1.中科大Nature Commun：应力诱导轴向排列构筑1D异质结一维分段异质结由于独特的结构，而且通过不同组分和界面形成的协同效应，因此可能具有多种多样的应用前景，受到人们广泛的关注。但是，如何发展简单多种多样的可控合成一维分段异质结是个巨大的挑战。有鉴于此，中国科学技术大学俞书宏院士、刘建伟教授、倪勇教授等报道发展一种应力诱导轴向排列方法，能够在化学计量比的反应合成一维分段异质结。
1）通过连续相场模拟，作者对形成交替排列结构的三个阶段的过程进行模拟。通过发展的这种方法以及后处理，从而合成25种一维分段异质结。其中包括17种纳米线-纳米线结构和8种纳米线-纳米棒结构，构成的元素包括13种（Ag, Te, Cu, Pt, Pb, Cd, Sb, Se, Bi, Rh, Ir, Ru, Zn）。
Chen, QX., Lu, YY., Yang, Y. et al. Stress-induced ordering evolution of 1D segmented heteronanostructures and their chemical post-transformations. Nat Commun 15, 3208 (2024). DOI: 10.1038/s41467-024-47446-7https://www.nature.com/articles/s41467-024-47446-72.上海交大JACS：次级配位调控Pt单原子催化酸性ORRPt是重要的标志性酸性ORR催化剂，化学能转化为电能的效率最高。但是对于单原子Pt催化剂ORR电催化反应路径，人们对主要的ORR路径一直存在争议，这是因为复杂的局部配位环境以及基底修饰催化剂的浓度区别非常大。有鉴于此，上海交通大学蒋昆、魏浩等通过一系列碳纳米管基底担载Pt-N-C单原子催化剂进行研究，发现相邻N原子能够调节Pt原子的电子结构，因此提高ORR电催化选择性。1）通过调控相邻N配位原子，在0.3 V过电势的O2转化为H2O2的选择性能够从10 %提高至85 %。作者通过X射线光谱表征、表面增强Raman光谱表征技术与DFT理论计算结合，说明第一配位层内的吡啶N、吡咯N有助于4e- ORR路径；二级配位球的石墨N原子降低*OOH在Pt原子位点的结合能，因此导致2e- ORR。
2）这些研究结果说明催化位点的化学环境对于调控单原子催化剂电催化活性的重要作用。
Baoxin Ni, Peng Shen, Guiru Zhang, Jiajun Zhao, Honghe Ding, Yifan Ye, Zhouying Yue, Hui Yang, Hao Wei*, and Kun Jiang*, Second-Shell N Dopants Regulate Acidic O2 Reduction Pathways on Isolated Pt Sites, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.3c14186https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c141863.北京大学JACS：碳纳米管直接纺丝制备高强度碳纳米管纤维生长动力学调节碳纳米管(CNTs)在构建高性能纤维方面显示出巨大的潜力。然而，通过浮动催化剂化学气相沉积(FCCVD)法制备的碳纳米管纤维(CNTF)的拉伸强度受到基本碳纳米管之间弱相互作用的困扰。近日，北京大学钱柳，高鑫，张锦院士等人发展了一种氯(Cl)/水(H2O)辅助长度延伸FCCVD(CALF-FCCVD)方法来调节碳纳米管之间的相互作用，并提高宏观纤维的机械强度。1）与传统的铁基FCCVD系统相比，CARF-FCCVD方法获得的碳纳米管长度提高了731%。此外，由CALF-FCCVD纺丝制备的碳纳米纤维的拉伸强度达到5.27±0.27 GPa(4.62±0.24 N/tex)，达到5.61 Gpa(4.92N/tex)，超过了以往报道的结果。 2）实验测量和密度泛函理论计算表明，Cl 和 H2O 在促进 CNT 生长方面发挥着至关重要的作用。二氯甲烷分解释放出的Cl大大加速了CNT的生长；H2O可以去除漂浮催化剂上的无定形碳，以延长其寿命，从而进一步调节生长动力学并提高所制备纤维的纯度。
CALF-FCCVD 平台设计提供了一种强大的方法来调整直接纺丝中的 CNT 生长动力学以获得高强度 CNTF。
