1. Science：手性纳米材料研究新进展

手性结构及其调控与生命现象密切相关，是当今化学、物理、材料、生物等众多学科中重要的研究方向。目前缺少获得精准手性结构高效和普适的方法及预测手性结构与各向异性因子（g-factor）之间构效关系的理论，这严重制约了超分子手性材料的发展和应用。

有鉴于此，吉林大学刘堃研究团队与美国密歇根大学Nicholas A. Kotov研究团队、巴西圣卡洛斯联邦大学André de Moura研究团队的联合研究中，利用超分子相互作用，实现了金纳米棒与人胰岛淀粉样多肽的精准共组装，构建了具有类似于手性液晶的长程有序的纳米螺旋纤维结构，其g-factor可高达0.12；同时提出了更加普适性的预测和解释手性纳米结构与g-factor之间构效关系的新理论；液晶般的颜色变化和纳米棒加速的纤化过程使其可在复杂的生物介质中进行药物筛选。

Jun Lu et al. Enhanced optical asymmetry in supramolecular chiroplasmonicassemblies with long-range order. Science 2021

DOI: 10.1126/science.abd8576

https://science.sciencemag.org/content/early/2021/02/24/science.abd8576

来源吉林大学官网

2. Nature：稳态微聚束原理的实验演示

清华大学工程物理系教授唐传祥研究组与来自亥姆霍兹柏林材料与能源研究中心（HZB）以及德国联邦物理技术研究院（PTB）的合作团队报告了一种新型粒子加速器光源“稳态微聚束”（Steady-state microbunching，SSMB）的首个原理验证实验。实验中，研究团队利用波长1064纳米的激光操控位于柏林的储存环MLS内的电子束，使电子束绕环一整圈（周长48米）后形成精细的微结构，也即微聚束。微聚束会在激光波长及其高次谐波上辐射出高强度的窄带宽相干光，实验通过探测该辐射验证微聚束的形成。微聚束的形成，证明了电子的光学相位能以短于激光波长的精度逐圈关联起来，使得电子可被稳态地束缚在激光形成的光学势井中，验证了SSMB的工作机理。

《自然》评阅人对该研究高度评价，认为“展示了一种新的方法论”，“必将引起粒子加速器和同步辐射领域的兴趣”。《自然》相关评论文章写道：“该实验展示了如何结合现有两类主要加速器光源——同步辐射光源及自由电子激光——的特性。SSMB光源未来有望应用于EUV光刻和角分辨光电子能谱学等领域。”

Deng, X., Chao, A., Feikes, J. et al. Experimental demonstration of the mechanism of steady-state microbunching. Nature 590, 576–579 (2021).

DOI：10.1038/s41586-021-03203-0

https://doi.org/10.1038/s41586-021-03203-0

来源清华大学官网

3. Science：化学反应中自旋轨道分波的量子干涉现象

中国科学技术大学王兴安教授课题组与中国科学院大连化学物理研究所孙志刚研究员和杨学明院士课题组合作，发现了基元化学反应中自旋轨道分波的量子干涉现象，揭示了电子自旋-轨道相互作用对化学反应动力学过程的影响。

长期以来，电子自旋轨道耦合是否能够以及如何影响化学反应的动力学过程是一个未知并极具挑战的问题。为了解决这一问题，研究人员以实验和理论相结合对电子自旋和轨道角动量在氟原子与氢分子的反应F+HD->HF+D中的影响进行了研究。实验方面，通过将交叉分子束方法、时间切片离子速度成像技术与近阈值电离技术相结合，应用高分辨的实验测量获得了产物转动量子态分辨的微分散射截面，并在微分散射截面前向散射方向观测到了一个独特的马蹄铁形结构。理论方面，发展了考虑电子角动量效应的量子动力学理论模拟方法，对这个独特的马蹄铁形动力学结构进行了解释。理论表明这个动力学结构是由具有正负宇称的自旋轨道分裂的共振分波的量子干涉导致的。这一研究结果表明自旋-轨道相互作用能够有效地影响化学反应动力学过程。

Wentao Chen, et al. Quantum interference between spin-orbit split partial waves in the F + HD → HF + D reaction, Science, 2021.

