顶刊日报丨浦侃裔、丁宝全、纪秀磊、吴水林等成果速递20231114
纳米人 纳米人 2023-11-15

1. Joule:利用臭氧增强成核改善金属卤化物钙钛矿太阳能电池中氧化锡的阻挡性能   

金属卤化物钙钛矿太阳能电池越来越收到人们的关注。近日,美国国家可再生能源实验Axel F. Palmstrom研究了在P-I-N金属卤化物钙钛矿(MHP)太阳能电池中,通过原子层沉积(ALD)在富勒烯(C60)上生长氧化锡,以用于C60/氧化物双层电子选择性接触。
 
本文要点:
1) 作者在ALD SnOx工艺中加入原位臭氧功能化步骤以抑制亚表面生长,从而提高在富勒烯表面上生长的ALD SnOx薄膜的内部阻挡性能。作者表明,这种方法将C60/ALD-SnOx的水蒸气透过率降低了一个数量级,并提高了对气体、溶剂和卤化物迁移的阻挡性能。

2) 此外,臭氧处理的SnOx可以在不影响效率的情况下缩小光伏性能分布。作者证明了这种方法在宽间隙、中间隙和低间隙钙钛矿系统中的普遍性,并进一步证明了ALD阻挡层的增强对于提高全钙钛矿串联太阳能电池的产量至关重要。因此,结合臭氧成核的双端全钙钛矿串联太阳能电池的光伏转换效率超过24%。    

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Samuel A. Johnson, et al. Improving the barrier properties of tin oxide in metal halide perovskite solar cells using ozone to enhance nucleation. Joule 2023
DOI: 10.1016/j.joule.2023.10.009
https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.10.009
          

2. AM综述:有机声动力材料用于肿瘤免疫联合治疗  

南洋理工大学浦侃裔教授对用于肿瘤免疫联合治疗的有机声动力材料相关研究进行了综述。
     
本文要点:
1)由于超声(US)具有良好的组织穿透性和时空可控性,因此声动力治疗(SDT)逐渐发展成为一种重要的治疗深部肿瘤的非侵入性治疗方法。然而,较低的声动力活性和潜在的副作用等问题仍会严重限制SDT的临床转化前景。癌症免疫治疗策略能够利用免疫系统对抗癌症,其具有与SDT相协同的巨大应用潜力,可高效、安全地治疗癌症。

2)作者在文中对于将SDT与肿瘤免疫治疗相结合以发挥它们的自身优势和突破肿瘤声-免疫联合治疗的局限性的研究进展进行综述,重点讨论了如何开发和构建具有高声动力活性和免疫治疗效率的有机材料。这些有机材料不仅能够通过SDT诱导免疫原性细胞死亡来提高肿瘤免疫原性,还可以通过肿瘤免疫药物介导的免疫通路调节来激活抗肿瘤免疫。此外,作者也对多种肿瘤免疫药物与有机声敏剂的联合应用进行了分类和讨论,并对其临床转化前景和面临的挑战进行了展望和讨论。

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Chi Zhang. et al. Organic Sonodynamic Materials for Combination Cancer Immunotherapy. Advanced Materials. 2023
DOI: 10.1002/adma.202303059
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202303059
          

3. Angew:基于DNA折纸的基因编辑系统用于实现体内的高效基因治  

DNA纳米结构在开发新型药物递送系统方面能够发挥重要作用。郑州大学/国家纳米科学中心丁宝全研究员和国家纳米科学中心刘建兵副研究员构建了一种基于DNA折纸的CRISPR/Cas9基因编辑系统,并将其用于实现有效的体内基因治疗。
 
本文要点:
1)在DNA折纸表面精准形成的富含PAM区域可以通过PAM引导的组装和预先设计的DNA/RNA杂交来募集和负载sgRNA/Cas9复合体。在负载sgRNA/Cas9复合物后,该DNA折纸可以被带有二硫键的锁链进一步卷起。

2)研究发现,与核酸适配体和流感病毒血凝素(HA)肽结合后,该载药的DNA折纸能够实现靶向递送和有效的内体逃逸。被GSH还原后,打开的DNA折纸可以通过RNase H的切割来释放sgRNA/Cas9复合体,从而实现对肿瘤相关基因的有效编辑,以用于体内的基因治疗。综上所述,该研究开发的基于DNA折纸的基因编辑系统能够为推动基因治疗的发展开辟新的途径。    

