1. Nature Nanotechnology：用于超高分辨率成像的局部轨道叠层成像
技术进步和方法学的发展使电子显微镜达到了原子分辨率，而进一步提高显微成像的信息极限需要进一步改进方法。近日，清华大学Yu Rong报道了一种叠层成像方法，该方法将物体描述为离散原子类轨道函数（例如，高斯函数）和探测器的像差函数之和。1) 使用这种方法，作者实现了微观成像信息极限的提高，即达到了14 pm。高质量的探针和物体有助于在低电子剂量下实现优异的信噪比，从而将样品厚度限制放宽到50 nm。2) 此外，该方法能够将总相位分解为元素分量，这表明信息极限与元素有关。与传统的叠层成像方法相比，局部轨道叠层成像方法提高了空间分辨率、信噪比和厚度阈值，可以应用于金属、陶瓷、电子设备或束敏材料的原子分辨率成像。
Wenfeng Yang, et al. Local-orbital ptychography for ultrahigh-resolution imaging. Nature Nanotechnology 2024DOI: 10.1038/s41565-023-01595-whttps://doi.org/10.1038/s41565-023-01595-w
2. Nature Catalysis：设计不含羧酸化的丙二酰辅酶A合成方法
乙酰辅酶A（Acetyl coenzyme A）羧酸化是自然合成丙二酰辅酶A（malonyl-CoA）的方法，但是这个反应的路径通常表现缓慢的反应动力学，而且碳的利用效率和能量的利用效率比较低，结构复杂并且具有严格的规则。这些缺陷与不足限制了合成丙二酰辅酶A的效率，使得生物合成丙二酰辅酶A衍生物产品具有局限性。有鉴于此，上海交通大学谭在高、刘天罡、中国科学院合成生物学重点实验室杨琛等设计了一种非羧酸化的丙二酰辅酶A合成路径，这种设计的非天然合成路径能够独立于acetyl-CoA进行生物合成丙二酰辅酶A。1）我们设计的生物合成体系含有β-丙氨酸丙酮酸转氨酶（β-alanine-pyruvate transaminase）和丙二酰辅酶A还原酶（malonyl-CoA reductase），表现非常快的催化反应动力学，能够免于遵守严格的规则以及与自然路径相关的结构。通过将这种路径引入微生物体系，能够增强生产丙二酰辅酶A衍生物的产量，包括羧酸以及代表性的苯酚、醌、烯烃、氨基糖苷（aminoglycoside）、spinosad等大环内酯类聚酮。2）这个制备丙二酰辅酶A衍生物的路径避免了天然路径过程的低效率问题，是合成丙二酰辅酶A衍生物的多功能方法，可能用于制备燃料、化学品、药物分子等领域。
Li, J., Mu, X., Dong, W. et al. A non-carboxylative route for the efficient synthesis of central metabolite malonyl-CoA and its derived products. Nat Catal (2024)DOI: 10.1038/s41929-023-01103-2https://www.nature.com/articles/s41929-023-01103-2
3. Nature Energy：有机阳离子钙钛矿量子点构筑高效率电池器件
人们发现铅卤化物钙钛矿量子点是太阳能电池领域具有前景的光活性材料，但是目前量子点的主要研究主要是基于无机阳离子有关的钙钛矿。但是我们知道有机阳离子的钙钛矿材料通常表现更合适的能带结构。有鉴于此，蔚山科学技术院Sung-Yeon Jang等报道窄能带有机阳离子钙钛矿量子点表现比无机阳离子钙钛矿量子点更加优异的性能。1）通过烷基铵阳离子的碘化物进行配体交换并且替代长链油酸配体，这种方法的优势在于比传统氨基甲酸酯配体交换法更有效率，而且这种配体交换方法能够在温和条件稳定有机钙钛矿量子点的α晶相。2）构筑的有机阳离子钙钛矿量子点组装的太阳能电池器件由于具有黑色的α晶相，能够减少缺陷密度，改善量子效率，减少器件的能量损失。钙钛矿电池的稳态效率达到18.1 %，稳定工作时间达到1200 h。此外，在80 ℃下能够稳定300 h。