DOI：10.1126/science.abf4205

https://science.sciencemag.org/content/371/6532/936

来源中国科学技术大学官网

4. Chem. Rev.: 二维金属有机骨架材料：合成，结构，性质和应用

在金属有机骨架（MOF）的最新发展中，多孔层状配位聚合物（CP）由于其模块化的性质和可调节的结构而备受关注。这些因素使许多特性和应用成为可能，包括气体和客体的吸附，气体和小分子的存储和分离，催化，发光，传感，磁性以及能量存储和转换。在MOFs中，二维(2D)化合物也称为2D CPs或2D MOFs。自2004年发现石墨烯以来，二维材料也得到了广泛的研究。一些2D MOFs适合于剥离，作为类似于石墨烯和其他2D材料的超薄纳米片，使这些分层结构在各种技术应用中有用和独特。

有鉴于此，新加坡国立大学Jagadese J. Vittal等人，综述了2D MOF分层体系结构的不同方面，例如拓扑结构，互穿结构，结构转换，属性和应用。

本文要点：

1）具有特定拓扑结构的二维MOFs的设计策略是将所需的孔隙率、光学、手性、催化性、电性和磁性结合在一起。这也取决于金属配体的比例、金属离子或金属团簇的性质、配位数、配位几何形状和配位环境、氧化态、电子性质以及有机间隔配体的性质，如刚性/柔韧性、长度、形状、几何形状和附着于它们的官能团。

2）最初，二维MOFs的研究大多是探索性的，只是为了认识到它们的网络体系结构和不同类型的纠缠，而不是对其性质或应用的认识，这是最近才开始出现的。换句话说，这个研究领域目前正在经历从设计和结构到性能和应用的下一个发展阶段。研究人员发现这些2D MOF的新颖而引人入胜的特性，例如机械，电（电导率，半导电性，热电性，压电性和铁电性等），光学（发光，双折射，非线性光学等），光电，磁性，手性分离和催化性能。将这些2D MOFs制作成纳米片，需要化学家、物理学家和材料科学家的努力。

3）这些高度结晶的材料由于易于通过单锅自组装法形成而非常有吸引力。尽管在2D MOF领域取得了长足的进步，但高质量、可控结构的大规模生产等挑战仍然存在。内在缺陷和外在缺陷对器件性能的影响对于器件的制造非常重要，但目前人们对其影响的认识还不够深入。现在，具有各种网络拓扑结构和缠结的2D MOF库可用于制造基于MOF的设备。

二维材料学术QQ群：1049353403

Gouri Chakraborty et al. Two-Dimensional Metal-Organic Framework Materials: Synthesis, Structures, Properties and Applications. Chem. Rev., 2021.

DOI: 10.1021/acs.chemrev.0c01049

https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.0c01049

5. Chem: 用于WGS反应的双功能非均相催化剂

非均相催化的基本法则是Sabatier原理，它在催化剂设计中被认为是普遍存在且不可避免的。有鉴于此，南方科技大学唐叔贤院士和徐虎副教授等人，提出了设计用于水煤气变换（WGS）反应（CO+H₂O→CO₂+H₂）的高效双功能多相催化剂的新策略。

本文要点：

1）提出了一种在两组分催化剂（金属+氧气覆盖的底物）上称为水辅助途径（WAP）的新机理，并且对设计的催化剂Au/TiC（111）催化剂观察到了其对WGS反应的高效率。在WAP中，弱活性氧覆盖的底物避免了速率决定步骤中的Sabatier冲突，这与经过大量研究的遵循LH缔合或LH氧化还原过程的高活性底物形成了鲜明的对比。

2）需要解离水中的＊OH或＊O吸附到催化剂的底物上，然后再从催化剂的底物上解吸。取而代之的是，金属上的CO从水中通过弱氢键连接到衬底上直接获得OH。衬底的任务是有效地在其表面输送∗H并以H₂气体的形式释放它们。

3）实验和理论结果表明，与采用LH-缔合或LH-氧化还原工艺的高活性底物相比，具有弱活性底物的双功能催化剂具有更高的CO转化率。

Hao Tian et al. Avoiding Sabatier’s conflict in bifunctional heterogeneous catalysts for the WGS reaction. Chem, 2021.

DOI: 10.1016/j.chempr.2021.01.018

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.01.018

6. Angew: 通过旋转环盘电化学和质谱法进行电化学酶制氢

气体处理金属酶对未来的生物和生物启发技术很感兴趣。特别重要的是氢化酶和固氮酶，它们都可以通过质子（H⁺）的还原产生分子氢（H₂）。有鉴于此，瑞士Ross D Milton等人，报道了使用旋转环盘电化学（RRDE）和质谱（MS）来追踪H₂的产生以及使用梭状芽孢杆菌[FeFe]-氢化酶从氘（D⁺）还原产生的同位素（HD和D₂）。

