​石墨烯,再登Nature!
学研汇 技术中心 纳米人 2023-05-08
特别说明:本文由学研汇技术 中心原创撰写,旨在分享相关科研知识。因学识有限,难免有所疏漏和错误,请读者批判性阅读,也恳请大方之家批评指正。

原创丨彤心未泯(学研汇 技术中心)
编辑丨风云

研究背景

弱电子-声子耦合已被用于解释在六方氮化硼(hBN)负载的单层石墨烯(SLG)中观察到的超高迁移率和电子流体动力学。在魔角扭曲双层石墨烯(MATBG)中观察到的超导性被认为是由e-ph相互作用促进的,这有助于显着的温度依赖电阻率(ρ)。

关键问题

然而,电子-声子耦合作用的研究仍以下问题:
1、电阻率测量无法探究e-ph相互作用
电子热导率(κe)通过e-ph相互作用提供了对电子能量弛豫的洞察,这无法从探测电子动量弛豫的电阻率测量中获得。
2、尚未在广泛的温度范围内测量石墨烯中的κe
本征石墨烯中的流体动力学电子传输可导致高κe并将L增加到双极扩散极限以上,但经过二十年的石墨烯实验,尚未在广泛的T范围内测量石墨烯中的κe以探测 e-ph 相互作用。

新思路

有鉴于此,德克萨斯大学Li Shi等人在60kelvin附近的简并石墨烯中显示了一个不寻常的洛伦兹比峰,并且随着迁移率的增加,峰的强度降低。结合多体电子-声子自能的从头计算和解析模型,这一实验观察表明,石墨烯异质结构中反射对称性的破缺可以放宽一个限制性的选择定则,允许准弹性电子与奇数个挠曲声子耦合,从而导致在120kelvin以上夹在低温流体动力学区和非弹性电子-声子散射区之间的中温洛伦兹比增加到佐默费尔德极限。与以往忽略二维材料中弯曲声子对输运贡献的做法不同,本工作认为可调谐的电子-弯曲声子耦合可以提供一个在原子尺度上控制量子物质的开关,例如在魔角扭曲的双层石墨烯中,低能激发可以介导脂肪带电子的库珀配对。
         

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技术方案:
1、展示了测量装置并探索了电子热传输
作者展示了在悬浮SiO2薄膜微桥结构的中心梁顶部组装的hBN/SLG/hBN异质结构及测量装置,通过石墨烯/hBN界面之间的不对称性和μ的测量,揭示了e-ph相互作用的影响,并探究了e-ph相互作用对T、n和μ的依赖性。
2、测量了简并石墨烯的洛伦兹比峰
作者探究了简并状态下的BC样品,发现测得的L远低于L0。随着样本中μ的增加,中间T处的L峰值幅度减小,并在具有最高μ的EC32样本中消失。
3、探究了狄拉克费米子-弯曲声子耦合
作者研究了观察到的L峰的起源,发现由于hBN/石墨烯双层中的反射对称性被打破,选择规则被放宽以允许单个弯曲声子的电子散射将计算的μ降低到测量值以下,并增加e-ph散射率超过一个数量级。
4、分析了狄拉克点附近的洛伦兹比峰值
作者发现随着T的增加,狄拉克点附近的L峰增加和变宽,L/L0峰值位于在清洁SLG和无序SLG的双极扩散极限之间,揭示了在高于120K的温度下e-ph耦合与e-e相互作用相比的优势。

技术优势:
1、报告了宽温度范围内SLG的κe测量值
作者报告了在30 K到310 K的T范围内封装在hBN中的剥离SLG的κe测量值,该方法没有忽略e-ph耦合,而是揭示了它对κe的影响,以及e-e相互作用的特征。
2、提供了一种在原子尺度上控制量子物质的方法
在多体e-ph自能和分析模型的从头算计算的支持下,作者表明可以操纵二维异质结构的反射对称性来调整准弹性电子耦合奇数个弯曲声子来控制迁移率、L 和相关现象。

