1. Acc. Chem. Res.: 用于高效合成气转化为高选择性增值化学品的碳化钴纳米催化剂
合成气转化是有效利用各种含碳资源（包括煤炭，天然气，生物质，有机废物甚至CO2）的关键平台。合成气转化的最经典方法之一是费托合成（FTS），该方法已经可以商业应用。然而，将产品分布从石蜡调整为烯烃和高级醇等增值化学品仍然是一个巨大的挑战。突破Anderson-Schulz-Flory (ASF)分布的选择性限制一直是合成气化学研究的热点之一。有鉴于此，中国科学院上海高等研究院孙予罕研究员和钟良枢研究员等人，总结了用于费托合成烯烃(FTO)的Co2C纳米柱的开发进展，其效率和稳定性都很高。1）金属Co0是众所周知的助催化FTS的活性相，产物主要由链烷烃和少量化学物质（即烯烃或醇）组成。具体来说，碳化钴(Co2C)相通常被认为是一种不良化合物，它会导致低活性和高甲烷选择性的失活。尽管碳化铁(FexC)可以生产出选择性高达60%的烯烃，但甲烷含量仍然很高，而且所需的高反应温度(300-350°C)通常会导致积炭和快速失活。最近发现，具有优先暴露的（020）和（101）面的Co2C纳米柱能够在温和的反应条件下，以高选择性从合成气转化中有效生产烯烃。甲烷含量限制在5％之内，并且产品分布与ASF统计规律大相径庭。Co2C纳米柱的催化性能与报道的传统FT工艺完全不同，显示出了广阔的工业应用潜力。2）通过结合DFT计算，动力学测量以及各种光谱学和显微镜研究，广泛探索了观察到的独特催化行为的潜在机理。还强调以下问题：Co2C的粒径效应，碱和Mn促进剂的促进作用以及金属-载体相互作用（SMI）在制备负载型Co2C纳米柱中的作用。特别是，简要回顾了不同Co2C纳米结构的合成方法。此外，Co2C还可以用作通过合成气转化的高级醇合成（HAS）的非离解吸附中心。还讨论了用于HAS的Co0/Co2C界面催化剂的构建，并演示了如何调整反应网络并增强CO非离解吸附能力，以高效生产高级醇。总之，该工作所述的Co2C纳米催化剂的发展为通过FTS工艺生产化学品提供了指导。
纳米催化学术QQ群：256363607Tiejun Lin et al. Cobalt Carbide Nanocatalysts for Efficient Syngas Conversion to Value-Added Chemicals with High Selectivity. Acc. Chem. Res., 2021.DOI: 10.1021/acs.accounts.0c00883https://doi.org/10.1021/acs.accounts.0c00883
2. Nature Commun.: 一种研究CO2还原电催化剂组成效应的高通量光学方法
在电化学还原二氧化碳的问题中，发现地球上丰富的、高效的和选择性的催化剂对于实现碳中性能源循环的技术是至关重要的。有鉴于此，美国宾夕法尼亚州立大学Thomas E. Mallouk教授等人，采用光学高通量筛选方法来研究CO2电还原的多金属催化剂。1）采用了一种原本用于液相甲醇电催化的高通量光学筛选方法来研究CO2RR电催化。由于在气体电解槽中实现了CO2RR的高电流密度，将这种方法应用于通过气体扩散电极进行的CO2输送。合金催化剂阵列是通过自动液体处理器沉积金属盐水溶液，然后进行肼还原而制备的，并通过基于荧光的光学技术并行筛选。2）通过构建不同合金元素的催化活性图，并通过原子对分布函数(PDF)方法使用x射线散射分析来了解最活跃成分的结构，证明了该方法的实用性。在Au、Ag、Cu、Zn四种元素组合中，Au6Ag2Cu2和Au4Zn3Cu3被认为是它们各自三元系中活性最高的组成。3）这些三元电催化剂比任何二元组合都具有更高的活性。相对于通过相同方法制备的Au，最佳三元催化剂在-0.4至-0.8 V（vs RHE）的电位下，电流密度增加了5倍。CO2还原和析氢的电化学Tafel图表明，三元催化剂虽然比表面积大，但与纯金相比，在析氢反应中的催化性能较差。
电催化学术QQ群：740997841Jeremy L. Hitt, et al. A high throughput optical method for studying compositional effects in electrocatalysts for CO2 reduction. Nat Commun, 2021.DOI: 10.1038/s41467-021-21342-whttps://doi.org/10.1038/s41467-021-21342-w
3. Matter：植物蒸腾启发的纳/亚微米乳状液含油废水处理
