1.厦门大学JACS：构筑双功能界面促进Li金属电池性能锂金属电池向实际应用的瓶颈在于较差的循环性能和锂枝晶问题。作为一种有前景的解决方案。有鉴于此，厦门大学孙世刚院士、黄令教授、邓亚平副教授等报道通过构建混合人工界面为锂阳极提出了一种界面工程策略。使用聚乙二醇二丙烯酸酯-甲基丙烯酸六氟丁酯和甲基丙烯酸六氟丁酯-碳酸三氟乙酯的光控自由基聚合（photo-CRP）将其组装到锂阳极上(PEGDA-HFMBA@HFMBA-FEMC或PH@HF层）。1）在构筑的复合界面，内层PEGDA-HFMBA作为具有柔性和抗断裂性的保护屏蔽作用，外层HFMBA-FEMC作为LiF存储层，促进Li的传质和均匀电沉积。同时，将过量的HFMBA和FEMC分子添加剂溶解在电解质中，能够原位产生较薄且坚固的富含LiF的阴极电解质界面（CEI）。2）与裸锂电池相比，使用这种复合界面结构锂阳极构筑Li/NCM811全电池，显示出多功能的循环能力增强，在400次循环后，循环性能达到81.8%，实现了持久的循环能力。当截止电压为4.5V或工作温度升至45°C时，电池仍能保持稳定运行300次循环。
Huayu Huang, Shishi Liu, Yuxiang Xie, Junke Liu, Chenguang Shi, Miaolan Sun, Hao Peng, Jian Lan, Ya-Ping Deng*, Ling Huang*, and Shi-Gang Sun*, Constructing an Artificial Interface as a Bifunctional Promoter for the Li Anode and the NCM Cathode in Lithium Metal Batteries, J. Am. Chem. Soc. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c11012https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c110122.JACS：同源肽折叠体可促进FUS聚集并引发癌细胞死亡肉瘤融合（FUS）是一种多功能脱氧核糖核酸(DNA)/核糖核酸（RNA）结合蛋白，其与包括肉瘤和白血病在内的多种癌症有关。然而，尽管FUS与多种疾病相关，但目前将FUS作为癌症治疗靶点的探索仍较为有限，主要原因在于FUS的动态特性使其难以被特异性靶向。 有鉴于此，国家纳米科学中心王浩研究员和中国科学院上海有机化学研究所刘聪研究员构建了一种β-折叠肽折叠体β4-TAT，其可通过靶向其RNA识别基序（RRM）来影响FUS的聚集。1）该方法利用了肽自组装过程的非共价相互作用特征。研究者将源于FUS RRM β-折叠的β4序列与TAT（一种具有核靶向能力的肽）进行结合，使β4-TAT能够特异性地结合FUS中类似的β4序列。2）实验结果表明，β4-TAT可有效诱导细胞内FUS聚集，并导致癌细胞死亡。综上所述，该研究工作开发了一种基于肽折叠体的蛋白质聚集诱导新策略，为设计靶向FUS相关癌症的创新治疗方法开辟了一条新的途径。Man-Di Wang. et al. Homologous Peptide Foldamer Promotes FUS Aggregation and Triggers Cancer Cell Death. Journal of the American Chemical Society. 2024DOI: 10.1021/jacs.4c03420 https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c034203.四川大学&中山大学Angew：生物启发设计梯度扭曲胶合板结构水凝胶天然结构的水凝胶，比如甲壳类动物外骨骼，具有看似矛盾的特性组合：高强度、模量和韧性，出色的抗疲劳性。这种看似矛盾性质之间的结合是由于它们在多个长度尺度上的层次结构导致的。如何合成这种独特的机械力学性质仍然是个巨大的挑战。有鉴于此，四川大学熊锐教授、中山大学吴嘉宁副教授等报道胆甾液晶（cholesteric liquid crystal）自组装和纳米晶体工程协同方法构建具有分层结构的水凝胶，得到具有长程有序梯度扭曲胶合板结构，具有高结晶度，因此模仿甲壳类动物外骨骼的设计。1）构筑的结构水凝胶得到前所未有的性质，包括超高的强度（46±3MPa）、模量（496±25MPa）、韧性（170±14MJ m−3），以及创纪录的疲劳阈值（32.5kJ m-2）和优异的抗冲击性（48±2kJ m-1）。2）通过控制多级结构的几何结构和梯度，能够以编程的方式设计能够变形的结构复杂3D水凝胶。这项研究有助于开发先进的多级结构材料，而且为开发可承重的组织工程可穿戴器件柔性机器人提供帮助。
