Graham J. Hutchings教授,连发Nature、Nature Catalysis!
催化计 2022-01-19
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第一作者:Xiaoyang Huang, Ouardia Akdim
通讯作者:Graham J. Hutchings
通讯单位:Cardiff University

背景介绍

负载型金属纳米颗粒催化末端为氧的有机分子氧化时,氧还原的速率可能是一个限制反应速率的因素。

负载钯纳米粒子在醇氧化脱氢 (ODH)的活性相对没有金纳米粒子活性高,但对于氧还原则可以提供高效率,这种活性差异化可以通过将金与钯合金化来克服,从而增强两种反应的活性;但是,合金的电化学势是两种金属之间的折中,这意味着虽然合金中的氧还原活性得到改善,但脱氢活性仍然较差。

研究重点

本文利用Vulcan XC-72R carbon来负载Pd纳米颗粒, Au纳米颗粒, 以及Pd和Au混合纳米颗粒作为催化剂进行ODH反应。

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使用碱性水溶液中的羟甲基糠醛 (HMF) 的 ODH 作为模型反应来研究负载催化剂之间的协同关系,作者通过双金属碳负载催化剂中的金和钯成分分离,使HMF的 ODH反应速率几乎翻倍,超过相应合金催化剂所达到的反应速率。

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此外,作者以电化学方式证明,这种增强可归因于在孤立的金和钯位点发生的单独氧化还原过程的耦合,这种新型催化效应的发现,协同氧化还原增强(CORE),为多组分非均相催化剂的设计提供了一种新方法。

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Huang, X., Akdim, O., Douthwaite, M. et al. Au-Pd Separation Enhances Bimetallic Catalysis of Alcohol Oxidation. Nature (2022). 
DOI: 10.1038/s41586-022-04397-7 
https://doi.org/10.1038/s41586-022-04397-7


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Qi, G., Davies, T.E., Nasrallah, A. et al. Au-ZSM-5 catalyses the selective oxidation of CH4 to CH3OH and CH3COOH using O2. Nat Catal (2022). 
DOI: 10.1038/s41929-021-00725-8 
https://doi.org/10.1038/s41929-021-00725-8



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