钛矿纳米晶体的新面并获得新的形状和性能的新配体设计的未来前景。
光电器件学术QQ群：474948391
Narayan Pradhan，Alkylammonium Halides for Facet Reconstruction and Shape Modulation in Lead Halide Perovskite Nanocrystals，Acc. Chem. Res. 2021DOI：10.1021/acs.accounts.0c00708https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.accounts.0c00708
5. Joule：光学显微观测石墨电极上的Li沉积过程
改善安全性的同时提高充电倍率、提高寿命对于锂电池而言是其中关键性的挑战，解决此类关键性问题的关键之处在于控制Li的沉积过程，该过程通过在石墨阳极上进行，是Li插嵌反应的竞争性反应。有鉴于此，麻省理工学院Martin Z. Bazant等报道了在石墨颗粒上Li沉积的起始反应过程中的机理，通过原位光学显微镜、电化学测试方法结合，对单个石墨粒子上的空间分辨反应动力学过程中锂化、锂沉积过程进行研究。1）通过反应中的能量、动力学对Li插嵌、Li沉积的竞争性进行分析，给出了阳极锂反应相图模型，能够对Li沉积过程的开始过程进行理解。2）发现当沿着边缘面完全锂化，开始发生Li沉积过程，起始电压值比0 V vs Li/Li+更低。通过实验观测，发现固体扩散的限制是导致石墨颗粒表面饱和的原因，能够进一步的引起边缘面上发生Li的沉积。3）本文工作展示了通过精确的建模和预测Li的沉积，从而能够有助于从系统上进行设计和避免Li的沉积，同时本文工作为石墨电极的设计提供经验和指导，为实现超快速充电过程优化的同时保持安全性和寿命提供可能性。
Tao Gao et al. Interplay of Lithium Intercalation and Plating on a Single Graphite Particle, Joule 2021,DOI: 10.1016/j.joule.2020.12.020https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S254243512030619X
6. Joule：光伏发电-大规模电催化CO2还原制甲酸盐系统
通过光伏电池利用太阳能驱动电化学还原CO2制备燃料是一种具有广泛前景的CO2循环技术，但是电化学反应设备的大规模化导致太阳能-化学能转化效率降低，因为电极催化剂中较高的电阻、反应物的供给不足导致。有鉴于此，丰田中央研发实验室有限公司Naohiko Kato等报道了一种大体积电解池用于将CO2转化为甲酸盐。该电解池中含有5个堆叠的电极（电化学平衡连接）、6个串联而成的单晶Si光伏电池（~1000 cm2）。1）通过电阻较低的阳极上修饰IrOx、阴极上在碳支持基底上担载含Ru分子聚合物，在不在阴阳极之间加入膜的条件中实现了1.85 V操作电压。通过溶解CO2的电解质提供了足够的CO2，从而通过光伏部分和电催化电池之间能够很好的匹配，产生6.30 A的反应电流。整体的太阳光-甲酸盐转化效率达到7.2 %，甲酸盐生成速率达到93.5 mmol/h。
电催化学术QQ群：740997841Naohiko Kato et al., A large-sized cell for solar-driven CO2 conversion with a solar-to-formate conversion efficiency of 7.2%, Joule 2021,DOI: 10.1016/j.joule.2021.01.002https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435121000027
7. EES：将M-N/C单原子催化剂的CO2电还原电流密度提高到工业应用水平的胺化策略
虽然锚定在氮掺杂碳载体上的单原子催化剂（M-N/C）用于CO2电还原反应（CO2RR）的CO生产法拉第效率（FE）通常超过90％，但M-N/C催化剂显示出较差的反应电流密度，远低于目前的工业水平。有鉴于此，中科院青岛能源所刘立成研究员首次报道了一种通用的胺化策略，可以显著提高用于M-N/C催化剂（M = Ni，Fe，Zn）电催化CO2RR 制CO的电流密度。1）研究人员通过两步法制备出胺化的Ni单原子催化剂（Ni-N4/C-NH2）。首先通过高温热解Ni掺杂的ZIF-8前驱体得到Ni-N4/C，然后在NH3中用尿素退火，接着在氨水中浸渍和水热反应，最终合成Ni-N4/C-NH2。