1.Nature Commun：无定形ZnCdS的偶极效应增强光催化制氢无定形半导体没有晶格结构，而且具有丰富的缺陷和陷阱结构，因此人们通常认为无定形半导体对于光催化没有帮助。有鉴于此，西北工业大学黄维院士、王松灿教授、陕西师范大学朱刚强教授、昆士兰大学王连洲院士等报道无定形ZnCdS光催化剂通过打破长程原子排列，从而产生偶极矩和较强的电场，促进电荷的分离和传输，从而能够改善光催化制氢。1）当修饰1 wt. %的Co-MoSx助催化剂，ZnCdS催化剂的制氢速率达到70.13 mmol g-1 h-1，这个性能达到晶化对比样品的5倍，而且能够进行160 h长时间光催化。2）通过刮涂法（blade-coating）构筑了20×20 cm2的Co-MoS2/ZnCdS柔性光催化剂薄膜，在自然光照射条件下产生大量的H2气泡，说明这种方法在大规模光催化制氢领域的发展前景。 Wang, X., Liu, B., Ma, S. et al. Induced dipole moments in amorphous ZnCdS catalysts facilitate photocatalytic H2 evolution. Nat Commun 15, 2600 (2024)DOI: 10.1038/s41467-024-47022-zhttps://www.nature.com/articles/s41467-024-47022-z2.JACS：Pt修饰稀土高熵氧化物实现全pH制氢发展能够在比较宽的pH区间具有高效稳定的制氢能力的催化剂对于解决目前的能源危机非常重要。有鉴于此，香港理工大学黄渤龙教授、南开大学杜亚平教授等在高熵稀土氧化物（(LaCeSmYErGdYb)O）基底的缺陷位点修饰Pt纳米粒子，从而首次实现了优异的电解水催化活性。1）Pt-(LaCeSmYErGdYb)O催化剂具有优异的电催化活性，在0.5 M H2SO4，1 M KOH，1.0 M PBS电解液进行电催化制氢，达到100 mA cm-2电流密度所需的过电势分别为12 mV，57 mV，77 mV。Pt-(LaCeSmYErGdYb)O在0.5 M H2SO4电解液进行电催化，60 ℃和400 mA cm-2电流密度能够稳定工作100 h，质量活性高达37.7 A mg-1Pt，12 mV时的TOF达到38.2 s-1，性能比目前报道的制氢催化剂更好。2）DFT理论计算结果说明Pt和高熵氧化物之间具有较好的相互作用，这种相互作用能够改善电子结构和促进电子转移，并且改善中间体物种的结合强度。Yong Jiang, Zhong Liang, Hao Fu, Mingzi Sun, Siyuan Wang, Bolong Huang*, and Yaping Du*, Pt-Modified High Entropy Rare Earth Oxide for Efficient Hydrogen Evolution in pH-Universal Environments, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.3c13367https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c13367 Zn-空气电池需要高活性的双功能氧电催化剂，因此单原子催化剂受到人们的广泛关注。但是，目前设计高活性的双功能氧电催化剂仍具有非常大的挑战和困难，这是因为难以改善包含多个电子转移的动力学。有鉴于此，东北大学Li Li、福州大学喻志阳、燕山大学王静等报道在WxC基底修饰具有超结构的Co单原子OER和ORR双功能催化剂，在组装的锌-空气电池中实现优异的性能。1）除了作为单原子催化剂，作者发现界面上规则排列的Co原子超结构能够产生应力，并且增强双功能氧催化反应。理论计算结果显示，超结构和单原子之间能够显著的降低中间体物种的结合能，降低OER和ORR的过电势。2）这种催化剂表现令人印象深刻的双功能氧催化活性，在组装的锌-空气电池实现了0.623 V的超低电势，非常高的功率密度（188.5 mW cm-2）。这项研究为原子催化剂的设计提供更多机会和前景。 