锂硫电池、盐湖提锂两篇Nat. Sustain.,张华彬Nat. Commun.等成果速递|顶刊日报20241026
1.Nature Sustainability:混合聚合物网络阴极实现可溶性无多硫化物锂硫电池
锂硫(Li-S)是一种备受关注的化学物质,因为硫是一种丰富的元素,硫的转化具有极高的能量密度。然而,在转化过程中形成的几种中间多硫化物溶解会导致循环过程中性能迅速下降。近日,宾夕法尼亚州立大学王东海等人通过硫化聚磷腈和碳作为锂硫电池阴极的混合聚合物网络来解决这个问题。1) 这种杂化聚合物网络具有丰富的重新结合和吸附解离硫物种的位点,可以避免可溶性多硫化物的形成,并实现独特的可逆插入转化反应。因此,该阴极在Li-S纽扣电池中实现了高容量(约900mAh g−1)和优异的循环稳定性。2) 软包电池的预计能量密度为约300Wh kg−1,150次循环后容量保持率为84.9%。该策略可以扩展到其他具有成本效益、可回收的聚合物,将硫基电池推向实际的储能应用。Meng Liao et.al Hybrid polymer network cathode-enabled soluble-polysulfide-free lithium–sulfur batteries Nature Sustainability 2024DOI: 10.1038/s41893-024-01453-0https://doi.org/10.1038/s41893-024-01453-02.Nature Sustainability:盐湖盐水中可持续锂提取和氢氧化镁联产近年来,随着锂离子电池在推动全球向低碳社会转型方面发挥着越来越重要的作用,对锂的需求一直在上升。与主要从硬岩中生产锂相比,从盐水中提取锂是更经济、更可持续的途径。然而,它仍存在重大挑战,包括提取过程的效率低,特别是对于高盐度、成分复杂的盐水,以及对主要竞争物种镁的选择性差。近日,昆士兰大学Zhang Xiwang、宝武集团环境资源科技有限公司Li Enchao、莫纳什大学Li Zhikao等人报道了一种涉及乙二胺四乙酸(EDTA)的纳滤过程,其可用于直接有效地提取Li+,以及从盐湖盐水中有效利用Mg2+。 1) 利用EDTA4−和Mg2+之间的选择性结合,该工艺在工业条件下(127.06g l−1)实现了99.85%的超高Mg2+截留率、~4.34mol m−2 h−1的超快Li+通量和优异的Li+/Mg2+分离因子(~679)。2) 通过两阶段过滤过程,Li+回收率达到89.90%,而Mg2+废物转化为纳米结构的Mg(OH)2,98.87%的EDTA4-可以再生。该工作的可扩展流程可最大限度地减少环境影响,同时最大限度地提高资源利用率,从而促进向更可持续的未来转变。Ming Yong et.al Sustainable lithium extraction and magnesium hydroxide co-production from salt-lake brines Nature Sustainability 2024DOI: 10.1038/s41893-024-01435-2https://doi.org/10.1038/s41893-024-01435-23.张华彬Nature Commun:Cu单原子光催化甲烷氧化制备甲醛通过光催化反应将CH4转化为高附加值C1氧化衍生物受到人们的广泛关注,但是CH4转化为C1氧化衍生物具有非常大的困难和挑战。有鉴于此,阿卜杜拉国王科技大学张华彬教授等报道基于调节MOF的配位结构微环境的方式构筑Cu单原子催化剂用于选择性光催化氧化CH4制备HCHO。1)作者在单核Cu位点直接进行O2氧化,因此能够打破反应的化学平衡,将形成自由基的平衡完全转向生成·OOH。通过同步生成·OOH和·CH3,能够快速结合生成HCHO,并且阻碍竞争反应,实现了优异的HCHO选择性(接近100%),产量达到2.75mmol gcat-1 h-1。2)这项工作展示了理性设计催化活性位点对于调节反应路径和选择性CH4光催化氧化的重要性,哟租户与发展和设计高性能的单原子催化剂。Feng, C., Zuo, S., Hu, M. et al. Optimizing the reaction pathway of methane photo-oxidation over single copper sites. Nat Commun 15, 9088 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-53483-zhttps://www.nature.com/articles/s41467-024-53483-z4.清华大学&兰州化物所Nature Commun:石墨烯纳米片构筑耐湿度结构稳定超润滑材料在高湿度环境下实现固体超润滑性非常重要,但是由于水和固体表面的氧化,导致目前开发超润滑仍具有非常大的困难和挑战。有鉴于此,中国科学院兰州化学物理研究所Yongfu Wang、清华大学Ming Ma等报道一种简单方便的获得湿度不敏感的固体超润滑剂(磨损系数仅为0.0035),在2-80 %湿度区间内没有明显的磨损。1)从结构超润滑性角度的设计,开发了覆盖Au的微米石墨片和石墨烯覆盖的不含氢无定形碳。这种GNC a-C对水分子的钉扎效应较差以及弱氧化,因此能够在暴露空气之后表面仍然具有稳定的结构超润滑性质。 2)这种设计和制备过程能够大规模的实现结构超润滑性,而且支持的材料范围广泛。这项研究为环境条件下的结构超润滑应用提供策略。Li, R., Yang, X., Li, J. et al. Macroscale, humidity-insensitive, and stable structural superlubricity achieved with hydrogen-free graphene nanoflakes. Nat Commun 15, 9197 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-53462-4https://www.nature.com/articles/s41467-024-53462-45.中科院金属所&中南大学Nature Commun:原位观测Au五重孪晶的生长机理五重孪晶Au纳米晶(penta-twinned)的孪晶边界和内部晶格应力为调控纳米晶体的结构和性质提供具有前景的创新型方法,但是目前人们对于控制5-FT纳米晶的非经典生长模型缺乏深入理解,这是因为五重孪晶Au纳米晶的热力学稳定区间较小,而且具有复杂的孪晶结构。 