Yulu Tang, Bentao Wu, Jie Li, Canhui Lu, Jianing Wu, Rui Xiong, Biomimetic Structural Hydrogels Reinforced by Gradient Twisted Plywood Architectures, Adv. Mater. 2024DOI: 10.1002/adma.202411372https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.2024113724.Angew：二Rh(II)-手性胍协同催化卡宾插入Se-S化学键如何高效构筑含卤手性化合物仍然是个挑战，虽然有机硒、有机硫化物都是非常重要的化合物。卤原子能够形成网络吸引相互作用，但是这种方法还未曾应用于不对称催化。有鉴于此，四川大学刘小华教授、中国科学院成都生物所王飞等报道立体选择性插入策略，在硫氰基和硒基相邻位置安装手性中心。1）这种方法通过手性胍和手性二铑化合物作为催化剂，能够以三组分或者四组分的方式对卡宾插入Se-S化学键，不仅克服了消旋反应，而且具有优异的位点选择性。2）通过光谱表征和理论计算研究，作者提出了包含卤原子和氢键的独特反应机理用于实现立体选择性的控制。这种高立体选择性能够合成广泛的硒硫氰酸丙酯（selanylthiocyanatopropanoates），产物表现了优异的IL-1β的抗炎作用和低细胞毒性。
Xin He, Yihua Fu, Ruiying Xi, Cefei Zhang, Kexin Lan, Zhishan Su, Fei Wang, Xiaoming Feng, Xiaohua Liu, Asymmetric Carbene Insertion into Se-S Bonds by Synergistic Rh(II)/Guanidine Catalysis Involving Chalcogen-Bond Assistance, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202417636https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.2024176365.Angew：调节孔壁化学增强二维共价有机框架异质结的声动力活性以用于促氧化纳米治疗 共价有机框架（COFs）在生物医学领域中引起了越来越多的关注。然而，由于对COFs的内在活性和结构-性质关系的了解有限，因此COFs的声动力治疗应用仍未被充分的探索。有鉴于此，东南大学胡中倩教授、上海大学陈雨教授和陈良教授设计了一种孔壁化学调节策略，即通过在碳酸铋纳米片（B NSs）上原位生长COFs来增强二维（2D）COF异质结的声动力活性。1）与具有极低的声动力效应的原始B NSs相比，带有乙烯基修饰的COF孔壁的2D异质结能够实现增强的声催化单线态氧产生（3.6倍），并且其性能也明显优于具有甲氧基或非取代基的同构COFs。机理研究表明，B@COF（BC）异质结中的乙烯基能够促进载流子的分离和转移，并同时增强对氧分子的吸附。2）研究者也将过氧单硫酸盐（PMS）负载到多孔COFs中，并证明了其能够通过声催化双重氧化物种的生成提高抗肿瘤纳米疗法的疗效。综上所述，该研究工作阐明了孔壁化学在调节COFs的声催化性能中的关键作用，有望进一步推动基于COFs的促氧化声敏剂的开发和应用。 Ruohui Wu. et al. Modulating Pore Wall Chemistry Empowers Sonodynamic Activity of Two-Dimensional Covalent Organic Framework Heterojunctions for Pro-Oxidative Nanotherapy. Angewandte Chemie International Edition. 2024DOI: 10.1002/anie.202416461https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202416461由于阴离子交换膜电解槽（AEMWEs）符合可持续发展要求，而且环境友好，使用价格便宜的可再生能源，因此受到广泛的关注。碱性的聚合物电解质在AEWME中非常重要，决定了器件的性能和寿命。 