Hongguan Li, Wu Wang, Sikang Xue, Jiarui He, Chen Liu, Guangying Gao, Shuanlong Di, Shulan Wang, Jing Wang*, Zhiyang Yu*, and Li Li*, Superstructure-Assisted Single-Atom Catalysis on Tungsten Carbides for Bifunctional Oxygen Reactions, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.3c14354https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c143544.JACS：用于极地探索的 -78 °C 高度可拉伸、自我修复和敏感的电子皮肤耐超低温电子皮肤（e-skin）可以赋予极地机器人触觉反馈，以便在极冷的极地环境中进行探索。然而，开发能够在超低温下实现敏感触觉和自我修复的电子皮肤仍然是一个挑战。 近日，天津大学张雷，杨静等人开发了一种敏感的机器人手电子皮肤，它可以在低至-78°C的温度下拉伸、自我修复和感知。1）这种电子皮肤的弹性体基底基于聚（二甲基硅氧烷）超分子聚合物和多强度动态氢键，特别是具有四重氢键基序（UPy）。2）研究人员研究了超低温下弹性体的结构与性能关系。结果表明，与具有主链 UPy 单元的弹性体相比，具有侧链 UPy 单元的弹性体表现出更高的拉伸性（~3257%）和自修复效率。这归因于较低的结合能变化和较低的势阱。3）基于侧链UPy弹性体和人造电子墨水，构建了一种在-78℃下使用的柔性机械手电子皮肤，可以精确感知物体的形状和特定符号，其感觉可以完全自我感知。损坏后恢复。这项研究的结果促成了在极地环境中使用带有电子皮肤的机器人手的概念，这使得人类的参与受到限制、危险或不可能。 Kai Yang, et al, Highly Stretchable, Self-Healing, and Sensitive E‑Skins at −78 °C for Polar Exploration, J. Am. Chem. Soc., 2024DOI: 10.1021/jacs.4c00541https://doi.org/10.1021/jacs.4c005415.复旦大学Adv Mater：双极化子COF光催化还原CO2制备合成气光催化还原CO2制备合成气是具有前景的技术路线，光催化还原CO2制备合成气能够缓解能源和环境面临的挑战。但是目前如何将CO2还原和H2O分解之间分开非常困难，这导致光催化还原CO2难以生成CO/H2比例可调节的合成气。有鉴于此，复旦大学郑耿锋、韩庆等设计了含有Co(II)-吡啶N和Co(II)-亚胺N的双极化子的COF催化剂，这种COF含有三嗪和1,10-菲咯啉-5,6-二酮结构，因此构筑了具有空间分隔催化活性位点的光催化剂，并且在光催化还原CO2的反应中能够生成CO/H2比例（1:1~1:3）可调的合成气。 1）这种双极化子结构能够形成电子-空穴高度分离的状态，其中Co(II)-吡啶N结构作为CO2活化位点，并且加快加氢催化反应生成*COOH中间体。Co(II)-亚胺N位点提高表面的亲水性促进生成H2。2）通过这种双极化子能够分开CO2还原和H2O分解反应，并且使得bp-Co-COF实现协同方式进行光催化转化CO2和H2O。因此bp-Co-COF光催化剂制备合成气的产率达到15.8 mmol g-1 h-1，CO/H2的比例达到1:2，这个性能比以往报道的COF光催化剂性能更好。 Chengfeng Zhao, Chao Yang, Ximeng Lv, Shengyao Wang, Cejun Hu, Gengfeng Zheng, Qing Han, Bipolaronic Motifs Induced Spatially Separated Catalytic Sites for Tunable Syngas Photosynthesis from CO2, Adv. Mater. 2024DOI: 10.1002/adma.202401004https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.2024010046.Adv Mater：Pt单原子组装体光催化制氢 由于Pt等贵金属单原子具有优异的性能，因此将Pt等单原子催化剂用于光催化制氢的助催化剂受到人们的广泛关注。但是Pt等单原子在光照射条件可能发生团聚形成活性更低的团簇。有鉴于此，埃尔朗根-纽伦堡大学Patrik Schmuki等研究在空气、Ar气、Ar-H2混合气体中煅烧后处理对TiO2表面的Pt单原子稳定性的影响。1）作者研究发现在Ar-H2混合气氛煅烧后处理能够优化Pt单原子的结构，并且能够组装形成稳定的尺寸为0.5-1 nm的2D单原子组装体。