Aqoma, H., Lee, SH., Imran, I.F. et al. Alkyl ammonium iodide-based ligand exchange strategy for high-efficiency organic-cation perovskite quantum dot solar cells. Nat Energy (2024)DOI: 10.1038/s41560-024-01450-9https://www.nature.com/articles/s41560-024-01450-9
4. Nature Energy：蒽醌分子改善钙钛矿太阳能电池的性能
卤元素的偏析现象严重的限制混合卤化物钙钛矿太阳能电池的工作稳定性。研究发现卤素氧化是导致卤元素偏析的主要驱动力。有鉴于此，香港城市大学Alex K.-Y. Jen等为了缓解卤素的偏析，使用蒽醌(anthraquinone)作为多功能氧化还原介导分子，能够选择性的还原碘并且将金属Pb0氧化，通过调控阳离子避免形成缺陷。1）我们通过元素分析结果发现修饰蒽醌分子能够促进电子的穿梭传输和阻碍卤元素偏析，从而显著降低钙钛矿内的Pb0和I0。当使用NH4+和PEA+阳离子替换H+，能够阻碍缺陷的生成。2）修饰氧化还原蒽醌介导分子后，1.81 eV宽能带钙钛矿太阳能电池的能量转换效率达到19.58 %，开路电压达到1.35 V。钙钛矿太阳能电池在最大功率下工作500 h后的性能保留95 %。将钙钛矿太阳能电池与有机太阳能电池组装为钙钛矿-有机叠层太阳能电池，实现了25.22 %的效率（认证效率达到24.27 %），而且显著改善太阳能电池的稳定性（T90>500 h）。
Wu, S., Yan, Y., Yin, J. et al. Redox mediator-stabilized wide-bandgap perovskites for monolithic perovskite-organic tandem solar cells. Nat Energy (2024) DOI: 10.1038/s41560-024-01451-8https://www.nature.com/articles/s41560-024-01451-85. AM：Li3YCl6（LYC）中的构型无序、强非谐性和耦合主体动力学导致超离子输运在超离子晶体中，类液体离子扩散率通常与超低热导率和软振动动力学密切相关。然而，由于超离子材料的多样性和复杂的潜在机制，离子输运和振动动力学之间的一般关系仍然难以捉摸。伊利诺伊大学香槟分校Elif Ertekin等使用一套原子第一性原理方法研究了密集卤化锂离子导体Li3YCl6（LYC）中振动动力学和离子输运之间的联系。1）构型无序，晶格非谐性，以及耦合的主移动离子振动动力学共同诱导了超离子态的跃迁。发现了离子跳跃和振动模式分布激活之间的统计相关性。然而，与超离子导体相关的典型现象，如区域边界软声子的选择性击穿或概念中的长波长横向声学模式，并不存在。相反，有助于Li扩散的非简谐区-边界模式被发现选择性地加宽和软化，但在超离子跃迁中持续存在。这些非简谐模式将锂离子运动与柔性紧密堆积阴离子框架的振动耦合在一起，后者保持稳定并促进离子跳跃。2）作者的结果为构型无序和软而有弹性的振动模式如何实现离子跳跃提供了见解，特别是在三维密堆积晶体中。
B. Ahammed, E. Ertekin, Configurational Disorder, Strong Anharmonicity, and Coupled Host Dynamics Lead to Superionic Transport in Li3YCl6 (LYC). Adv. Mater. 2024, 2310537.DOI: 10.1002/adma.202310537https://doi.org/10.1002/adma.202310537锌氮化物，特别是Zn3As2，由于其固有的p型行为和适当的带隙，在光电子应用中具有重要的前景。然而，尽管胶体Zn3As2纳米晶体具有出色的特性，但由于缺乏合适的前体、表面氧化的发生以及晶体结构的复杂性，该领域的研究仍然缺乏。汉阳大学Nuri Oh、Seung-Yong Lee和Jaeyoung Jang等提出了一种新的简便的基于溶液的合成方法来获得具有精确化学计量的高结晶p型Zn3As2纳米晶体。1）通过仔细控制进料比和反应温度，成功获得了胶体Zn3As2纳米晶。此外，还阐明了Zn3As2合成初始阶段砷前体转化的机理。此外，这些纳米晶体已被用作场效应晶体管中的活性层，该晶体管显示出具有天然表面配体的固有p型特性。为了增强电荷传输特性，通过相转移配体交换引入了双重钝化策略，从而将空穴迁移率提高到0.089 cm2 V–1s–1。2）这项研究不仅有助于纳米晶体合成的进步，还为以前探索不足的p型纳米晶体研究开辟了新的可能性。