本文要点：

1）报道了用RRDE和MS两种不同的方法来研究电极表面气处理金属酶制氢。[FeFe]氢化酶CpI用作“模型”金属酶，钴金属基氧化还原聚合物被用于固定化酶和介导电子以进行H⁺还原。研究表明，RRDE的铂环电极可以有效地实时监测氢气的生成。

2）此外，在线MS用于跟踪H₂和同位素（HD，D₂）的产生，这些氢和同位素（HD，D₂）是通过在混合H/D缓冲电解质中的金属酶修饰电极上的水合还原而产生的。当酶的电子转移速率(取决于所施加的电势)变化时，这将有助于阐明H⁺还原金属酶的限速步骤(因为动力学和热力学参数是同时研究的)。

3）尽管电化学方法可以根据传递给酶的电流进行KIE研究，耦合质谱技术还可以确定各个产物的分布。CpI电极对H⁺的还原具有接近100％的法拉第效率。

总之，该工作提出的方法将对解决产生氢气的金属酶的催化机理以及设计用于氢气生产和固定氮气的生物启发型催化剂的设计具有重要的价值。

Jaloliddin Khushvakov et al. Following electroenzymatic hydrogen production by rotating ring disk electrochemistry and mass spectrometry. Angew., 2021.

DOI: 10.1002/anie.202100863

https://doi.org/10.1002/anie.202100863

7. Angew：聚酰胺大环连接金属有机骨架对C60的高效包覆

在金属有机骨架（MOF）中发现的广泛的结构基序使它们成为主客体化学的极佳候选者，被用作包括气体、碳氢化合物和醇等小分子的选择性受体。由于体积较大的客体很难扩散到网络孔隙中，对相对大分子的识别在这一领域仍然没有得到充分的探索。有鉴于此，西班牙穆尔西亚大学的Jose Berna等研究人员，报道了聚酰胺大环连接金属有机骨架对C₆₀的高效包覆。

本文要点：

1）研究人员使用两个羧基功能化的一个柔性苄基酰胺大环制备坚固的铜（II）和锌（II）基金属有机框架的有机配体。这些聚合物在单斜晶系的C2/m空间群中结晶，在一个方向上形成非互穿通道，溶剂可接近体积的46%。

2）与以苄基酰胺大环为连接体的金属有机轮烷骨架不同，这些新型网状材料中没有主线，导致维数降低，以及孔径和动态客体适应性提高。

3）研究人员研究了富勒烯C₆₀在两个与同一双核团簇相连的大环之间产生的可调节空穴中的掺入，其占据了网络中98%的空穴。

4）研究人员评估了这些材料作为载体对不同富勒烯的选择性识别，主要是将较小尺寸的富勒烯衍生物包埋在C₆₀和C₇₀的几种混合物中。

多孔材料学术QQ群：813094255

Adrian Saura-Sanmartin, et al. Effective encapsulation of C60 by metal‐organic frameworks with polyamide macrocyclic linkers. Angewandte Chemie, 2021.

DOI：10.1002/anie.202100996

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202100996

8. Angew：蜂窝状碳纳米纤维：一种具有超高两电子氧还原质量活性的超亲水的捕氧电催化剂

电催化双电子氧还原生产H₂O₂是替代传统高耗能和高浪费蒽醌工艺的一种极有前途的途径。然而，这一过程受到来自四电子氧还原途径的强烈竞争，从而导致H₂O₂的选择性较低。近日，电子科技大学孙旭平教授，河南大学马东伟副教授，四川师范大学Quan Li报道了一种超亲水性的捕氧电催化剂用于出色的电催化两电子氧还原（2e^-ORR）制H₂O₂。

本文要点：

1）研究人员以聚乙烯醇（PVA）为碳源，聚四氟乙烯（PTFE）为造孔剂，通过静电纺丝工艺，在惰性气体气氛中炭化制备了蜂窝状碳纳米纤维（HCNFs）。

2）HCNFs电催化剂坚固耐用，具有97.3％的高H₂O₂选择性，远高于其他固态碳纳米纤维。令人印象深刻的是，HCNFs电催化剂还具有高达220 A g^-1的超高质量活性，超过了其他所有用于双电子氧还原反应的电催化剂。

