1.北航JACS：<1 nm的高熵氧化物OER-ORR双功能光电催化

由于缺乏高活性且价格合理的催化剂，Zn-空气电池的大规模应用受到显著阻碍。高熵氧化物具有独特的结构和性能，因此是具有前景的Zn-空气电池材料。但是传统高温合成高熵氧化物的方法得到暴露活性位点比例较低并且高熵氧化物的尺寸达到微米。

有鉴于此，北京航空航天大学张瑜教授、刘俊利副教授等报道多金属氧簇构筑<1 nm的二维高熵氧化物，在Zn-空气电池中表现优异的光电催化OER、ORR性能。

本文要点：

1）构筑的尺寸<1 nm并且独特二维结构的高熵氧化物具有精确的原子分布，在光照射下的OER和ORR双功能催化活性都得以增强。

2）将二维高熵氧化物-POM作为阳极催化剂，CoFeNiMnCuZnO_x-磷钼酸材料在可见光照射下达到2 mA cm^-2电流密度的充放电电压差仅为0.25 V。构筑的电池在2 mA cm^-2或10 mA cm^-2电流密度的稳定工作时间分别达到1600 h和930 h。    

参考文献：

Huaiyun Ge, Lirong Zheng, Guobao Yuan, Wenxiong Shi, Junli Liu*, Yu Zhang*, and Xun Wang, Polyoxometallate Cluster Induced High-Entropy Oxide Sub-1 nm Nanosheets as Photoelectrocatalysts for Zn–Air Batteries, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c00652

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c00652

2.天津大学JACS：Co电催化硝酸盐合成氨的机理    

人们发现电催化还原硝酸盐制备NH₃是处理污水和合成氨的一种具有前景的技术。虽然人们开发了具有优异性能的Co电催化剂，但是对于电催化机理以及在较宽电化学窗口的活性物种仍具有非常大的争议。

有鉴于此，天津大学于一夫等报道CoP、Co、CO₃O₄作为模型催化剂研究Co电催化还原硝酸盐合成氨的机理。

本文要点：

1）研究发现CoP在发生硝酸盐还原合成氨的反应前首先转变为CoP@Co的核壳结构。CoP@Co以及Co催化剂的电催化合成氨反应机理显示，在较低的过电势催化剂的动态表面Co^δ+活性物种上通过三个步骤的接力催化进行，在较高的过电势的机理是在界面Co物种通过连续的加氢催化从硝酸盐转化为氨。与CoP@Co催化剂和Co催化剂不同，Co₃O₄在非常宽的电化学窗口都非常稳定，能够稳定的进行硝酸盐加氢合成氨。

2）在较低的过电势，CoP@Co和Co都表现比Co₃O₄更高的电催化还原硝酸盐合成氨性能。虽然CoP@Co与Co遵循相同的反应机理，但是CoP@Co的电催化还原硝酸盐性能比Co更高。

3）通过一系列表征，说明CoP@Co的催化活性比Co更好的原因。表征结果说明，CoP@Co具有更加优异催化活性的原因是CoP能够向表面活性物种提供丰富的电子，从而在电催化反应过程中生成更多活性氢，有助于中间体物种的还原。    

参考文献：

Kaiwen Yang, Shu-He Han, Chuanqi Cheng, Chengying Guo, Tieliang Li, and Yifu Yu*, Unveiling the Reaction Mechanism of Nitrate Reduction to Ammonia Over Cobalt-Based Electrocatalysts, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c13517

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c13517

3.复旦大学Angew：用于体温可穿戴功率设备的金属基聚合物高性能热电纤维

金属主链聚合物（MBP）具有由键合金属原子组成的独特主链，在光、电、磁和热电场领域具有广阔的前景。然而，MBP 的应用仍然相对缺乏研究。

近日，复旦大学彭慧胜院士等人开发了一种剪切诱导取向方法来构建柔性镍主链聚合物/碳纳米管（NBP/CNT）热电复合纤维。

文章要点：

1）热电复合纤维的功率因数为719.48 μW⋅m^-1⋅K^-2，约为裸碳纳米管光纤功率因数的3.5倍。值得注意的是，通过调节NBP的载流子迁移率和载流子浓度，复合纤维的电导率和塞贝克系数比裸碳纳米管纤维同时增加。

2）将NBP/CNT纤维集成到织物中收集人体热能，在8K的温差下产生3.09 mV的输出电压，为MBPs电源的发展开辟了一条新的途径。

参考文献：   

Ning Wang, et al, High-performance thermoelectric fibers from metal-backboned polymers for body-temperature wearable power devices, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202403415

DOI: 10.1002/anie.202403415

https://doi.org/10.1002/anie.202403415

4.南理工Angew：基于离子交换水凝胶的微结构铜增材制造

通过基于激光的工艺进行铜的增材制造 (AM) 具有一定挑战，这主要归因于作为原料的铜粉或铜线的高导热性和低激光吸收率。尽管铜盐在基于光聚合的增材制造技术中的使用最近引起了人们的关注，但实现具有高电导率和密度的微结构铜仍然难以实现。

近日，南京理工大学王杰平，易文斌，赵子杰提出了一种简单而稳健的策略，用于创建具有更高电导率和硬度的复杂而致密的微架构铜。

文章要点：

1）该过程涉及利用含有可离子交换单体的水基光树脂，从而能够通过 DLP 雕刻 3D 水凝胶支架。随后将这些支架浸入 CuSO₄ 溶液中，通过离子交换实现了显着高的 Cu²⁺ 离子负载量 (20.31 wt%)。在空气中脱脂并在还原气氛中烧结后，所得铜结构呈现出约 40 μm 的最小特征尺寸，同时具有高孪晶密度和高铜含量（96.2 wt%）。    