有鉴于此,中国科学院金属所Gang Zhou、中南大学宋淼等报道通过原位观测方法,从原子尺度研究5-FT以及其他纳米粒子与尺寸有关以及孪晶结构相关的聚集。1)研究结果表明Au纳米粒子的表面扩散显著影响聚集纳米粒子的形貌,并且促进形成对称结构5-FT,尤其是对于比较小的纳米粒子。此外,5-FT的本征结构能够缓解形貌变化过程的原子表面扩散现象,延缓聚集和结构变化,促进形成结构复杂的孪晶。2)这项研究结果有助于推动孪晶纳米粒子的结构调控,能够更好的对功能材料的合成进行预测,并且用于开发先进的工程应用。 Song, M., Zhang, D., Leng, D. et al. In situ atomic observations of aggregation growth and evolution of penta-twinned gold nanocrystals. Nat Commun 15, 9217 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-53501-0https://www.nature.com/articles/s41467-024-53501-06.Science Advances:全固态碱离子聚合物电池的可渗透无空隙界面 全固态电池存在电极与电解质颗粒之间失去接触的问题,导致循环性能差。近日,湖南大学鲁兵安等人以充放电电压为刺激,在循环过程中原位构建了固态聚合物电解质与电极之间无空隙的离子渗透界面。1)在充放电过程中,渗透相填充界面处的空隙并渗透到电极中,与正极形成牢固的结合,有效缓解接触问题。2)开发的全固态钾离子聚合物电池在 4.5伏的高工作电压下,循环 2000次以上仍能保持高库仑效率,即使在 4.6伏下也能稳定循环 500次以上。3)这种缓解接触问题的合理设计具有多种用途,全固态石墨基聚合物钾离子软包电池和全固态锂离子聚合物电池的可扩展性就证明了这一点。Wang Lyu, et al, Permeable void-free interface for all-solid-state alkali-ion polymer batteries, Sci. Adv. 10, eadr9602 (2024)DOI: 10.1126/sciadv.adr96027.武汉大学Angew:非化学计量比Ti4O7载体修饰Cu电催化还原CO制备C2+开发合适的载体是Cu电催化还原CO制备多碳化学品的关键。但是由于金属-载体的适应性不足,而且载体的导电性较差,有可能影响C-C偶联反应的效率。有鉴于此,武汉大学定明月教授等报道非化学计量比的Ti4O7与Cu电催化剂结合,构筑Cu-Ti4O7,能够作为导电性较高且稳定的载体用于电催化还原CO。1)Ti4O7具有丰富的晶格缺陷,有助于水分子解离和CO分子吸附,加快*COH加氢反应的进行。这种适应性较好的金属-载体界面能够促进Cu上的*CO和Ti4O7上的*COH发生C-C不对称偶联,因此能够显著降低生成C2+的能垒。由于Ti4O7具有优异的导电性,有助于Cu/Ti4O7界面上的电荷转移,减少能量损失。2)优化有的20Cu-Ti4O7催化剂在电催化还原CO的反应中表现优异的C2+选择性(96.4%),生成C2+的能量效率达到45.1%,部分电流密度达到432.6 mA cm-2。这项研究揭示了新颖的Cu催化剂和载体材料的C-C偶联策略,推动发展Cu修饰载体催化剂用于实现高效率的电催化还原CO。Xuli Hu, Junchen Xu, Yunchen Gao, Zhenyao Li, Jun Shen, Wei Wei, Yangshun Hu, Yushan Wu, Yao Wang, Mingyue Ding, Establishing Non‐stoichiometric Ti4O7 Assisted Asymmetrical C‐C Coupling for Highly Energy‐Efficient Electroreduction of Carbon Monoxide, Angew. Chem. Int. Ed. 2024 DOI: 10.1002/anie.202414416https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.2024144168.中山大学&利物浦大学Angew:PdNi合金催化生物质HMF转化在生物质精炼领域,5-羟甲基糠醛(HMF)氧化为2,5-二羟甲基四氢呋喃(BHMTHF)受到人们的广泛关注,因为BMHTHF是重要的燃料和溶剂前体分子。有鉴于此,利物浦大学屠昕教授、中山大学严凯教授等报道一种具有选择性和稳定性的PdNi纳米合金催化剂用于深度加氢催化。1)开发了CO2辅助绿色合成技术,能够控制生成双金属或者单金属催化剂。合成了不同Pd/Ni原子比例的PdNi/SBA-15催化剂,发现Pd/Ni原子比例与HHMTHF产量之间呈现火山形变化趋势。 2)比例为Pd2Ni1/SBA-15的催化剂具有最好的性能,HMF的转化率达到99 %,BHMTHF的选择性达到96.0%。Pd2Ni1/SBA-15催化剂能够在5次循环催化反应后仍然具有优异的稳定性。通过HAADF-STEM等表征和DFT理论计算,验证形成合金结构,Ni和Pd之间具有电子转移,因此催化剂具有优异的性能和稳定性。这项研究为开发高选择性和高稳定性的合金催化剂用于生物质增值转化提供帮助。 Ruichao Guo, Yongjian Zeng, Lu Lin, Di Hu, Chunqiang Lu, Stuart Conroy, Suyu Zhang, Chen Zeng, Huixia Luo, Zhiwei Jiang, Xiaolei Zhang, Xin Tu, Kai Yan, CO2-assisted Controllable Synthesis of PdNi Nanoalloys for Highly Selective Hydrogenation of Biomass-derived 5-Hydroxymethylfurfural, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202418234 https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202418234
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