S. Kim, et al, Colloidal Synthesis of P-type Zn3As2 Nanocrystals. Adv. Mater. 2024, 2310671.DOI: 10.1002/adma.202310671https://doi.org/10.1002/adma.202310671液滴在受控的长路径中高速自推进对于有机合成、病理诊断和可编程芯片实验室至关重要。迄今为止，已经进行了广泛的努力来通过不对称梯度实现液滴自推进，然而，现有的结构、化学或电荷密度梯度只能持续一段时间（<50 mm）。北京航空航天大学Liping Heng和中国科学院理化技术研究所Zhichao Dong等在超疏水表面上设计了一种对称的波动交变电势（WAP），以在运输过程中对液滴进行充电或放电。1）通过深入研究中性液滴和带电液滴的运动机理，循环开/放电液滴实现了米/秒的超高速无限自推进（>1000 mm）。此外，在排列组合液滴的两种运动方式后，它可以胜任更有趣的工作，如液体二极管和液体逻辑门。2）组装到微流控芯片中后，该策略将应用于化学合成、细胞培养和诊断试剂盒。
X. Han, et al, Infinite Self-Propulsion of Circularly On/Discharged Droplets. Adv. Mater. 2024, 2311729.DOI: 10.1002/adma.202311729https://doi.org/10.1002/adma.2023117298. EES：通过自充电热电化学电池将热能直接转化为储存的电化学能量作为一种将热能直接转换为储存的电化学能量的新装置概念，犹他大学Roseanne Warren研究了热电化学电池（PEC）。1) PEC在超级电容器中集成了一个多孔的热电分离器。当其暴露于随时间变化的温度时，热电分离器在PEC内产生感应电场。电场驱动离子进入双电极层，为电池充电。当通过电流测定法进行测试时，与非热活性分离器的测量电流增加35%相比，热释电分离器在加热时显示出测量电流增加155%。2) 在开路条件下，经过四次20–30–20°C的热循环后，PEC充电0.65 mV。有限元模拟证实PEC通过热释电场驱动的离子通量自充电。随着热释电分离器的优化，PEC从常见的温度波动中产生>100μJ cm−2的能量，使PEC成为低功耗物联网传感器的新能源。
Tim Kowalchik, et al. Direct conversion of thermal energy to stored electrochemical energy via a self-charging pyroelectrochemical cell. EES 2024https://doi.org/10.1039/D3EE03497F
9. ACS Nano：具有生物活性的二氧化铈纳米酶靶向再灌注损伤中的线粒体治疗缺血性卒中
缺血后受损的线粒体过度产生活性氧是随后发生级联损伤的关键因素。将治疗药物递送至脑内受损神经元的线粒体是治疗缺血性卒中的一种重要策略。有鉴于此，海军医科大学鲁莹教授、上海大学王庭芳教授、张川教授和上海科技大学马智炜教授开发了一种靶向线粒体的二氧化铈纳米酶协同载药纳米系统，以解决缺血性卒中的多种因素。1）该纳米系统中的每个组成部分能够单独或协同地发挥作用，从而可以实现综合疗法。实验结果表明，该纳米系统可减轻氧化应激，并调节线粒体微环境使其处于有利于缺血耐受的状态，从而能够恢复缺血微环境。2）此外，该研究工作也进一步揭示了所构建的纳米递送系统保护大脑的详细机制，有望为实现缺血性卒中治疗的范式转变提供新的借鉴和参考。
Jun Liao. et al. Bioactive Ceria Nanoenzymes Target Mitochondria in Reperfusion Injury to Treat Ischemic Stroke. ACS Nano. 2024DOI: 10.1021/acsnano.3c10982https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c10982