TEM图像显示，所制备的Ni-N4/C-NH2结构类似于菱形十二面体，尺寸约为250 nm。HAADF-STEM图像中孤立的亮点表明形成了原子分散的Ni单原子，ICP-OES分析显示的Ni单原子的实际负载量为5.32 wt%。此外，红外光谱和XPS证实了在氨水中通过浸渍和水热方法可以胺化Ni单原子催化剂。2）实验结果显示，胺化的Ni单原子催化剂（Ni-N4/C-NH2）可实现450 mA cm-2的优异CO分流密度（总电流密度超过500 mA cm-2），并且在过电位为0.89 V时具有近90％的CO FE，尤其是在-0.5 至-1.0 V的宽工作电压范围内保持CO FE超过85％。3）DFT计算和实验研究表明，胺化可以调节单原子催化剂的电子结构以提高CO2*和COOH*中间体吸附能，从而具有优异的CO2RR电催化活性。这项工作为将用于CO2RR单原子催化剂的电流密度显著提高到工业水平提供了一种巧妙的方法。
电催化学术QQ群：740997841
Zhipeng Chen, et al, Amination strategy to boost CO2 electroreduction current density of M-N/C single-atom catalysts to industrial application level, Energy Environ. Sci., 2021https://doi.org/10.1039/D0EE04052E
8. EES综述：利用原位X射线衍射/吸收光谱揭示电催化剂动态结构的的研究进展
高效的析氧反应(OER)和CO2还原(CO2RR)是人工光合作用面临的两大科学挑战。在电化学OER和CO2RR研究中，人们已经报道了大量高效且低成本的电催化剂，但在电驱动的氧化或还原过程中，人们普遍观察到一个事实，即大多数电催化剂都将经历结构重构或表面重排。得益于in situ/operando这一强大的表征技术，目前的研究趋势逐渐从优化催化剂材料转向阐明催化剂的真实活性位点以及揭示这些复杂反应背后的潜在机理。近日，台湾大学Hao Ming Chen，福州大学徐艺军教授总结了通过使用原位X射线弹性或非弹性散射光谱学以研究非均相催化剂的最新研究进展。1）作者在简要概述了X射线散射光谱的基本概念（包括X射线衍射(弹性散射)和X射线吸收(非弹性散射)）的基础上，对其在电催化OER和CO2RR中的应用进行了更深入的总结。所总结的电催化材料包括用于OER的金属氧化物催化剂和非氧化物催化剂，以及用于CO2RR的氧化物衍生铜催化剂、双金属催化剂和原子催化剂。2）作者最后简单指出了进一步揭示电化学反应机理和合理开发下一代电催化剂的未来研究方向。
电催化学术QQ群：740997841
Yanping Zhu, et al, Emerging Dynamic Structure of Electrocatalysts Unveiled by In Situ X-ray Diffraction/Absorption Spectroscopy, Energy Environ. Sci., 2021,https://doi.org/10.1039/D0EE03903A
9. Nano Letters：石墨烯层包裹等离激元Cu纳米颗粒的碳化丝瓜海绵设计用于高效太阳能制蒸气
太阳能制蒸气是缓解水资源短缺、利用饮用水生产淡水的一条极有前途的途径。尽管Cu基等离激元因其高效的光热转换引起了人们的极大兴趣，但由于存在低Cu抗氧化和低蒸发速率等缺点，其实际应用仍面临着巨大挑战。有鉴于此，天津大学刘乐全副教授报道了精心设计了一种高效的太阳能制蒸气装置，通过金属有机骨架（MOF）和天然丝瓜海绵（NLS）生物质的热解，在碳化丝瓜海绵（CLS）上原位生长了包裹在超薄石墨烯中的Cu纳米颗粒（NPs）（Cu@C/CLS）。1）Cu@C/CLS的TEM图像显示，平均直径为15 nm的Cu@C NPs以高密度均匀分布在CLS上。高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）图像显示，Cu NPs包裹在超薄的石墨烯层中，d间距为0.208 nm。2）实验结果显示，Cu@C/CLS器件的蒸气产生率为1.54 kg·m−2·h−1，太阳能热效率高达90.2%。3）稳定的Cu NPs有效地将LSPR吸收转化为局域加热，从而显著提高了Cu@C/CLS的表面温度。同时，具有定向微通道的3D自浮式CLS提供了一种具有宽吸收光谱和低导热系数的良好网格载体。研究工作为设计高效的非贵金属Cu基光热材料提供了新的启示。