3）研究发现，HCNFs中丰富的含氧官能团的超亲水多孔碳骨架促进了高效的电子转移和电解质对催化剂的更进一步的润湿，同时，互连空腔可更有效地截留氧气泡。

4）研究人员通过原位拉曼分析和密度泛函理论（DFT）计算，进一步揭示了HCNFs的电催化机理。

研究工作不仅提供了一种极具吸引力的非贵金属2e^- ORR电催化材料，而且为设计具有超亲水性和O₂捕获性并提高2e^- ORR活性的三相界面开辟了一条新途径。

电催化学术QQ群：740997841

Kai Dong, et al, Honeycomb Carbon Nanofibers: A Superhydrophilic O₂-Entrapping Electrocatalyst Enables Ultrahigh Mass Activity for the Two-Electron Oxygen Reduction Reaction, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202101880

https://doi.org/10.1002/anie.202101880

9. Angew：稀土离子在阳离子金属有机骨架中的选择性结晶以实现分

金属有机骨架（MOFs）的选择性结晶为稀土分离提供了新的途径。其中，开发对靶离子具有高选择性的MOF至关重要。近日，美国加州州立大学长滩分校Xianhui Bu，加利福尼亚大学河滨分校Pingyun Feng报道了一种可稀土离子分离的具有低配位数的MOFs（CPM-66）。其对稀土离子的大小变化具有极高的响应性，并在结晶过程中表现出特殊的离子大小选择性。

本文要点：

1）CPM-66系列基于镧系元素所罕见的M₃O三聚体（M = 6配位的Sc，In，Tm-Lu），Sc/In用于CPM-66A，而Er/Tm/Yb/Lu用于CPM-66B。同时，尿素类溶剂与金属离子之间的尺寸匹配是其成功合成的关键。具体来说，较小的5环基脲溶剂（DMI）可用于指导合成CPM-66A，而较大尺寸的6环基脲溶剂（DMI）的使用可以合成CPM-66B。

2）研究发现，不同稀土离子在CPM-66的结晶表现出很大且显著的放大差异，即使是相邻元素的结晶也表现出很大的差异。进一步的研究表明，6配位的CPM-66的稀土分离效率比具有7配位离子的CPM-29的显著提高了数倍。从而展示低配位数稀土MOF在稀土高效分离方面的巨大应用潜力，并突出了低配位数稀土MOF合成开发的重要意义。

这项工作将进一步促进开发新策略的研究，即从较大的金属离子中构建具有低配位数的MOF，从而拓展新的或高效应用。

多孔材料学术QQ群：813094255

Huajun Yang, et al, Selective Crystallization of Rare Earth Ions into Cationic Metal-Organic Frameworks for Rare Earth Separation, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202017042

https://doi.org/10.1002/anie.202017042

10. Angew：金属化石墨炔作为一类新型的光功能2D有机金属纳米片

二维（2D）纳米材料因其优异的电学和光学性能而备受关注。近日，香港理工大学黄维扬教授，中科院理化学技术研究所谢政副研究员，山东大学王正平教授首次报道了利用界面辅助自下而上的方法，结合金属中心和石墨炔的优点，成功制备了两个自立式汞化石墨炔纳米片（MGONs）。

本文要点：

1）研究人员将两种配体tris(4-ethynylphenyl)amine（L1）和1,3,5-triethynylbenzene（L2）的配体通过碱催化的脱氢卤化反应合成MGONs（HgL1和HgL2）。

2）通过化学生长得到的连续大面积纳米片具有层状的分子结构排列、可控的厚度和增强的π共轭，从而导致它们具有稳定而突出的宽带非线性可饱和吸收（SA）特性（在532 nm和1064 nm）。

3）基于通过控制配体（L1和L2）的浓度和类型来调节SA的行为和结构，利用这两个纳米片作为饱和吸收体，实现了1064 nm波长下的被动调Q（PQS）特性。其中，HgL1纳米片的PQS性能可媲美最先进的二维纳米材料（如石墨烯、黑磷、MoS₂、γ-石墨炔等）或者比其更高。而HgL2纳米片甚至表现出更好的脉冲性能，如更大的单脉冲能量（0.541 μJ）和更高的峰值功率（1.23W）。

研究结果表明，两种金属化的石墨炔不仅是一类新型2D富碳材料，而且可以作为廉价、易得的光电器件制造材料。

二维材料学术QQ群：1049353403

Linli Xu, et al, Metallated graphynes as a new class of photofunctional 2D organometallic nanosheets, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202014835

https://doi.org/10.1002/anie.202014835

11. EES: 22.8％效率！单晶混合阳离子钙钛矿太阳能电池

扩大钙钛矿材料的近红外（NIR）响应以达到单结太阳能电池的理想带隙范围（1.1-1.4 eV）是进一步提高效率的方法。记录效率PSC是基于FAPbI3的吸收层制备的，而且FAPbI3的最小带隙可用于卤化钙钛矿铅薄膜（大于最佳带隙大于100 meV）。阿卜杜拉国王科技大学Osman M. Bakr等人报道了一种混合阳离子单晶吸收层（FA_0.6MA_0.4PbI₃）用于倒置钙钛矿太阳能电池。