含油废水已经对饮用水安全、生态环境和人体健康构成严重威胁，其有效处理引起了人们的广泛关注。尽管人们在开发超湿分离膜方面已经取得了重大进展，但仍然需要解决纳/亚微米乳状液含油废水、含油海水和酸碱腐蚀含油废水处理所带来的挑战。近日，受植物蒸腾的启发，北京航空航天大学衡利苹教授报道了利用太阳能驱动的木材-聚乙烯醇-碳管（wood-PVA-CNT）装置，成功地实现了对各种纳/亚微米级乳化含油废水的一步处理获得淡水。1）首先通过在真空辅助下将木块浸入PVA溶液中，使得PVA很容易的渗透到木材通道中。脱气并释放三遍后，将样品在液氮中冷冻。随后，将它们转移到冷冻干燥机中，并在真空下于低温下冷冻干燥。结果，木材中的通道被多孔的PVA完全填充。接下来，在wood -PVA的表面上涂覆一层CNT，以在干燥后产生wood-PVA-CNT。2）得益于超强的润湿性、多孔结构和优异的光热转化性能，wood-PVA-CNT装置对各种纳/亚微米级乳状液的净化效率高达99.7%以上。此外，由于出色的海水淡化性能和强大的耐酸碱性，wood-PVA-CNT装置对酸、碱和盐离子表现出极高的净化效率，从而实现了从含油海水和酸碱腐蚀油水中一步生产淡水。同时，该装置还表现出优异的长期稳定性和出色的可回收性。这种太阳能驱动的水处理装置为处理含油纳/亚微米乳状液废水、含油海水和酸碱腐蚀含油废水提供了一种有效途径，并为从各种含油废水中一步生产淡水提供了可行性。
Wang et al., Nano/submicrometer-emulsion oily wastewater treatment inspired by plant transpiration, Matter(2021)DOI：10.1016/j.matt.2021.01.017https://doi.org/10.1016/j.matt.2021.01.017
4. Joule：CO2电还原级联系统用于乙烯的高效无碳酸盐合成
CO2电还原（CO2RR）提供了一条将废物排放转化为乙烯（C2H4）等增值化学品的有效途径。然而，CO2直接转化为C2H4会从损失CO2转化为碳酸盐，消耗高达72％的能量。近日，加拿大多伦多大学David Sinton，Edward H. Sargent报道了将固体氧化物CO2-to-CO电化学电池（SOEC）与所设计的高性能CO-t o-C2H4膜电极组件（CORR MEA）系统相结合，开发了一种将CO2转化为C2H4的级联方法，避免了碳酸盐的形成和相关的能量损失。1）研究人员设计了一种由金属Cu，N-甲苯基-四氢联吡啶和SSC离聚体组成的层状催化剂结构，在MEA电解槽中实现了CO快速高效转化为C2H4。每层的多功能性将器件C2H4 FE提高到65%，在宽电流密度范围内全电池C2H4 EE为28%，而裸露和单层催化剂结构的FEs不足50%。2）为了促进端到端的CO2转化过程而不损失CO2为碳酸盐，研究人员在MEA电解槽配对了用于CO2到CO转化的SOEC。利用SOEC产生的CO流，MEA系统可以1.3 mmol h-1的峰值速率生成C2H4，并保持40 h的连续运行。整个级联系统需要约138 GJ（ton C2H4）-1，相比于CO2到C2H4直接一步转化路线（约267GJ（吨C2H4）-1），节省了大量资金。3）研究人员开发了一种进一步降低MEA能耗的方法，将OER阳极转换为GOR。因此，级联SOEC-MEA系统进一步只需要约89 GJ（ton C2H4）-1的总能量需求。
电催化学术QQ群：740997841Ozden et al., Cascade CO2 electroreduction enables efficient carbonate-free production of ethylene, Joule (2021)DOI：10.1016/j.joule.2021.01.007https://doi.org/10.1016/j.joule.2021.01.007
5. Nano Letters：不溶于电解质的双阻燃材料用于协同提高锂离子电池的安全性
安全问题成为目前锂离子电池主要关注问题，尤其是在日益增长的高能量密度储能器件的需求的情况下。尽管在电解质中添加阻燃剂（FRs）可以减少火灾危险，但这需要大量的阻燃剂，因而会严重降低电池的性能。有鉴于此，斯坦福大学崔屹教授报道了通过在商用电池隔膜上涂覆一种不溶于电解质的FR来平衡阻燃和电化学性能，开发出一种具有相当高的FR，电化学稳定性的新型复合隔膜。1）研究人员选择了两种材料进行双管齐下，通过卤素自由基清除机制来阻止电池着火，并与浓SbBr3烟气结合以通过排除氧气来熄灭火焰。所需的阻燃剂量可以限制在对电化学性能影响很小的超薄涂层（4 μm）内。2）在软包电池测试中，所开发的复合隔膜具有比传统聚烯烃隔膜高四倍的阻燃性。此外，这种复合隔膜可以容易地大规模制造以用于工业应用。3）研究人员组装了高能量密度电池（2Ah），以演示复合隔膜的结垢情况，并通过钉穿试验确认了其优异的安全性能。
