1. Chem. Rev.：用于RNA治疗的化学修饰平台RNA基疗法促进了生物医学领域的革命性变革，在疾病预防和治疗方面具有巨大潜力。然而，尽管其取得了显著的进展，但这些疗法仍面临巨大挑战，包括稳定性低和易被核酸酶降解。化学修饰平台已成为一项创新战略，专注于RNA结构或其相关递送载体的精确改进。近日，哈佛医学院Tao Wei、Chen Wei、Kong Na、厦门大学刘刚对用于RNA治疗的化学修饰平台进行了综述研究。1) 作者深入研究了这些平台，强调了它们在提高RNA基治疗方法的性能和转化前景方面的重要性。它包括对各种化学修饰递送平台的深入分析，这些平台在推动RNA疗法走向临床应用方面发挥了重要作用。2) 此外，作者旨在优化RNA分子治疗效果的各种化学修饰技术背后的原理。最后，作者对化学修饰RNA药物的变革性影响提供了重要见解，并描绘了其未来开发和临床整合的预期轨迹。
Yesi Shi, et al. Chemically Modified Platforms for Better RNA Therapeutics. Chem. Rev. 2024DOI: 10.1021/acs.chemrev.3c00611https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.3c006112. Chem. Soc. Rev.：光电化学水分解的商业化途径在目前可用的氢气（H2）生产工艺中，光电化学（PEC）水分解是对环境影响最小的工艺之一。然而，与蒸汽甲烷重整等更成熟的技术相比，它的生产成本仍然较高。近日，波尔图大学Adélio Mendes综述研究了光电化学水分解的商业化途径。1) 作者特别关注工程方面，并根据电极的结构和气体分离策略，将PEC设备分为四种主要类型：有线背靠背、无线背靠背、有线并排和有线分离无膜电极。此外，作者对PEC器件的关键部件进行了系统概述，并提出需要学术界和工业界之间的紧密融合。 2) 作者综述了目前的研究工作：（i）构建具有低成本和高度可回收实施方案的模块化设备；（ii）优化热力和电力管理；（iii）减少欧姆损耗；（iv）将化学稳定性提高到1000小时；（v）将太阳能集中器与PEC设备耦合；（vi）通过使用有机化合物来促进PEC-H2的生产；以及（vii）在环境和技术经济层面上达成评估PEC装置的一致标准化方法。
António Vilanova, et al. The route for commercial photoelectrochemical water splitting: a review of large-area devices and key upscaling challenges. Chem. Soc. Rev. 2024https://doi.org/10.1039/D1CS01069G3. Chem. Soc. Rev.：用于能源应用的仿生2D纳米流体膜 仿生二维（2D）纳米流体膜已被探索用于创建高性能离子传输系统，该系统可以模拟生物体的精细传输功能。由这些膜制成的先进能源设备具有优异的能量存储和转换能力。这一领域的进一步研究和开发对于释放能源设备的全部潜力，促进高性能设备的发展，以实现现实世界的应用和可持续的未来至关重要。近日，中国科学技术大学Zhang Zhen对用于能源应用的仿生2D纳米流体膜进行了综述研究。1) 作者首先介绍了二维纳米流体膜的分类和构建所用的原材料。其次，作者介绍了构建二维膜的自上而下和自下而上的方法。接下来，作者详细讨论了仿生二维膜在渗透能、水力能、机械能、光电转换、锂电池和液流电池中的应用。2) 最后，作者展望了2D纳米流体膜在未来可能面临的机遇和挑战。该篇综述旨在为构建用于高级能源应用的高性能仿生二维纳米流体膜提供广泛的知识基础。
Dandan Lei, et al. Bioinspired 2D nanofluidic membranes for energy applications. Chem. Soc. Rev. 2024https://doi.org/10.1039/D3CS00382E
4. Nature Commun.：电催化还原CO生成C2+的反应决速步
电催化还原CO是能够使用可再生能源制备燃料和化学品的一种具有前景的技术，但是人们对于电催化还原CO的机理并不清楚。CO电催化还原机理的主要争议是反应通过C-C偶联反应还是CO加氢反应生成多碳产物。有鉴于此，天津大学巩金龙、丹麦技术大学Brian Seger等报道实验分析电催化还原CO的反应决速步骤，并且通过研究pH的关系、动力学同位素效应、CO压力对生成多碳产物的影响。 1）研究结果显示，即使当pH或电解液氘代情况变化时，产生的多碳产物是不变的。我们通过CO分压与理论计算，说明电催化还原CO的决速步骤是*CO-*CO偶联反应。本文研究结果说明两个*CO之间的二聚是生成多碳产物的决速步骤。当考察市售Cu纳米粒子和Cu氧化物的电催化反应，同样发现催化决速步骤包括*CO之间的偶联。2）本文研究结果有助于改善电催化还原CO生成多碳产物的反应动力学，并且为改善电催化还原CO生成多碳产物提供理论基础。
