楼雄文/张华彬Joule,6篇AM速递丨顶刊日报20220116
纳米人 2022-01-17
1. Nature Commun.:一种基于生物大分子粘结剂的阻燃、大功率Li-S柔性电池

用于硫正极的聚合物粘结剂起着非常关键的作用,它们是原位固定多硫化物穿梭和体积变化的先决条件,同时确保在活性材料内具有良好的粘附性以进行离子传导以及强大的机械和化学稳定性。有鉴于此,韩国庆尚大学HyunYoungJung报道了展示了一种用于硫正极的阴离子表面电荷促进的生物聚合物粘结剂,可实现出色的性能和改善防火安全性。

本文要点:
1)这种可水处理的黄蓍胶基粘结剂经过调整以容纳超过12 mg cm-2的高硫负载在不影响硫的效用和可逆性的情况下,使锂离子对硫颗粒的可及性高约80%此外,内在的棒状和球状糖共形部分的多功能极性单元充当到达硫颗粒的活性通道。
2)实验结果显示粘结剂对多硫化物的捕获提高了46%,即使在4 C时也将体积变化限制在16%以内。进一步,所开发的柔性Li-S电池的堆叠重量能量密度为243 Wh kg-1,表现出高反应性硫以及良好的形状保形性,这将为紧凑和灵活的大功率器件的潜在发展开辟道路。
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Senthil, C., Kim, SS. & Jung, H.Y. Flame retardant high-power Li-S flexible batteries enabled by bio-macromolecular binder integrating conformal fractions. Nat Commun 13, 145 (2022).
DOI:10.1038/s41467-021-27777-5
https://doi.org/10.1038/s41467-021-27777-5

2. Nature Commun.:一种用于低品位热转换和储能的锌离子热充电电池

将来自环境的低品位热能转化为电能,对于缓解能源危机和调整能源配置具有极大的可持续性。然而,当采用半导体时,可热再充电装置通常会遭受较差的转换效率。近日,南京航空航天大学张校刚教授和Yimin Xuan报道提出并展示了一种新的锌离子热充电电池(ZTCC),通过插入式正极(VO2-PC)的热提取/插入和热扩散过程以及剥离/锌负极的电镀行为,打破热电系统的传统。设计和制作了一种基于Zn负极,插入式正极(VO2-PC)的新型锌离子热充电电池(ZTCC),这是一种基于通用溶液的策略,用于高性能的低品位热转换和Zn2+存储。

本文要点:
1)值得一提的是,PC中均匀分布的VO2提供了丰富的电活性位点,为Zn2+的存储提供了高容量和快速的动力学。碳基质作为电荷传输的连续通道和电解质离子扩散的通道。
2)基于这种策略,器件获得了~12.5 mV K-1的高热功率,并且可以获得1.2 mW的出色输出功率。
3)此外,器件在45 K的温差下实现了0.95%(卡诺效率的7.25%)的高热电流转换效率。

这项工作展示了一种非凡的能量转换效率和充足的能量存储,有望铺平致力于开发具有吸引力的热电器件,以实现低品位热量的高附加值利用的道路。
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Li, Z., Xu, Y., Wu, L. et al. Zinc ion thermal charging cell for low-grade heat conversion and energy storage. Nat Commun 13, 132 (2022).
DOI:10.1038/s41467-021-27755-x
https://doi.org/10.1038/s41467-021-27755-x

3. Nature Commun.:晶内介孔沸石包覆衍生耐热金属纳米催化剂用于低碳烷烃深度氧化

沸石约束的金属纳米颗粒(NPs)因其优异的耐烧结性以及在热催化和环境催化反应中的广泛应用而备受关注。然而,常规沸石的孔径一般在2 nm以下,反应物容易被阻挡而无法进入活性中心。近日,南昌大学Honggen Peng,橡树岭国家实验室Sheng Dai,西安交通大学Chi He,广东工业大学Taicheng An报道了通过简单的原位无介孔策略,成功合成了一种介孔内包裹钯纳米粒子(Pd NPs)的单晶沸石分子筛silicalite-1(S-1)(Pd@IM-S-1)。

