研究背景
二维材料LED是一类基于二维过渡金属二硫属化合物（TMDs）的发光器件，因其在显示和光通信等领域的潜在应用而备受关注。与传统的体相半导体材料相比，二维材料具有量子限域效应和介电屏蔽效应减弱等特点，使其在纳米级光电器件设计中具有出色的性能。然而，二维材料LED在高激子生成率下易出现激子–激子湮灭（EEA）效应，这导致量子效率的迅速下降，成为该材料应用于高性能发光器件的一大挑战。鉴于此，东南大学章琦，吕俊鹏以及倪振华等人携手在“Nature Electronics”期刊上发表了题为“Light-emitting diodes based on intercalated transition metal dichalcogenides with suppressed efficiency roll-off at high generation rates”的最新论文。该团队通过氧等离子体插层的方式，制备了基于少层二硫化钼（MoS2）和二硫化钨（WS2）的脉冲发光二极管（LED）。这种氧插层工艺成功地在层间插入氧原子，使得紧密堆叠的少层结构形成类量子阱的超晶格结构，从而抑制了激子–激子相互作用，并提高了发光亮度。利用插层后的少层TMDs器件，显著提高了量子效率，实现了在高激子生成率下无效率下降的电致发光。通过光谱测量，研究人员发现，插层工艺降低了激子玻尔半径和扩散系数，从而有效抑制了EEA效应。 该研究展示了基于插层TMDs的新型LED在发光性能上的提升，在高激子生成率约1020cm−2 s−1时，二硫化钼和二硫化钨的外量子效率分别达到了0.02%和0.78%。这一成果为高性能二维LED的设计提供了新思路，为二维材料在光电领域的应用奠定了基础。
研究亮点
(1) 实验首次将氧等离子体插层应用于少层过渡金属二硫属化合物（TMDs），成功制备了类似量子阱的超晶格结构。此方法在少层二硫化钼（MoS₂）和二硫化钨（WS₂）中实现了层间剥离，形成了若干准单层的堆叠。(2) 实验通过氧等离子体插层，减少了激子玻尔半径和激子扩散系数，从而显著抑制了激子-激子湮灭（EEA）现象。光谱测量显示，插层后的少层TMDs在光激发和电注入发光下，在高激子密度（约1020cm⁻² s⁻¹）下不出现效率下降。(3) 实验结果表明，基于插层的MoS₂和WS₂的LED在较高生成率下仍可保持较高的外量子效率（EQE），分别达到0.02%和0.78%。这些LED在高电流密度下无效率下降，表明其具有优异的抗EEA特性。
图文解读
图2: 激子-激子湮灭exciton–exciton annihilation，EEA抑制机制。图3: 基于三层二维过渡金属硫族化合物trilayer transition metal dichalcogenides，3L TMD的瞬态二维发光二极管light-emitting diodes，LED。图4: 基于插层的三层3L MoS2和WS2的瞬态2D LED的电致发光electroluminescence，EL 外量子效率external quantum efficiency，EQE。
总结展望
这篇文章为二维材料（如氧等离子体插层的几层TMDs）在光电器件中的应用提供了新的视角。通过氧等离子体插层，研究者成功抑制了三层插层MoS₂中的激子-电子复合，从而实现了明亮的发光特性，并保持有限的非辐射复合中心。这一发现表明，气体插层可以有效调节二维材料的激子相互作用，如激子Bohr半径和扩散系数的变化，这为优化器件性能提供了新的思路。此外，在高电流密度下实现了无效率滚降的光致发光和电注入发光，表明其在高效LED应用中的潜力。Wang, S., Fu, Q., Zheng, T. et al. Light-emitting diodes based on intercalated transition metal dichalcogenides with suppressed efficiency roll-off at high generation rates. Nat Electron (2024). https://doi.org/10.1038/s41928-024-01264-3