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Wantao Tang. et al. A DNA Origami-Based Gene Editing System for Efficient Gene Therapy in Vivo. Angewandte Chemie International Edition. 2023
DOI: 10.1002/anie.202315093
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202315093
          

4. AEM:香草醛作为提高ZnCl2电解液中锌金属阳极寿命的有效添加剂  

设计水性电解质以确保锌金属阳极的完全可逆性仍然是一个挑战。盐电解质中的浓水,例如30 m ZnCl2,是解决锌金属阳极挑战的有效材料。然而,纯30 m ZnCl2电解质不能提供光滑的表面形态和高效的库仑效率。在此,俄勒冈州立大学纪秀磊加利福尼亚大学P. Alex Greaney将香草醛作为提高ZnCl2电解液中锌金属阳极寿命的有效添加剂。
     
本文要点:
1) 作者向30 m ZnCl2中加入低浓度(5 mg mLwater−1)的香草醛,并通过消除枝晶、降低酸度和形成有效的固体电解质界面,改变了锌金属阳极的可逆性。电解液中香草醛的存在使锌金属阳极在0.2 mA cm−2的低电流密度下表现出99.34%的高库仑效率。

2) 在0.2 mA cm−2的电流密度下,析氢反应的影响得以发挥。通过使用该电解质,阳极/阴极容量(N/P)比为2:1的全电池锌金属电池在800次循环中没有表现出容量衰减。

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David Hoang, et al. Vanillin: An Effective Additive to Improve the Longevity of Zn Metal Anode in a 30 m ZnCl2 Electrolyte. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202301712
https://doi.org/10.1002/aenm.202301712
          

5. AEM:用于钠和钾离子电池的高容量硬质碳的新模板合成    

硬质碳(HC)是一种极具潜力的钠离子电池负极材料,HC电化学存储Na+离子,而非化学计量的化学组成取决于它们的纳米级结构,包括碳骨架和间隙孔。因此,通过改变合成条件来优化这些储钠结构可以提高钠离子电池的容量。近日,东京理科大学Shinichi Komaba系统研究了使用MgO、ZnO和CaCO3作为纳米孔模板的HC,并发现ZnO模板特别有效。
 
本文要点:
1) 通过优化嵌入碳基质中的ZnO浓度,作者利用葡萄糖酸锌和乙酸锌的混合物作为起始材料,最佳ZnO模板HC表现出464 mAh g−1的可逆容量,具有91.7%的高初始库仑效率和0.18 V的低平均电势。

2) 因此,由Na5/6Ni1/3Fe1/6Mn1/6Ti1/3O2和优化的ZnO模板HC组成的钠离子电池显示出312 Wh kg−1的能量密度,与具有LiFePO4和石墨的锂离子电池相当。此外,半电池中的ZnO模板HC也显示出381 mAh g−1的容量。    

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Daisuke Igarashi, et al. New Template Synthesis of Anomalously Large Capacity Hard Carbon for Na- and K-Ion Batteries. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202302647
https://doi.org/10.1002/aenm.202302647
          

6. AEM:一种基于锂离子双模转移的成核期亲锂位点保护途径  

与锂具有高结合能的亲锂位点对诱导Li沉积具有重要作用。然而,锂离子在亲锂位点上的饱和沉积导致亲锂性的丧失。近日,东华大学Liu QianLuo Wei、Zou Rujia提出了成核过程中亲锂位点的保护途径。
 
本文要点:    
1) 所设计的异质界面具有定向的内置电场和亲锂势阱,空间场中的Li离子可以通过电场驱动模式和化学场驱动模式穿过金属基亲锂位点,并在半导体侧成核。基于锂离子的高效双模转移途径可确保亲锂位点连续暴露于电场中,并在成核期间最大限度地发挥其积极作用。

2) 在1C下,使用LiFePO4阴极的全电池经过200多次循环时具有稳定的低极化电压分布,这证明了亲锂位点持续作用的重要性。该工作为锂金属电池中亲锂位点的设计提供了一个新的方向,从而可以将其推广到其他碱金属电池中。