技术细节
探索电子热传输
作者展示了在悬浮SiO2薄膜微桥结构的中心梁顶部组装的hBN/SLG/hBN异质结构。中央样品桥两端SiO2梁上的四条U形Au/Cr线用作电阻加热器和温度计,用于获得样品热阻电导率σ=1/ρ。将电压施加到底部hBN和SiO2桥之间的Pt 栅极,以调节电荷浓度n=ne-nh,其中ne和nh分别是电子和空穴密度。通过石墨烯/hBN界面之间的不对称性和μ的测量,揭示了e-ph相互作用的影响,并探究了e-ph相互作用对T、n和μ的依赖性。

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图  测量装置

简并石墨烯的洛伦兹比峰
对于简并状态下的BC样品,测得的L远低于L0。随着EC29和HC36样本中μ的增加,中间T处的L峰值幅度减小,并在具有最高μ的EC32样本中消失。对于简单金属,由于非弹性e-ph耦合,L在中间T处表现出类似的单一最小值,而由于主要的弹性e-i散射,它在低T极限和德拜温度以上的T处接近L0,使 e-ph耦合准弹性。

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图  电气和热电测量结果

狄拉克费米子-弯曲声子耦合
作者接着研究观察到的L峰是否可能是由被忽略的弯曲声子引起的。通过对声子限制电子寿命进行多体从头算计算,发现当单个弯曲声子的电子散射被反射对称性禁止时,一对弯曲声子的电子散射太弱而无法产生测量的μ悬浮石墨烯。由于hBN/石墨烯双层中的反射对称性被打破,选择规则被放宽以允许单个弯曲声子的电子散射将计算的μ降低到测量值以下,并增加e-ph散射率超过一个数量级。与电子-TA 声子相互作用相比,电子与单个弯曲声子的耦合对样品间层间相互作用的变化和破坏反射对称性的扭转角高度敏感,为观察到的L峰高降低提供了一种机制流动性增加。通过改变接触设计和样品转移过程来改变两个石墨烯/hBN界面的不对称性,揭示了不对称性与μ和L之间的相关性。

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图  BC样品的电子热导率测量结果

狄拉克点附近的洛伦兹比峰值
随着|n|减小,测得的L中的一个非常窄的峰出现在狄拉克点附近 30K 附近。然而,|n|需要低于ncr=5×108 cm−2的临界值才能达到费米温度TF<30 K。由于此ncr值小于nmin,因此在30 K 附近的T无法完全达到非退化范围。因此,尽管e-e相互作用增加而|n|减少,但L在接近 30K 的狄拉克点附近仅略微高于 L0。随着T的增加,狄拉克点附近的L峰增加和变宽,这是由于ncr的增加高达4.3×1010 cm−2,T接近300 K。在高于120 K的温度下,L/L0峰值位于在清洁 SLG 和无序SLG的双极扩散极限之间,揭示了在高于120K的温度下e-ph耦合与e-e相互作用相比的优势。

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图  归一化洛伦兹比

展望

总之,作者揭示了三种不同的机制,其特征是在30K附近的T处的流体动力学电子热传输,120K以上的高频声子的非弹性电子散射,以及反射对称性破损的异质结构样品中 60K 附近的可调谐准弹性电子——弯曲声子耦合。电子与这些经常被忽视的低能声子的相互作用可以在原子尺度上进行操作,以控制石墨烯异质结构中的传输和量子态。这种灵敏的电子热传输测量方法可以提供对可调谐 e-ph 相互作用的深入了解,这些相互作用对于广泛类别的二维材料和异质结构中各种相关现象的出现至关重要。

参考文献:
Sadeghi, M.M., Huang, Y., Lian, C. et al. Tunable electron–flexural phonon interaction in graphene heterostructures. Nature (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05879-y

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