Deng, W., Zhang, P., Qiao, Y. et al. Unraveling the rate-determining step of C2+ products during electrochemical CO reduction. Nat Commun 15, 892 (2024)DOI: 10.1038/s41467-024-45230-1https://www.nature.com/articles/s41467-024-45230-15. Nature Commun.：集成碳量子点的水凝胶光栅的可切换单向发射尽管光致发光不相干，但它的定向发射对于发光领域和纳米光子学来说是一种有吸引力的技术。光学亚表面为亚波长尺度的波前工程提供了一条有前途的途径，使单向发射成为可能。然而，当前的定向发射策略大多基于静态元表面，实现高性能的单向发射调节仍然是一个挑战。武汉大学Zhongyang Li和香港大学Shuang Zhang等展示了用于主动可切换单向发射的量子点-水凝胶集成光栅，同时具有小于1.5°的窄发散角和大于45°的大衍射角。 1）作者进一步证明，由于水凝胶形态随环境湿度的变化而变化，光栅效率的改变导致衍射级发射强度超过7倍的调谐。2）作者提出的可切换发射策略可以促进用于辐射控制和光学成像的有源发光器件技术。
Dai, C., Wan, S., Li, Z. et al. Switchable unidirectional emissions from hydrogel gratings with integrated carbon quantum dots. Nat Commun 15, 845 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-45284-1https://doi.org/10.1038/s41467-024-45284-16. Nature Commun.：通过利用分级氢键缔合的自适应离子皮肤通过可安装在皮肤上的离子材料进行长期生理监测时，强大的界面顺应性至关重要。不幸的是，由于粘度和弹性的不平衡，现有的表皮离子皮肤不够柔顺和耐用，不足以适应卷曲皮肤表面的时变变形。东华大学武培怡和Shengtong Sun等介绍了一种自适应离子皮肤，在超宽的频率范围内，它始终在临界凝胶点状态下工作，具有几乎相等的粘度和弹性。 1）这种材料是通过利用分级氢键缔合来设计的，允许聚合物链的连续释放以产生互补交联的拓扑缠结。通过体现快速应力松弛、柔软性、离子传导性、自修复性、缺陷不敏感性、自粘附性和防水性的特性，这种离子皮肤促进了与循环变形基底的优异界面顺应性，并促进了具有减轻的运动伪影的高保真电生理信号的采集。2）所提出的策略是通用的，并且可以将表皮离子皮肤的适用性扩展到更复杂的使用条件。
Ye, H., Wu, B., Sun, S. et al. Self-compliant ionic skin by leveraging hierarchical hydrogen bond association. Nat Commun 15, 885 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-45079-4https://doi.org/10.1038/s41467-024-45079-47. Nature Commun.：通过交联细胞膜隔室产生双重结构和功能的仿皮肤水凝胶皮肤本质上是细胞膜分隔的水凝胶，具有高机械强度、有效的抗菌能力和强大的免疫能力，为身体提供多种保护作用。能够制备同时模拟皮肤结构和功能的水凝胶的方法是非常需要的，但已被证明是一个挑战。上海交通大学Yan Pang、Jinyao Liu和华东理工大学Jie Wei等报道了双重结构和功能的仿皮肤水凝胶是通过交联细胞膜室产生的。1）使用烯属双键官能化的细胞外囊泡作为交联剂，通过自由基聚合形成交联网络。由于囊泡变形介导的拉伸能量的耗散，与常规二乙烯基单体交联的水凝胶相比，所获得的隔室交联网络显示出增强的机械强度。仿生水凝胶还表现出特定的抗菌活性和足够的能力来促进树突细胞的成熟和激活，因为存在许多细胞外囊泡相关的生物活性物质。此外，通过在炔烃双端聚合物和叠氮基修饰的细胞外囊泡之间无催化剂点击反应介导的交联引入第二个网络，证明了这种方法在调节所得水凝胶的结构和功能方面的多功能性。 2）这项研究为开发结构和功能双重可控的皮肤生物材料提供了一个平台。