Zuncheng Hu, et al, Kinetic Modulation of Carbon Nanotube Growth in Direct Spinning for High-Strength Carbon Nanotube Fibers, J. Am. Chem. Soc., 2024DOI: 10.1021/jacs.4c01705https://doi.org/10.1021/jacs.4c017054.上海科技大学JACS：调控ZIF的刚性和多孔结构实现高效甲烷提纯由于分子筛咪唑框架材料ZIF具有丰富的结构设计和多孔结构，因此具有较强的捕碳应用前景。但是ZIF的本征链接分子能够动态变化，这阻碍ZIF的变压吸附应用于甲烷纯化和沼气增值领域。目前人们发现功能锁定（functionality-locking）策略有助于抑制链接分子的动态变化。但是在分离CO2/CH4的过程中，如何在结构刚性和吸附容量之间均衡是个巨大挑战。有鉴于此，上海科技大学章跃标等发展了一种分步结构锁定方法增强ZIFs的CO2吸附容量和CH4纯化产量。1）作者通过分别在50 ℃、160 ℃、210 ℃活化分别得到锁定功能的晶相，ZIF-78-lt、ZIF-78-ht1、ZIF-78-ht2。通过气体吸附和XRD表征观测说明形成结构不同的锁定晶相。
2）作者发现链接分子之间π-π相互作用导致C-H…O氢键的结合能从-0.64 kcal mol-1增加为-2.77 kcal mol-1和-5.72 kcal mol-1，作者通过单晶XRD和DFT理论计算进一步的验证。在各种锁定晶相ZIF中，ZIF-78-ht1具有最高的CO2吸附容量（298 K和30 bar, 18.6 mmol g-1）。这项研究有助于从分子和能量上深入理解如何利用ZIF的柔性骨架结构改善多孔材料的气体分离性能。
Tongtong Xu, Wentao Jiang, Yu Tao, Mahmoud Abdellatief, Kyle E. Cordova, and Yue-Biao Zhang*, Popping and Locking: Balanced Rigidity and Porosity of Zeolitic Imidazolate Frameworks for High-Productivity Methane Purification, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c00045https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c000455.南开大学JACS：体内荧光标记泡沫细胞源性细胞外囊泡可作为循环生物标志物以实现动脉粥样硬化的体外检测实时监测动脉粥样硬化(AS)的发展是对心血管疾病(CVD)进行管理的关键。然而，由于缺乏可靠的AS生物标志物，因此现有检测方法的敏感性和特异性仍有待提高。有鉴于此，南开大学刘定斌教授开发了一种体内荧光标记策略，其能够对AS斑块中的泡沫细胞源性细胞外囊泡(EVs)进行特异性染色。被释放到血液中的EVs可以作为体外检测AS的循环生物标志物。1）该策略依赖于能够特异性识别泡沫细胞的自组装纳米探针。细胞内的HClO可降解该探针以产生含三氟甲基的硼-二吡咯甲基荧光团(B-CF3，一种可被转移到外泌体膜上的亲脂性染料)。
2）研究者可以直接在荧光光谱仪或酶标仪上检测这些B-CF3染色的循环EVs，而不需要任何复杂的分析方法。实验结果表明，这种液体活检模式能够在AS的进展过程中早期发现并实时鉴别病变易损性，从而有助于实现有效的CVD管理。
Moxuan Ji. et al. In Vivo Fluorescent Labeling of Foam Cell-Derived Extracellular Vesicles as Circulating Biomarkers for In Vitro Detection of Atherosclerosis. Journal of the American Chemical Society. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c01173https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c011736.武汉大学Angew：原位观测研究氢氧化反应机理氢氧化反应能够高效率的利用氢能，因此氢氧化反应是目前最重要的碳中和技术。目前关于氢氧化反应的机理仍然非常模糊，这是因为该反应的基元步骤速度非常快而且不同基元步骤之间相互纠缠。这种现象在远离平衡态的时候非常显著。有鉴于此，武汉大学庄林教授、王功伟教授、肖丽教授等报道通过现场原位表征分析和研究氢氧化反应的机理。1）通过气体扩散电极实现在较宽的电化学窗口得到I-V曲线，作者使用AC阻抗谱表征技术表征电催化反应动力学。通过使用多维度数据拟合，得到5D空间的动力学数据，从而能够根据过电势的变化得到三个基元步骤（Tafel, Heyrovsky, Volmer）分别的反应速率。根据动力学数据，作者清楚的了解氢氧化反应的基元步骤在不同的极化状态时如何进行。比如，在低极化区间的Heyrovsky反应非常缓慢，基本上可以忽略；在较高的极化区间，Heyrovsky反应能够超过Tafel反应。而且作者发现Volmer反应是速率最快的。