本文要点:
1)这项工作不同于以往只包含单个微孔通道的工作,其同时含有微孔和多余的中孔,透射电子显微镜(TEM)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)和聚焦离子束像差校正透射电子显微镜(FIB-AC-TEM)等图像有力地证实了纳米晶中存在丰富的介孔,Pd NPs被限制在沸石的壳层中。
2)为了阐明Pd@IM-S-1介孔的形成机理,用X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)表征手段研究了Pd@IM-S-1的结晶度和形貌随晶化时间的变化。同时,还考察了简便易行的无介质剂原位方法的普适性,结果表明,简便易行的方法具有通用性和潜在的适用性。
3)此外,以典型的低碳烷烃甲烷和丙烷为模型化合物,考察了Pd@IM-S-1的深度氧化性能。结果显示,与负载型催化剂(Pd/S-1)相比,Pd@IM-S-1具有显著的甲烷和丙烷深度氧化活性、耐热性和耐水性。
4)密度泛函理论计算、原位漫反射红外傅里叶变换光谱和原位近常压X射线光电子能谱表征结果表明,Pd−PdO界面可以为低碳烷烃的氧化提供活性晶格氧物种(O)。
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Peng, H., Dong, T., Yang, S. et al. Intra-crystalline mesoporous zeolite encapsulation-derived thermally robust metal nanocatalyst in deep oxidation of light alkanes. Nat Commun 13, 295 (2022).
DOI:10.1038/s41467-021-27828-x
https://doi.org/10.1038/s41467-021-27828-x

4. Joule综述:用于光催化能源转化的单原子催化剂

近年来,通过在合适的载体上修饰单分散的金属原子或单核金属配合物而产生的单原子催化剂(SACs)在化学和材料科学中受到人们的广泛关注。原则上,SACs在载体表面上可实现100%的金属分散,以最大限度地提高金属利用率,这是开发高效、低成本多相催化剂的一个特殊和理想特征,特别是对贵金属(如Pt, Pd, Ru, Ir)的高效利用具有重要意义。此外,单原子金属中心与主体材料灵活配对的巨大可能性及其局部配位环境的精细控制,也为设计诸多高效的SACs提供了巨大潜力。

基于此,南洋理工大学楼雄文教授,阿卜杜拉国王科技大学张华彬教授总结了单原子光催化的关键原理,以全面了解其工作机理,从而促进更高效单原子光催化剂的合理设计与制备。

本文要点:
1)作者首先简要介绍了SACs光催化应用的成就和特点,随后对单原子光催化剂的合成策略及相关结构表征方法进行概述。更重要的是,作者通过举例阐明了单原子金属位点促进表面电荷分离/传输的机理以及单原子光催化中分子的吸附和活化。
2)此外,作者还介绍了SACs在众所周知的新兴光催化领域中的应用以及最新进展。
3)最后,作者对SACs在光催化能源转化方面的未来发展方向提出了一些挑战与展望,有望为光催化中SACs的理解和工程提供一些新见解,并进一步加速这一重要新兴研究领域的发展。
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Xue et al., Single-atom catalysts for photocatalytic energy conversion, Joule (2021)
DOI:10.1016/j.joule.2021.12.011
https://doi.org/10.1016/j.joule.2021.12.011

5. Chem:均相催化和多相催化相结合实现生物质呋喃选择性稳定升级为塑料单体

生物质衍生呋喃化合物中C-O键的选择性转化为燃料和化学品的生产提供了多种途径。然而,低C-O键裂解选择性和催化剂稳定性的问题并没有得到很好的解决。近日,中国科学院兰州化学物理研究所Fuwei Li报道了成功地开发了一种新的可持续的工艺,包括均相羰化和非均相加氢,用于从(半)纤维素或衍生的呋喃平台分子高效地生产有价值的羟基烷酸酯。

本文要点:
1)C-O键羰基化提供了一种通过Pd(OAc)2/dppb催化剂引入羧基的“任务特异性”碳增长策略,该催化剂具有优异的催化活性和可回收性。在优化的8Ni/CeO2催化剂上,MFA串联加氢反应有效进行,呋喃C2-O键裂解选择性达97%,连续工作2400 h后表现出前所未有的稳定性,羟基烷酸的产率约为90%。这些性能在呋喃类化合物的催化开环氢解反应中名列前茅。
2)系统的实验研究和DFT计算表明,金属Ni和界面Nin+-OV-Ce3+在Ni/CeO2催化剂上的协同作用分别促进了呋喃环上C=C键的加氢和四面体呋喃环上C2-O键的选择性开环氢解。