Wu, F., Ren, Y., Lv, W. et al. Generating dual structurally and functionally skin-mimicking hydrogels by crosslinking cell-membrane compartments. Nat Commun 15, 802 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-45006-7https://doi.org/10.1038/s41467-024-45006-78. Joule：通过非富勒烯电子受体的选择性核心氟化实现19.7%效率的二元有机太阳能电池开发具有简化工作机制和制造工艺的高性能二元有机太阳能电池（OSCs）是促进OSCs商业应用的迫切需要。尽管末端氟化已被广泛应用于获得高效的非富勒烯受体（NFAs），但很少探索核心氟化。在此，中国科学院Zhu Xiaozhang、Liu Feng采用喹喔啉的结构膨胀性，合成了一系列具有可调光电和聚集性能的NFAs，AQx-nF（n=0–4，表示核上的氟原子数）。 1) AQx-2F不仅提供了适当的能量偏移和结晶度来平衡电荷产生和复合，还表现出改善的偶极矩和3D网络填充，使纤维形态具有优异的激子/电荷载流子动力学。2) 这些特征产生了19.7%的优异功率转换效率（PCE），这是有史以来报道的二元OSC的最高值。该工作强调了核心氟化的重要性，为设计更高效的NFA以获得更高性能的OSC提供了见解。
Kerui Liu, et al. 19.7% efficiency binary organic solar cells achieved by selective core fluorination of nonfullerene electron acceptors. Joule 2024DOI: 10.1016/j.joule.2024.01.005https://doi.org/10.1016/j.joule.2024.01.005
9. JACS：可溶性纳米石墨烯C222用于协同光动力/光热治疗
纳米石墨烯C222是由一个含有222个碳原子的平面石墨烯所组成，是迄今为止最大的合成平面纳米石墨烯。然而，C222的完全不溶性使其难以被进一步加工处理。有鉴于此，厦门大学谭元植教授和楚成超教授通过引入垂直于石墨烯平面的外周取代基，有效地破坏了层间堆叠，使得C222具有良好的溶解度。1）研究发现，吸电子取代基在脱氢环化过程中起着至关重要的作用，能够使树状聚亚苯基前体转化为C222。破坏层间堆叠后，实验仅通过引入少量的外周羧基即可使C222能够溶解于磷酸盐缓冲液中，浓度可达0.5 mg/mL。2）实验结果表明，内部的C222核心具有良好的光敏和光热特性，因此该研究制备的水溶性C222可作为一种单组分的光热和光动力肿瘤治疗药物，其能够实现96%的肿瘤抑制效率。
Xiao-Hui Ma. et al. Soluble Nanographene C222: Synthesis and Applications for Synergistic Photodynamic/Photothermal Therapy. Journal of the American Chemical Society. 2024DOI: 10.1021/jacs.3c08822https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c08822
10. Angew：氧缺陷增强Ni-Co氧化物的光催化CO2转化
气体反应物具有非常弱的吸附，但是生成的中间体具有较强的吸附，这导致过渡金属氧化物催化剂的光催化还原CO2而言是个巨大挑战。有鉴于此，南洋理工大学徐梽川、四川大学王清远、成都大学 lin chen等报道将Ni-Co氧化物纳米线修饰在石墨烯气凝胶基底上，发现氧空穴导致Ni-Co氧化物的晶型由尖晶石(spinel phase)转变为岩盐相(rock-salt phase)，因此优化催化剂的电子结构，在光催化还原CO2的反应中实现优异的催化活性和选择性。1）观测发现氧缺陷导致Ni-Co氧化物从尖晶石晶相转变为岩盐晶相，这种晶体结构的变化原因是其中较强的电场以及丰富的氧空穴。在对一系列催化剂研究光催化还原CO2，发现晶相转变的催化剂表现优异的催化活性和选择性，生成CO的产率达到12.5 mmol g-1 h-1，CO选择性高达96.5 %。 2）这种显著改善的光催化活性是因为催化剂的两种晶相之间产生较强的界面耦合效应，通过这种界面耦合在界面形成具有方向的电荷转移，因此优化催化剂的电子结构。晶相的改变导致八面体位点形成更多的Co2+，增强Co-O共价键。这种协同作用能够平衡CO2的表面活化和反应中间体物种的脱附，因此降低反应决速步骤的能垒。
Sudong Yang, et al, Enhancing Photocatalytic CO2 Conversion through Oxygen-Vacancy-Mediated Topological Phase Transition, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202317957https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202317957