2）这项研究不仅有助于理解氢氧化反应的机理，而且有助于发展效率更高的氢能体系。
Kaicong Yang, Hualong Ma, Renjie Ren, Li Xiao, Wenyong Jiang, Yu Xie, Gongwei Wang, Juntao Lu, Lin Zhuang, Multidimensional electrochemistry decodes the operando mechanism of hydrogen oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202318389https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.2023183897.Angew：丙烷脱氢催化反应中原位生成铂-碳催化剂丙烷脱氢催化制备丙烯是化学工业领域的重要反应，有鉴于此，马克斯·普朗克学会弗里茨·哈伯研究所Thomas Lunkenbein、Thomas Götsch等通过原位TEM表征和DFT理论计算结合，发现碳原子插入Pt晶体的间隙位点形成规则分布的碳原子有助于丙烷脱氢生成丙烯。 1）表征结果显示当催化反应更好生成丙烯时，Pt纳米粒子的结构转变为CsCl结构的Pt-C。在更高的反应温度，发现同时存在闪锌矿和岩盐相。
2）在丙烯的产量达到最高点，催化剂的纳米粒子同时存在Pt和C原子，导致畸变的Pt晶格。在每个阶段都发现存在催化剂积碳现象。这项研究结果有助于发展调控和发展高活性的丙烷脱氢催化剂。
Hannah C. Nerl, Milivoj Plodinec, Thomas Götsch, Katarzyna Skorupska, Robert Schlögl, Travis E. Jones, Thomas Lunkenbein, In situ Formation of Platinum‐Carbon Catalysts in Propane Dehydrogenation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202319887https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.2023198878.Angew：理论计算设计Pd3Cu甲醇羰基化电催化剂通过Pd催化剂进行电催化CO和CH3OH羰基化制备二甲基碳酸酯是具有前景的C1原料增值化技术。但是该电催化反应需要较高的工作电位，而且产物的DMC选择性较低，甲醇容易发生严重的过氧化，这些困难导致电催化CO和CH3OH转化难以得到应用。有鉴于此，中国科学院兰州化物所何林研究员、Yang Huang等人通过理论计算分析，发现Pd0和Pd4+表面吸附中间体的相互作用，并且发现强氧化性电极电势导致Pd催化剂表面的结构重构降低CO吸附，因此影响电催化生成DMC。1）基于理论研究结果，发展了一种简单方便的两步热震荡制备PdCu合金催化剂并应用于电催化制备DMC。
2）理论预测的高活性Pd3Cu电催化剂在现有的Pd电催化剂中表现最好的催化活性，在1.0 V过电势DMC的选择性最高（93 %）。原位光谱表征结果验证了Cu掺杂在增强Pd催化反应中的双重作用。
Yunru Shi, Yi-Fan Hu, Jinyu Ye, Gang Zhong, Chungu Xia, Zhi-Pan Liu, Yang Huang, Lin He, Stabilization of Pd0 by Cu Alloying: Theory-Guided Design of Pd3Cu Electrocatalyst for Anodic Methanol Carbonylation, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202401311https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202401311