这项工作将通过开发“特定任务”的碳增长策略和双功能多相催化剂以及与生产有价值的化学品,特别是低成本和稳定的非贵金属催化剂的串联工艺相匹配的双功能多相催化剂来启发生物质的催化升级。
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Zhao et al., Selective and stable upgrading of biomass-derived furans into plastic monomers by coupling homogeneous and heterogeneous catalysis, Chem (2021)
DOI:10.1016/j.chempr.2021.12.004
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.12.004

6. AM:一种通用的共溶剂蒸发策略可以直接打印用于光电器件应用的钙钛矿单晶
与多晶薄膜相比,溶液处理的金属卤化物钙钛矿单晶(SCs)由于其优越的光电性能,在越来越多的新兴器件应用中有着很高的需求。然而,目前仍缺乏适用于精密设计和定位的SC和阵列的简便、可扩展和高通量制造的方法。阿卜杜拉国王科技大学Aram Amassian等人提出了一种通用的共溶剂蒸发 (CSE) 策略,通过该策略钙钛矿 SCs 和阵列是在室温下几分钟内从单个干燥液滴直接在基板上生产的。 

本文要点:
1)共溶剂组成为N-环乙基吡咯烷酮、DMSO、DMF、GBL。CSE策略成功地引导干燥液滴的过饱和以抑制所有不需要的结晶途径,并显示产生各种三维 (3D)、准二维 (2D) 和混合阳离子/卤化物钙钛矿的 SC。
2)干燥液滴方法适用于常用溶剂,使其具有普遍性。重要的是,CSE策略确保SC完全消耗前躯体,在基板上几乎没有残留物,这对于通过印刷和涂层技术在大面积上制造 SC 阵列至关重要。
3)研究人员继续展示具有出色性能的3D和准2D钙钛矿光电探测器器件的直接片上制造。该方法表明金属卤化物钙钛矿SCs现在可以通过各种溶液处理方法,包括微印刷和可扩展的高通量涂层方法。
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Corzo, D., Wang, T., Gedda, M., Yengel, E., Khan, J.I., Li, R., Niazi, M.R., Huang, Z., Kim, T., Baran, D., Sun, D., Laquai, F., Anthopoulos, T. and Amassian, A. (2022), A Universal Co-Solvent Evaporation Strategy Enables Direct Printing of Perovskite Single Crystals for Optoelectronic Device Applications. Adv. Mater.. 
https://doi.org/10.1002/adma.202109862

7. AM:量化全无机卤化物钙钛矿太阳能电池的效率限制
虽然卤化物钙钛矿具有优异的光电性能,但其较差的稳定性是商业化的主要障碍。为了提高钙钛矿层的热稳定性,学者对从甲基铵和甲脒等有机A位阳离子转向Cs产生了浓厚的兴趣。虽然Cs基全无机卤化铅钙钛矿的光电性能和器件性能非常好,但仍落后于使用有机阳离子的钙钛矿材料。中山大学Genghua YanZongcun Liang杜伊斯堡-埃森大学Thomas Kirchartz等人通过对电池和材料级别的关键性能参数进行详细的元分析,回顾了所有用于光伏应用的无机钙钛矿的最新技术。

本文要点:
1)研究人员讨论了关键材料特性,例如载流子迁移率、外部光致发光量子效率、光致发光寿命,并比较了对全无机相对于混合(有机-无机)钙钛矿的缺陷容限的了解。
2)随后,研究人员采用统一的方法来分析钙钛矿太阳能电池的性能损失,该方法基于将损失分解为代表复合损失、电阻损失和光学损失的几个品质因数。基于这种详细的损耗分析,最终为全无机钙钛矿太阳能电池的未来性能改进制定了指导方针。
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Yuan, Y., Yan, G., Hong, R., Liang, Z. and Kirchartz, T. (2022), Quantifying Efficiency Limitations in All-Inorganic Halide Perovskite Solar Cells. Adv. Mater.. 
DOI:10.1002/adma.202108132
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202108132