电池学术QQ群：924176072
Lien-Yang Chou, et al, Electrolyte-Resistant Dual Materials for the Synergistic Safety Enhancement of Lithium-Ion Batteries, Nano Lett., 2021DOI：10.1021/acs.nanolett.0c04568https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.0c04568
6. Nano Letters：Pd二十面体纳米晶体上Pt的双向沉积用于改善ORR催化活性和耐久性
具有多孪晶结构和5 nm以下均一尺寸的Pt纳米晶体是一种优良的催化材料，，然而由于Pt的高双晶界能（166 MJ/m2），因此很难合成出这样的纳米颗粒。近日，美国佐治亚理工学院夏幼南教授报道了一种通过从Pd二十面体种子的顶点选择性生长来合成这种Pt纳米晶体的简单策略。1）研究人员将平均直径为9.5 nm的Pd二十面体纳米晶体引入晶种中，以指导Pt在有限表面扩散下的成核和生长。通过添加Br-离子将PtCl42-转变为PtBr42-，以相对缓慢的速度还原Pt(II)。此外，通过在低至30 °C的温度下进行合成，以限制Pt吸附原子从顶点到边缘或侧面的表面扩散。2）源于PtBr42-还原的Pt原子主要沉积并限制在每个Pd二十面体种子的顶点上，以生成多重孪晶的Pt位点。通过优化Pt(II)前驱体的还原速率以避免对称性破坏，Pd二十面体种子的所有12个顶点都能够接收Pt原子，从而形成了一个大的二十面体。3）由于Pt位点的小尺寸和多重孪晶结构，所获得的Pd-Pt纳米晶体显示出优异的ORR催化活性和耐久性，质量活性为1.23 A mg-1Pt，比活性为0.99 mA cm-2Pt，分别是市售Pt/C的8.2和4.5倍。在10000次ADT循环之后，由于保留了孪晶界和Pt点的良好分离，相比于原始Pt/C，Pd-Pt二十面体的质量活性仍提高了7.3倍。该制备策略有望可扩展到其他金属组合，以开发具有多重孪晶结构和改善的催化性能的双金属纳米晶体。
纳米催化学术QQ群：256363607Mingkai Liu, et al, Twin-Directed Deposition of Pt on Pd Icosahedral Nanocrystals for Catalysts with Enhanced Activity and Durability toward Oxygen Reduction, Nano Lett., 2021DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c00007https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c00007
7. Nano Letters：金属辅助化学蚀刻中用氧化物代替金属用于通过溶液处理直接制造硅纳米线
金属辅助化学蚀刻（MACE）已经成为制造具有高纵横比纳米结构的有效方法。该方法通常需要由金属组成的催化掩模。近日，法国索邦大学Marco Faustini报道了引入了氧化物辅助化学蚀刻（OACE），其中金属掩模被氧化物替代。1）研究人员利用“溶胶-凝胶法（Sol−Gel Process）”直接从溶液中沉积得到了RuO2和IrO2纳米薄膜。采用原位椭偏仪、扫描电子显微镜、原子力显微镜和X射线光电子能谱（XPS）表征了氧化层的形貌和成分演变。2）研究人员通过将电催化中使用的材料转移到纳米制造中，使用RuO2和IrO2等金属氧化物进行蚀刻。这些氧化物通过溶液处理表现出类金属MACE功能。3）研究人员通过直接纳米压印光刻或嵌段共聚物光刻从化学溶液大规模地获得纳米图案化的氧化物。然后通过具有成本效益的溶液处理工艺，以低于20 nm的尺寸获得了高纵横比的硅纳米结构。与MACE相比，制造步骤减少了一半。总体而言，OACE有望激发其他材料辅助的化学蚀刻的基础研究，为器件制造提供新的可能性。
Maxime Gayrard, et al, Replacing Metals with Oxides in Metal-Assisted Chemical Etching Enables Direct Fabrication of Silicon Nanowires by Solution Processing, Nano Lett., 2021DOI：10.1021/acs.nanolett.1c00178https://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c00178