本文要点：

1）FA_0.6MA_0.4PbI₃的外量子效率（EQE）能带边缘比FAPbI₃多晶太阳能电池高约50-60 meV，大于性能最高的GaAs光伏材料。EQE验证的短路电流密度超过26 mA cm^-2，而不会牺牲开路电压（V_OC），因此产生了功率转换效率高达22.8％。这些性能指标不仅为SC-PSC创下了新记录，而且是倒置结构PSC的最高记录，而且为卤化铅PSC提供了一条将其性能提高到理论上的Shockley-Queisser极限潜力的途径。

光电器件学术QQ群：474948391

Abdullah Y Alsalloum et al. 22.8%-Efficient Single-Crystal Mixed-Cation Inverted Perovskite Solar Cells with a Near-Optimal Bandgap，Energy Environ. Sci., 2021,

DOI：10.1039/D0EE03839C

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/ee/d0ee03839c#!divAbstract

12. ACS Nano：半柔性网络中纳米颗粒增强的非均质扩散

纳米颗粒在半柔性网络中的传输在生物学和生物医学应用中至关重要，其在整个生命系统中形成了不同的主要结构成分。近日，清华大学燕立唐教授，北京交通大学张兴华教授通过结合大规模分子模拟和理论分析，对纳米颗粒在具有不同弯曲刚度的交联聚合物网络中的传输进行了基础研究。

本文要点：

1）研究发现，纳米颗粒扩散的动态非均匀性非单调地依赖于弯曲刚度，具有半柔性链的网络导致了增强的非均相扩散，其特征是纳米颗粒更加明显的跳跃动力学。

2）研究人员通过数值计算得到了纳米颗粒的跳跃能垒，并在半柔性区和软、硬区表现出不同的标度行为。并进一步建立了跃迁能垒的分析模型，指出弯曲−刚性控制纳米颗粒扩散的这种非单调特性归因于构象熵和链刚性调节的弯曲能之间的竞争。并最终通过理论结果合理地重现了先前实验数据。

这些发现对于揭示局限在网络拓扑环境中的物质运输的基本物理学意义重大，并将为纳米粒子在各种生物或合成网络中的动力学多样性提供指南。

Ziyang Xu, et al, Enhanced Heterogeneous Diffusion of Nanoparticles in Semiflexible Networks, ACS Nano, 2021

DOI: 10.1021/acsnano.0c08877

https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c08877

13. ACS Nano：配体性质和核尺寸之间的相互作用决定了单层保护的金纳米颗粒的疏水性

单层保护的金纳米颗粒（GNPs）的疏水性是影响自组装、优先结合到蛋白质和膜以及其他纳米−生物相互作用的重要设计参数。由于决定纳米级疏水性的界面水结构的非加性，协同扰动等，使得预测单层组分对纳米颗粒疏水性的影响充满挑战性。近日，美国威斯康星大学麦迪逊分校Reid C. Van Lehn报道了通过使用原子分子动力学模拟来计算纳米颗粒-水界面处的局部水合自由能，从而量化纳米颗粒的疏水性。

本文要点：

1）模拟结果显示，大尺寸GNPs的疏水性主要取决于配体端基化学性质。然而，对于小尺寸GNPs（2-6 nm），长的烷硫醇配体相互作用形成各向异性的束，这导致疏水性在空间上有很大的变化，即使对于均匀的单层组成也是如此。

2）进一步的研究表明，GNPs的疏水性是通过改变配体结构、配体化学和金核大小来调节，单纯强调单配体的性质并不足以表征疏水性。进一步量化GNPs的水合自由能，研究发现，表面曲率，配体无序，GNP大小和配体构象均会影响GNP疏水性，这是配体−配体和配体−水相互作用的结果，而这些相互作用不能单纯依靠单配体描述符（如logP）。

3）研究人员最后将GNPs的局部水合自由能与水和丙烷分子之间的竞争结合联系起来，以阐明水合自由能如何预测疏水部分的优先结合。

这些结果表明，在纳米尺度上量化GNP的疏水性可以用来设计GNP的表面性质，使其与生物分子(如蛋白质或脂质双层)具有选择性的相互作用。

晶体团簇学术QQ群：530722590

Alex K. Chew, et al, The Interplay of Ligand Properties and Core Size Dictates the Hydrophobicity of Monolayer-Protected Gold Nanoparticles, ACS Nano, 2021

DOI: 10.1021/acsnano.0c08623

https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c08623