8. AM:胶体量子点太阳能电池:沉积技术和大面积制造的未来前景

胶体生长的纳米级半导体产生了极高品质的光电材料。许多例子都指出了近乎完美的光致发光量子产率,这意味着可以完全抑制非辐射光学过程(损耗),从而允许技术领先的材料作为显示技术中的高纯度色心和 LED 中的发射器。此外,由于高化学产率和对表面的更好理解,胶体量子点 (QD) 也可以成为其他光电应用的理想候选者。鉴于碳中和和限制气候变化的强劲动力,太阳能光伏发电将在发电领域发挥重要作用。在过去的15年中,量子点作为光伏中的光敏材料得到了开发并显示出显著的改进,并具有独特的潜力,具有各种创新的沉积特性,可导致极低成本和高性能的器件。一旦解决了与光学厚阵列中电荷传输相关的关键问题,基于量子点的光伏技术可能成为实际应用的更好候选者。南开大学Guo-Ran LiQian ZhaoCSIR印度化学技术研究所Abhijit Hazarika等人对此展开了全面综述。

本文要点:
1)研究人员展示了不同沉积技术的可能性如何将基于量子点的太阳能电池带入工业水平。
2)并讨论了钙钛矿量子点太阳能电池面临的挑战,特别是实现大面积制造以进一步推进技术。同时解决关键能源问题和环境问题。
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Zhao, Q., Han, R., Marshall, A.R., Wang, S., Wieliczka, B.M., Ni, J., Zhang, J., Yuan, J., Luther, J.M., Hazarika, A. and Li, G.-R. (2022), Colloidal Quantum Dot Solar Cells: Progressive Deposition Techniques and Future Prospects on Large-area Fabrication. Adv. Mater.. 
DOI:10.1002/adma.202107888
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202107888

9. AM:调控光敏剂的聚集程度以提高光学治疗效果和激发全身抗肿瘤免疫

光学治疗能够有效触发免疫原性细胞死亡(ICD)效应。然而,由于存在聚集致猝灭(ACQ)和光漂白等障碍,光学治疗的效果会受到1O2生成不足和光热转换效率较低的限制。有鉴于此,华中科技大学杨祥良教授、赵彦兵教授、赵浩和哈佛大学医学院陶伟教授通过将顺铂(Pt)、光敏剂分子(ICG)和聚合物间隔物(p(MEO2MA-co-OEGMA)-b-pSS(PES))进行简单配位共组装,从而构建了一种离散集成式纳米平台(Pt-ICG/PES)。
 
本文要点:
1)通过控制ICG/PES(隔离剂)的投料比,实验可以调节ICG的聚集度以平衡ACQ效应和光漂白,从而最大限度地提高Pt-ICG/PES的光学治疗效果。通过优化各组分配比,Pt-ICG/PES可以实现光动力治疗、光热治疗和化疗药物的互补作用,放大ICD效应,进而发挥协同抗肿瘤免疫促进作用。
2)此外,对温度敏感的PES也能够实现光热指导的药物递送。研究表明,Pt-ICG/PES在荷瘤小鼠模型中,能够诱导危险相关分子模式释放、树突状细胞成熟、细胞毒性T淋巴细胞激活、细胞因子分泌、M2巨噬细胞重极化和远端肿瘤抑制,由此表明其可以实现有效的原位肿瘤ICD效应以及强大的系统抗肿瘤免疫。综上所述,这一研究开发了一种通用策略以优化光学治疗效果,其能够提高抗肿瘤效果和增强全身抗肿瘤免疫。
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Hao Zhao. et al. Tailoring Aggregation Extent of Photosensitizers to Boost Phototherapy Potency for Eliciting Systemic Antitumor Immunity. Advanced Materials. 2022
DOI: 10.1002/adma.202106390
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202106390

10. AM:掺杂过渡金属的中空氧化铈串联纳米酶用于增强化学动力学治疗

由于纳米酶催化效率低、内源性过氧化氢(H2O2)含量不足以及脱靶消耗等问题的存在,纳米酶启动的化疗(NCDT)的临床应用仍受到诸多的限制。有鉴于此,哈尔滨工程大学杨飘萍教授、贺飞副教授和南洋理工大学赵彦利教授开发了一种具有多酶活性的中空介孔结构、锰/锆掺杂的CeO2串列纳米酶(PHMZCO-AT),其具有增强的类超氧化物歧化酶(SOD)、类过氧化物酶(POD)活性以及抑制类过氧化氢酶(CAT)的活性。
 