8. EES: 揭示有缺陷的纳米结构表面及其对钙钛矿固有稳定性的影响
金属卤化物钙钛矿（MHP）的不稳定性仍然是钙钛矿太阳能电池商业化的主要障碍之一。美国北卡教堂山大学黄劲松等人观察到，通过溶液沉积方法沉积的多晶膜中的表观单晶表面上的纳米晶体和一些非晶相，这加速了MHP的降解。1）通过机械抛光除去有缺陷的表面层，钙钛矿薄膜的稳定性得到显著提高。经过抛光的MHP封装的太阳能电池在1个太阳强度和65°C的紫外线辐射下连续照明2180小时后，仍保持93％的初始效率。2）去除有缺陷的表面层可以使机械硬度恢复到与单晶相当的水平，从而可以抑制离子迁移和有害物质渗透到钙钛矿颗粒中。这项研究缩小了MHP多晶膜和单晶钙钛矿之间的稳定性差距。
光电器件学术QQ群：474948391
Yuze Lin et al. Revealing defective nanostructured surfaces and their impact on the intrinsic stability of hybrid perovskites，Energy & Environmental Science，2021.https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/ee/d1ee00116g#!divAbstract
9. AM综述：高能量密度柔性锂电池的研究进展
柔性锂电池（FLBs）可以集成到柔性和可穿戴电子产品用于供电。其不仅通过充分利用可用空间来提高能量容量，而且还革命性地改变了未来器件设计的外形因素。迄今为止，如何同时获得高能量密度和良好的机械柔性是FLBs发展面临的主要挑战。有鉴于此，香港理工大学郑子剑教授对面向高能量密度和优异机械柔韧性的FLBs的研究进行了批判性总结。1）作者首先总结了用以满足柔性和可穿戴电子产品工业应用基本要求的FLBs标准。2）在此基础上，作者总结了实现FLBs柔性的策略，并重点总结了一些典型研究报道。并提出一个灵活的电池图来评估FLBs的性能以及实验室规模的电池对工业应用的适用性。3）作者总结了材料和电池设计原理，以同时实现FLBs的高柔性和高能量密度。4）作者最后总结了FLBs的其他重要问题，包括循环稳定性和安全性。
电池学术QQ群：924176072
Jian Chang, et al, Pathways of Developing High-Energy-Density Flexible Lithium Batteries, Adv. Mater. 2021DOI: 10.1002/adma.202004419https://doi.org/10.1002/adma.202004419
10. AM: 氮掺杂纳米多孔碳的有序大孔超结构负载超细Ru纳米团簇，可实现高效析氢反应
电化学析氢反应（HER）是一种极具吸引力的大规模制氢技术。钌基材料是一种很有前途的电催化剂，因为它与Pt相比与氢具有相似的结合强度，但成本比铂催化剂低得多。有鉴于此，中国科学院福建物质结构研究所朱起龙研究员和日本产业技术综合研究所徐强教授等人，精心设计和制造了一种高效的电催化微/纳米反应器，其超细Ru NCs固定在N掺杂纳米多孔碳的有序大孔超结构上（Ru / OMSNNC），可在整个pH范围内实现高效HER。1）通过双溶剂诱导的异质成核方法开发了具有分散的Ru（III）离子的ZIF-8的有序大孔单晶，称为Ru（III）/MSC-ZIF-8，作为MOF前体。热稳定性可避免MOF骨架在高温碳化过程中崩溃，从而改善了N掺杂有序大孔超结构的获取途径。Ru（III）/MSC-ZIF-8热裂解后，Ru/OMSNNC微米/纳米反应器显示出N掺杂纳米多孔碳壁的高度有序的大孔超结构，其中亚2 nm的Ru NCs均匀分布在墙壁。2）鉴于先进的结构特征，包括有效的质量传输和位点可及性，超细Ru NC的均匀分散和高网络电导率，Ru/OMSNNC微型/纳米反应器在各种pH介质中实现了空前的HER性能，与商业化的Pt/C相比具有更高的质量活性，性能超过41倍。3）值得注意的是，在碱性溶液中，HER的过电位仅为13 mV@10 mA cm−2,Tafel斜率低至40.41 mV dec−1,25 mV时的周转频率为1.6 H2 s−1，大大优于Pt/C。此外，在实际的整体碱性水分解过程中，制氢速率几乎是Pt/C的两倍。太阳能制氢系统也被证明可以进一步推广应用。总之，该工作为开发形貌可控、性能优良的先进电催化微/纳米反应器提供了新的途径。
电催化学术QQ群：740997841