Liteng Ren, et al, Designing Carbonized Loofah Sponge Architectures with Plasmonic Cu Nanoparticles Encapsulated in Graphitic Layers for Highly Efficient Solar Vapor Generation, Nano Lett., 2021DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04511https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04511
10. Nano Letters：利用上转化纳米颗粒定量监测线粒体的热动力学变化
温度的动态变化能够反映细胞和生物的生理状况。线粒体通过氧化呼吸底物和合成ATP来调节活细胞的温度动态，而热则作为活跃的新陈代谢的副产品被释放出来。悉尼科技大学Qian Peter Su和金大勇教授报道了一种基于上转换纳米颗粒的温度计，它可以对活细胞的线粒体进行原位热动力学监测。1）实验证明了该上转换纳米温度计可以有效地靶向线粒体，具有温度响应特性，并且不受探针浓度和介质条件的影响。在HeLa细胞中，该上转换纳米温度计具有3.2% K-1的相对感应灵敏度，因此其能够在高糖、脂质、Ca2+休克和氧化磷酸化抑制剂等不同刺激下对线粒体的温差变化进行测量。2）此外，研究也发现细胞在不同刺激下会表现出不同的反应时间和热力学特征，由此表明该温度计可用于在原位对与线粒体代谢途径和细胞器间相互作用相关的生命过程进行研究。
Xiangjun Di. et al. Quantitatively Monitoring In Situ Mitochondrial Thermal Dynamics by Upconversion Nanoparticles. Nano Letters. 2021DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04281https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c04281
11. Nano Letters：一种快速、稳健的光和溶液触发的金属卤化物钙钛矿表面有机钝化膜的原位制备及其稳定性和光催化性能的显著提高
尽管有机−无机钙钛矿材料在太阳能电池、发光二极管和光催化等方面具有耐人寻味的光电特性，但其不稳定性对其长期应用仍是一个巨大的挑战。近日，中山大学Mengye Wang报道了通过原位形成有机表面钝化层，开发了一种方便而稳健的策略以获得具有高稳定和高晶体质量的MAPbI3。1）将钙钛矿饱和的HI水溶液滴入原始钙钛矿颗粒中。然后将混合物研磨15秒，以确保溶液和钙钛矿均匀混合。之后，立即用Xe-光照射混合物，在此期间，可以看到MAPbI3颗粒通过晶界迁移发生了类似蠕变的再结晶。最后得到了马铃薯状钙钛矿颗粒，其周围包裹着一层连续的薄有机膜。2）1H MAS NMR和FTIR研究表明，经处理的MAPbI3表面的HIO3分子与相邻MAPbI3晶体上的另一个HIO3分子形成了氢键。重要的是，带负电荷的IO3−与MA+之间的静电相互作用导致了MA+在钙钛矿表面的滞留，而不是通常的解离。3）在HI水溶液对钙钛矿的光照射具有以下优点，首先，与原始MAPbI3相比，经光照和溶液处理后，表面紧密束缚了MA+阳离子的MAPbI3具有更大的晶粒、更少的暴露表面和晶体边缘，从而提高了其抗湿稳定性。第二，钝化层由MA+阳离子组成，表面露出疏水的−CH3基团，从而减缓了MAPbI3的降解。第三，钙钛矿的光催化效率由于稳定性和结晶度的显著提高而得到提高。4）从机理上讲，由于各种有机−无机钙钛矿都适用于这种简单可行的光和溶液处理技术，使得这种原位表面钝化可以为广泛的实际应用提供一个稳定的有机−无机钙钛矿粉末和薄膜平台。
光催化学术QQ群：927909706Fangyan Liu, et al, A Rapid and Robust Light-and-Solution-Triggered In Situ Crafting of Organic Passivating Membrane over Metal Halide Perovskites for Markedly Improved Stability and Photocatalysis, Nano Lett., 2021DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04299https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04299
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