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Jinqi Zhu, et al. A Protection Route Based on the Dual-Mode Transfer of Lithium Ions for Lithiophilic Site during the Nucleation Period. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202302687    
https://doi.org/10.1002/aenm.202302687
          

7. AEM:B掺杂诱导的稳定界面化学实现了快速、稳定的钠储存  

在电极-电解质界面构建稳定的固体电解质界面(SEI)有助于优化电池性能。然而,与界面化学相关的研究主要关注电解质,而忽略了调节电极材料。近日,山东大学Xi BaojuanSong Kepeng报道了B掺杂的Bi互连纳米颗粒(B─Bi),其可以通过简单有效的化学还原反应制备。
 
本文要点:
1) B掺杂有助于催化电解质分解和在电极表面形成更多的NaF,这有助于形成具有机械稳定性的稳定、均匀SEI。这种稳定的SEI层可以抑制电解质的进一步分解并促进界面Na+转移。

2) B─Bi在1.0 A g−1时具有403.1 mAh g−1的可逆容量,在80 A g-1时具有203 mAh g–1的高速率容量。该研究展示了一种将界面化学工程化为稳定的SEI和优异性能的新策略。    

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Yazhan Liang, et al. Robust Interfacial Chemistry Induced by B-Doping Enables Rapid, Stable Sodium Storage. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202302825
https://doi.org/10.1002/aenm.202302825
          

8. Nano Letters:疏水性氮化碳纳米层可实现高通量油水分离并具有光催化防污能力  

高效的油水分离解决了漏油、排油场合的各种问题,如环境污染、油的回收、节约用水等。在此,江西师范大学Guiming Peng设计并合成了一种涂覆在碳纤维网络上的致密超疏水/超亲油石墨氮化碳纳米层(CNBA/CF),用于有效的重力驱动油/水分离。    
          
本文要点:
1)CNBA/CF表现出优异的吸油性和令人印象深刻的油/水过滤分离性能。二氯甲烷通量达到4.29×105 L/m2/h的最新值,分离效率高达99%。

2)连续的吸油测试、长期的过滤分离和恶劣条件实验证实了CNBA/CF过滤器卓越的分离效果和化学结构稳定性。

3)此外,由于扩展的可见光吸收和改善的电荷分离,CNBA/CF表现出良好的光催化防污能力。

这项工作将材料表面润湿性调节与光催化自清洁特性结合起来,制造高效的油/水分离材料,同时克服过滤器污染问题。

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Mao He, et al, Hydrophobic Carbon Nitride Nanolayer Enables High-Flux Oil/Water Separation with Photocatalytic Antifouling Ability, Nano Lett., 2023
DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c03482    
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c03482
          

9. Nano Letters:氧化还原液流电池电解质膜中离子选择性纳米屏障的自组装结构  

具有高选择性的离子导电膜(ICM)是氧化还原液流电池的重要组成部分。然而,打破离子电导率和离子选择性之间的平衡仍然是一个挑战,这可以通过调节其纳米结构来解决。在这里,吉林大学Haolong Li报道了多金属氧酸盐(POM)杂化嵌段共聚物(BCP)被用作自组装添加剂,在ICM基质中构建质子选择性纳米屏障,以改善ICM的微观结构和宏观性能。
          
本文要点:
1)受益于 BCP 和 POM 的共组装行为以及它们与聚合物基体的协同非共价相互作用,在磺化聚醚醚酮中构建了具有疏水性钒屏蔽核和亲水性质子传导壳基质的约 50 nm 椭球功能纳米组件,从而全面增强质子传导性、质子选择性和电池性能。

这些结果提出了一种构建功能纳米结构的自组装途径,用于对聚合物电解质膜进行改性以适应新兴能源技术。

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Liang Zhai, et al, Self-Assembled Construction of Ion-Selective Nanobarriers in Electrolyte Membranes for Redox Flow Batteries, Nano Lett., 2023
DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c03064
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c03064
          