2）这种2D单原子组装体在光照条件下能够免于单原子的团聚问题，而且这种2D组装体具有显著改善的光催化制氢效率。这项研究为改善Pt单原子催化剂的高催化反应活性提供方法，而且能够增强单原子在光催化条件下的稳定性。 Yue Wang, Nikita Denisov, Shanshan Qin, Danielle Santos Gonçalves, Hyesung Kim, Bidyut Bikash Sarma, Patrik Schmuki, Stable and Highly Active Single Atom Configurations for Photocatalytic H2 Generation, Adv. Mater. 2024DOI: 10.1002/adma.202400626https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.2024006267.Adv. Mater综述：可植入的药物释放系统武汉大学姜鹏教授、天津工业大学刘义教授和中国科学院北京纳米能源与系统研究所王中林院士对可植入的药物释放系统相关研究和进展进行了综述。1）近年来，研究者致力于开发能够时空控制药物释放和提高依从性的平台，如植入式药物释放系统(IDDSs)。IDDSs具有多种优势：(1)患者可通过特定的刺激(光、声、电、磁等)控制给药的时间和位置，一些智能的“闭环”IDDS甚至可以实现无需人参与的自我管理；（2）IDDS能够在很长一段时间内(数月至数年)持续稳定地给药；（3）直接将药物递送到病变处，从而有助于减少剂量和副作用；（4）IDDS能够根据患者的需要提供个性化药物。对这类系统的高需求也激发起研究者对于构建智能IDDS的研究兴趣。2）作者在文中详细介绍了一些常见的刺激响应机制，包括内源性刺激(如pH值、活性氧、蛋白质等)和外源性刺激(如光、声、电、磁等)；此外，作者也对近年来报道的一些IDDS的类型进行了综述，包括基于上述机制的多种刺激响应系统、射频控制的IDDS、"闭环" IDDS和自供电型IDDS等；最后，作者分析了多种IDDS的优缺点、面临的瓶颈问题以及相应的解决方案，旨在为后续研究提供新的借鉴和参考。 Guang-Qin He. et al. Recent Progress in Implantable Drug Delivery Systems. Advanced Materials. 2024DOI: 10.1002/adma.202312530https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.2023125308.Adv. Mater：具有靶向、组装和释放等特性的三合一肽前药用于克服细菌诱导的耐药性和增强抗肿瘤免疫反应肿瘤内细菌会导致结直肠癌对化疗药物产生耐药性，并减弱免疫应答。有鉴于此，徐州医科大学王刚教授、郑骏年教授和高歌教授设计了一种新型分子Biotin-Lys(SA-Cip-OH)-Lys(SACPT)-Phe-Phe-Nap（Biotin-Cip-CPT-Nap），其包含4个功能基序(用于靶向的生物素基序、用于实现自组装的Phe-Phe(-Nap)基序、用于抗菌的环丙沙星衍生物(Cip-OH)基序和用于化疗的喜树碱(CPT)基序)。1）研究发现，实验设计的分子能够实现胞内酶促纳米纤维的形成和协同抗菌增强的化疗及免疫治疗。在结直肠癌细胞膜高表达的生物素受体介导的内吞作用和在胞质中高表达的羧酸酯酶的催化作用下，该新型分子可转化为生物素-Nap，并自组装成纳米纤维。2）与此同时，抗生素Cip-OH和化疗药物CPT会被释放，以克服细菌诱导的耐药和提高结直肠癌免疫治疗的疗效。综上所述，该研究能够为设计新型多功能前药以提高对结直肠癌的治疗效率提供一种新的策略。Ge Gao. et al. Three-in-One Peptide Prodrug with Targeting, Assembly and Release Properties for Overcoming Bacterium-Induced Drug Resistance and Potentiating Anti-Cancer Immune Response. Advanced Materials. 2024DOI: 10.1002/adma.202312153https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202312153