有鉴于此，韩国汉阳大学Young Moo Lee、东南大学汪勇教授等由于含有杂原子的聚合物通常在碱性条件的稳定性较差，因此综述报道不含醚并且稳定性更高的碱性聚合物电解质。1）总结了不含醚电解液的制备的优点、缺点、挑战。对聚合物的各种合成方法，改性策略，阳离子稳定性等进行评估，因此有助于为将来的碱性电解质结构设计提供指导。揭示了AEMWE工作AEM和离子聚合物的原位性能衰减机理。提出了未来聚合物电解质设计的一些设计理念，包括聚合物骨架设计、阳离子设计、聚合物结构修饰（侧链、交联、嵌段结构、枝状结构）、研究聚合物降解的过程、透氢(hydrogen crossover)。2）这篇综述从AEMWE的碱性电解质设计进行总结，有助于加快AEMWE器件的大规模商业化。Chuan Hu, Yong Wang, Young Moo Lee, Ether-Free Alkaline Polyelectrolytes for Water Electrolyzers: Recent Advances and Perspectives, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202418324https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.2024183247.华东理工大学Nature Commun：Pt1Ni1@Pt/C核壳结构ORR电催化剂 质子交换膜燃料电池需要高效的催化剂来进行氧还原反应，而核壳结构能够最大限度地利用贵金属。有鉴于此，华东理工大学李春忠教授、李会会研究员、日本东北大学李昊等报道开发了一种可控的“碳缺陷锚定”策略制备核壳结构Pt1Ni1@Pt。1）在缺陷碳载体原位转化，生成平均尺寸为~2.6nm的C核壳纳米粒子，因此得到Pt1Ni1@Pt核壳结构。强烈的Pt-C相互作用有效地抑制了纳米粒子的迁移或聚集，即使在经历了超过70000次潜在循环的稳定性测试后，也只导致1.6%的降解。Pt1Ni1@Pt/C催化剂具有较高的氧还原反应质量活性和比活性，在0.9 V下分别达到1.424±0.019A/mgPt和1.554±0.027mA/cmPt2，这归因于合适的压缩应变。
2）实验结果与结合了氧还原反应的基本动力学和热力学的微动力学模型的理论预测基本相符合。研究中获得一致结果为模型的高准确性和可靠性提供了令人信服的证据。这项工作表明理论指导对于催化剂设计与合适的合成方法之间进行协同作用的重要性，将理论转化为实验，为未来的催化剂开发提供了非常宝贵的经验与帮助。 Cui, J., Zhang, D., Liu, Z. et al. Carbon-anchoring synthesis of Pt1Ni1@Pt/C core-shell catalysts for stable oxygen reduction reaction. Nat Commun 15, 9458 (2024).DOI: 10.1038/s41467-024-53808-yhttps://www.nature.com/articles/s41467-024-53808-y8.Nature Commun：痕量硫酸盐杂质对Ru催化CO2还原选择性的关键影响设计高效异相催化剂主要对活性位点或者载体进行设计，但是通常忽略了痕量杂质对于催化剂性能的影响。有鉴于此，中科院生态环境研究中心张长斌研究员、加州大学刘福东等报道发现Ru/TiO2表面痕量SO42-杂质能够将CO2还原反应产物发生完全的改变，从甲烷化变成RWGS。1）研究发现在空气中煅烧处理导致痕量SO42-从TiO2转移到Ru/TiO2界面，导致产物的选择性从CH4变成CO。通过详细的表征和DFT理论计算表明Ru/TiO2界面的SO42-显著增强H从Ru颗粒转移到TiO2载体，降低Ru颗粒活化CO中间体的能垒，阻碍CO加氢生成CH4。2）这项研究说明痕量杂质对于CO2加氢催化反应的重要作用，为设计开发高效率选择性异相催化剂提供帮助。
Chen, M., Liu, L., Chen, X. et al. Sulfate residuals on Ru catalysts switch CO2 reduction from methanation to reverse water-gas shift reaction. Nat Commun 15, 9478 (2024)DOI: 10.1038/s41467-024-53909-8https://www.nature.com/articles/s41467-024-53909-8