Yu‐Lin Wu et al. Ordered Macroporous Superstructure of Nitrogen‐Doped Nanoporous Carbon Implanted with Ultrafine Ru Nanoclusters for Efficient pH‐Universal Hydrogen Evolution Reaction. Advanced Materials, 2021.DOI: 10.1002/adma.202006965https://doi.org/10.1002/adma.202006965
11. AM: 通过调节电化学系统中的水合熵，实现有效地低品位热量收集
收集低品位热量（<100°c）是有希望的，但是由于缺乏高效，低成本的系统而使其应用受到阻碍。热再生电化学循环（trec）是一种具有高能量转换效率的潜在替代系统。有鉴于此，< span="">南洋理工大学Seok Woo Lee等人，通过调节电化学反应的水合熵来研究作为TREC中关键因素的温度系数（α）。1）研究和探索了TREC中α的决定因素之一，即水合熵。ΔSit取决于反应过程中离子转移的过程，可以通过改变给定PBA材料的水合熵来调节。阳离子的初始水合状态程度与其阳离子大小，电荷和浓度密切相关。2）观察到六氰合铁酸铜（CuHCFe）中的α随不同一价阳离子（Na+，K+，Rb+和Cs+）的掺入而变化，并且在Rb+体系中发现了较大的α值为-1.004 mV K-1。3）考虑到实际应用，构造了一个用于低级别热量收集的全电池。当TREC在10~50°C之间运行时，所得ηe为4.34％，如果考虑50％的换热，则进一步达到6.21％。这种效率相当于卡诺效率的50%，这被认为是低级别集热系统中最高的ηe。总之，该工作提供了对TREC机制的基本理解，并且证明了高效的系统为低品位热量收集铺平了道路。
Caitian Gao et al. Efficient Low‐Grade Heat Harvesting Enabled by Tuning the Hydration Entropy in an Electrochemical System. Advanced Materials, 2021.DOI: 10.1002/adma.202004717https://doi.org/10.1002/adma.202004717
12. AFM: 设计用于电化学水分解的高价金属位点
电化学水分解是生产清洁，可持续的氢气的关键能量转化过程。该方法依赖于低成本，高活性和持久的析氧反应/析氢反应电催化剂。金属阳离子（包括过渡金属和贵金属阳离子），特别是具有高催化活性并可作为电化学过程中主要活性位点的高价金属阳离子，因此在开发电催化剂方面受到了特别的关注。有鉴于此，南京工业大学邵宗平教授和周嵬教授等人，介绍了基于高价金属位点的非均相电催化剂设计策略，并总结了用于水分解的相关材料。1）重点讨论了高价金属位点，相/电子/缺陷结构的调制以及性能改进策略。特别是，强调了在电化学过程中使用先进的原位技术跟踪真正的高价金属基活性位点的重要性。还提出了研究中存在的问题和未来的研究方向。2）高效的OER/HER电催化剂在水分解技术（作为氢能源生产的一种手段）中得到广泛应用。高价过渡金属基体系作为提高过渡金属基和贵金属基电催化剂对OER和/或HER的催化效率的有效策略，已引起了人们的极大兴趣。综述了贵金属、钴金属、镍金属、铁金属、早期过渡金属和非3d过渡金属基电催化剂在水分解中的最新研究成果和认识。此外，还强调了含有高价金属位点的表面活性组分在电化学过程中由结构的自重构产生的影响。尽管高价金属位电催化剂的研究取得了广泛的进展，但这些催化剂的效率仍有很大的提高空间。3）非3d过渡金属还是能量转换和存储系统中涉及的其他关键反应（例如N2RR）的活性位点。各种固氮酶中的过渡金属中心（主要是Fe和Mo）是自然环境中固定N2的活性中心。受此启发，Mo基纳米材料作为N2RR的电催化剂受到了广泛关注。W基纳米材料的结构类似于Mo，并且已经成为HER的优良电催化剂。因此，高价的W衍生材料有望对N2RR表现出优异的催化活性。总之，该工作对含高价金属位点的电催化剂进行了全面的探讨，希望对进一步探索用于水分解和其他与能源相关的反应的高级电催化剂具有指导意义。
电催化学术QQ群：740997841
Hainan Sun et al. Designing High‐Valence Metal Sites for Electrochemical Water Splitting. Advanced Functional Materials, 2021.DOI: 10.1002/adfm.202009779https://doi.org/10.1002/adfm.202009779