本文要点:
1)PHMZCO-AT可作为H2O2稳态干扰物以促进H2O2的产生,并抑制H2O2的脱靶消除,从而实现增强的NCDT。与此同时,具有SOD活性的PHMZCOAT可在肿瘤区域内催化内源性超氧阴离子(O2•−)转化为H2O2。此外,PHMZCO-AT对CAT活性的抑制和对谷胱甘肽的消耗也会极大地缓解H2O2的脱靶分解。研究表明,PHMZCO-AT可通过类POD活性以将H2O2催化生成高毒性羟基自由基,从而进一步诱导肿瘤凋亡和死亡。
2)由于顺磁性Mn2+的存在和元素Zr的高x射线衰减能力,PHMZCO-AT也可以实现T1加权磁共振成像和x射线计算机断层成像,进而能够在体内跟踪治疗过程。综上所述,这项工作可为通过调节纳米酶的多酶活性来扰乱H2O2稳态以实现强效NCDT提供一个高效的范例。
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Shuming Dong. et al. Guiding Transition Metal-Doped Hollow Cerium Tandem Nanozymes with Elaborately Regulated Multi-Enzymatic Activities for Intensive Chemodynamic Therapy. Advanced Materials. 2022
DOI: 10.1002/adma.202107054
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202107054

11. AM:多功能纳米机器用于增强骨愈合

在当今的纳米材料领域,RNA往往扮演非生物角色。这些RNA分子具有丰富的化学功能,并可在外界刺激下自组装形成独特的纳米结构。此外,它们也可以与无机材料相结合而组成纳米机器,其能够以可控的方式将货物运送到目标地点,并对环境变化做出动态响应。与生物细胞相比,程序化RNA纳米机器具有在体外促进骨愈合的潜力。第四军医大学牛丽娜教授、焦凯教授和奥古斯塔大学Franklin R Tay开发了一种RNA-生物矿物纳米机器,它能够对胶原纤维支架进行矿化,以在体外模拟骨形成。
 
本文要点:
1)分子动力学模拟表明,非共价氢键可为这些纳米机器的自组装提供能量。实验将RNA-生物矿物纳米机器与体内胶原支架结合,证明其并能够在骨缺损模型中创造有利于快速生物矿化和成骨的骨诱导微环境。
2)研究表明,在RNA-生物矿物纳米机器中添加RNA降解酶后能够产生停止信号,从而对组织中不合理的骨形成进行抑制。综上所述,这一研究表明RNA在构建功能性纳米结构方面具有重要的应用潜力,并且利用RNA-生物矿物纳米机器以参与生理过程的概念也有望极大地改变生命科学的微观纳米世界。
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Min-juan Shen. et al. Multifunctional Nanomachinery for Enhancement of Bone Healing. Advanced Materials. 2022
DOI: 10.1002/adma.202107924
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202107924

12. ACS Nano:一种用于水分解自愈合石墨烯模板化的Pt-NiO异质结

近年来,人们从可控结构、相变、功能活化等方面开发出了可显著提高水分解效率的电催化剂。近日,韩国金乌工科大学Cheol-Min Park,Ki-Joon Jeon报道了通过常压化学气相沉积(APCVD)工艺,成功在不锈钢(SUS)衬底上制备了一种高质量单层石墨烯(Gr-SUS)。

本文要点:
1)研究人员利用原位拉曼系统,结合X射线光电子能谱(XPS),证明了Gr-SUS可以作为观察可逆氧化还原反应诱导的自愈模型。令人印象深刻的是,Gr-SUS显示了在OER过程中由于C−O键和C−OOH键的形成而产生的缺陷与在HER过程中无缺陷的石墨烯恢复之间的可逆转变。
2)此外,研究人员使用含有苯胺的Pt和Ni配合物的改性前驱体(镍和铂)制备一种Pt-NiO,用于C-H官能化,分别导致电活化和耐久性。然后,在自愈合的Gr-SUS上电沉积Pt-NiO电极形成异质结构。由于电催化剂与自愈合的石墨烯衬底之间的相互作用,这种异质结构显著促进了水分解。
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Sangmin Jeong, et al, Self-Healing Graphene-Templated Platinum−Nickel Oxide Heterostructures for Overall Water Splitting, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.1c08506
https://doi.org/10.1021/acsnano.1c08506


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