2）铜的显微组织为微晶且致密，平均晶粒尺寸为6.5μm，每晶粒有4.6±2.2个孪晶。这些发现强调了该方法在创建微架构 3D 金属结构方面的强大能力。

参考文献：

Songhua Ma, et al, Additive Manufacturing of Micro-architected Copper based on an Ion-Exchangeable Hydrogel, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202405135

DOI: 10.1002/anie.202405135

https://doi.org/10.1002/anie.202405135

5.四川大学Nature Commun.：Co掺杂增强SrIrO₃酸性OER

电催化分解水是一种可持续制备氢气的方法，但是电催化制氢反应需要非常高的OER过电势，导致电解水面临着非常大的挑战。SrIrO₃钙钛矿催化剂具有较高的酸性OER电催化前景，但是人们对于SrIrO₃具有高活性的原因并不清楚。

有鉴于此，四川大学李高仁教授等发展了Co掺杂SrIrO₃催化剂，这种Co掺杂钙钛矿催化剂能够增强OER电催化活性，此外作者研究催化活性机理。

本文要点：

1）原位表征实验结果说明Co能够活化表面晶格氧，因此能够更好的暴露IrO_x催化活性位点，体相Co掺杂原子能够优化IrO_x的吸附结合能。Co掺杂SrIrO₃催化剂表现优异的OER电催化活性，性能比IrO₂催化剂更好。

2）这项研究有助于理解SrIrO₃催化剂具有优异OER催化活性的原因，有助于设计和制备高性能酸性OER电催化剂。    

参考文献：

Zhao, JW., Yue, K., Zhang, H. et al. The formation of unsaturated IrO_x in SrIrO₃ by cobalt-doping for acidic oxygen evolution reaction. Nat Commun 15, 2928 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-46801-y

https://www.nature.com/articles/s41467-024-46801-y

6.物理所Nature Commun.：铝腐蚀-钝化调节延长水电池寿命   

铝集流体由于其成本效益、重量轻和易于制造而被广泛用于非水电池。然而，由于它们在水溶液中的严重腐蚀，因此被排除在水电池之外。鉴于此，来自中国科学院物理研究所索鎏敏等人研究出了水解型阳极添加剂，用于形成坚固的钝化层来抑制腐蚀。

文章要点：

1) 该研究证实，这些添加剂将铝的腐蚀电流密度显著降低了近三个数量级，达到约10−6 A cm−2，同时，由于电化学腐蚀伴随着阳极预锂化，研究出一种自延长水性锂离子电池（Al ||LiMn2O4 ||TiO2），其容量保持率在200次循环后从49.5%上升到70.1%；

2) 该研究引入了一种利用电化学腐蚀的牺牲铝电极作为电子补充，以延长水电池的循环寿命，并且，该研究结果可以解决由于集电器腐蚀和副反应导致的锂损失导致的水电池寿命短的问题。

参考资料：

Liu, B., Lv, T., Zhou, A. et al. Aluminum corrosion–passivation regulation prolongs aqueous batteries life.  Nat. Commun.(2024).

DOI：10.1038/s41467-024-47145-3    

https://doi.org/10.1038/s41467-024-47145-3

7.西安交大Nature Commun.：Ir/NiPS3的Jauns双面电子效应增强电解水

金属-基底相互作用能够通过氢溢流效应增强HER催化活性，通常这种金属-基底相互作用是通过富电子状态的担载基底促进氢的吸附/溢流。但是对于传统的金属-基底效应，通常无法促进形成金属的富电子态。而且难以有助于供电子OER反应的发生。

有鉴于此，西安交通大学戴正飞教授等合成了一种Ir/NiPS₃催化剂，作者研究了Ir的电子结构以及在氢溢流/OER碱性电解水反应中的作用。

本文要点

1）作者发现担载于NiPS₃的Ir催化剂在顶点和界面区域分别具有富电子和缺电子Janus双重态，这分别有助于氢溢流效应和OER反应。

2）通过这种Janus双重电子结构，在1 M KOH和1.51 V电解水达到10 mA cm^-2电流密度，在脲/KOH电解液和1.44 V电解水达到10 mA cm^-2，而且能够稳定工作1000 h。    

参考文献：

Liu, Y., Li, L., Wang, L. et al. Janus electronic state of supported iridium nanoclusters for sustainable alkaline water electrolysis. Nat Commun 15, 2851 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-47045-6

https://www.nature.com/articles/s41467-024-47045-6

8.浙江大学Nature Commun.：工程型热诱导巨噬细胞的促炎极化可在肿瘤免疫治疗中重编程肿瘤免疫微环境   

在免疫抑制性肿瘤微环境(TME)中，基于巨噬细胞的过继性细胞治疗的效果会因从替代性活化(M2-like)表型向经典活化(M1-like)表型的低效极化而受到限制。

有鉴于此，浙江大学平渊教授等人证明了具有热诱导基因开关的工程型巨噬细胞(eMac)可以在小鼠模型中诱导过继转移的eMac的自极化和肿瘤相关巨噬细胞的复极化。

本文要点：

1）在TME中，eMac在局部产生的促炎细胞因子不仅可以诱导巨噬细胞发生向经典活化表型的强极化，而且能够避免因全身使用促炎细胞因子而产生的副作用。

2）基于此，研究者也开发了一种可穿戴、适用于人类患者的保暖装置，其可以通过智能手机被远程控制。综上所述，该工作开发了一种安全、有效的过继性转移免疫治疗方法，其具有重要的临床转化潜力。    

参考文献：

Yanan Xue. et al. Proinflammatory polarization of engineered heat-inducible macrophages reprogram the tumor immune microenvironment during cancer immunotherapy. Nature Communications. 2024

https://www.nature.com/articles/s41467-024-46210-1