10. Nano Letters:用于高性能锂−硫电池的离子屏蔽材料  

锂-硫电池(LiSBs)因其低成本和高理论能量密度而成为有前途的下一代电池。尽管几十年来取得了显着的进步,但电池循环过程中的多硫化物 (PS) 穿梭仍然是商业 LiSBs 开发中的一个挑战,并且在实际条件下会加速。在此,成均馆大学Youngkwan Lee报道了电极之间的选择性渗透离子屏蔽,它阻止 PS 穿梭并将锂离子传递到高性能 LiSBs。
          
本文要点:
1)该屏蔽层很容易通过功能聚合物的离子络合和分子间键合构建在隔膜上,从而提高电池性能和安全性。

2)具有开发的屏蔽的LiSBs在2 C下循环1000次后可提供917 mAh g−1的显着放电容量。

3)此外还研究了LiSB在可实现高能量密度的实际条件下的行为,以在这方面实现系统最佳平衡。因此,这项研究为实用 LiSB 隔膜的即将开发提供了新的见解。 

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Soochan Kim, et al, Permselective Ionic-Shield for High-Performance Lithium−Sulfur Batteries, Nano Lett., 2023
DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c03021
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c03021
          

11. Nano Letters:使用纳米多孔纤维设计有效且可扩展的防紫外线冷却纺织品  

虽然辐射冷却概念通过最大限度地分散人体或建筑物的太阳辐射和散热来确保减少空调能耗,但由于制造工艺、材料和设计需要彻底适应,大规模实施是具有挑战性的。近日,康奈尔大学Kyuin Park报道了一种极薄且轻质的纳米多孔微纤维层,以回答什么样的结构设计将表现出被动冷却特性,以应对当前的挑战:要求最小限度地使用材料,并避免工艺中的破坏性/根本性变化。
          
本文要点:
1)在光纤中创建了层次化结构,使Mie共振散射最大化。除了模拟之外,这是一项新的实验成果,证明了在使用最少材料的情况下散射的有效性。
   
2)为了量化精确度,该制备方法侧重于(1)在微纤维上产生纳米级的气孔,以及(2)为可行的光谱和热分析而制造的纤维垫的一致性和稳定性。

3)这项研究不局限于一种特定的材料,也不需要任何额外的材料或任何高科技工艺,旨在通过展示最少量的多孔纤维(0−10 GMT,grams/meter2)作为潜在的与传统纺织品纺纱或针织的添加剂纤维的光学和热效应,来应对当前在成本、可制造性和穿着方面的挑战。

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Kyuin Park, et al, Designing an Effective and Scalable UV-Protective Cooling Textile with Nanoporous Fibers, Nano Lett., 2023
DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c03055
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c03055
          

12. ACS Nano:超声诱导的非生物和生物界面电子传递以实现有效的细菌感染治疗  

电子传递会在多种催化反应和生理活动中发挥重要作用。电子传递过程的改变会影响催化效率,进而干扰生理代谢过程。有鉴于此,华中科技大学谭磊研究员、北京大学吴水林教授和湖北大学刘想梅教授设计了一种超声(US)激活的压电响应性异质结(PCN-222-BTO,PCN:多孔配位网络),该异质结可以在US刺激下改变非生物和非生物-生物界面的电子传递路径,从而产生快速(15 min)、高效的(99.96%)杀菌效果。    
 
本文要点:
1)US能够诱导BTO发生极化以产生内置电场,从而促进在PCN-222-BTO界面上激发的从PCN-222到BTO的电子转移,以提高活性氧(ROS)的产生水平。研究发现,在MRSA-BTO界面上,从细菌膜到BTO的生物电子传递也会被有效激活。

2)实验结果表明,该抗菌模式会导致MRSA中核糖体、DNA和ATP合成相关基因发生下调,而细胞膜和离子转运相关基因则会由于ROS的协同损伤作用和细菌电子传递链紊乱发生上调。综上所述,该研究构建的US响应性双界面系统能够对MRSA感染的骨髓炎模型表现出良好的治疗效果,其性能也优于临床万古霉素治疗。

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Yi Yu. et al. Ultrasound-Induced Abiotic and Biotic Interfacial Electron Transfer for Efficient Treatment of Bacterial Infection. ACS Nano. 2023
DOI: 10.1021/acsnano.3c03858
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c03858


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