第一作者：梁正

通讯作者：崔屹

通讯单位：斯坦福大学

研究亮点：

1. 提出了一种简单而巧妙的构建复合锂金属电极的思路。

2. 通过降低局部电流密度来改善电化学性能，同时也降低了短路的可能。

锂金属负极的问题

锂金属负极由于具有相当高的比容量(3860 mAh g^-1)和最低的负极电位，被誉为 “圣杯”电极。但其具有不受控制的枝晶生长和体积无限膨胀的问题，带来的安全隐患（内部短路）和性能衰减极大地阻碍了它的应用。

微尺度锂负极的构建

高电活性表面积会降低实际电流密度，从而减轻Li枝晶的形成，但也会引发强烈的副反应和SEI形成，造成电化学性能衰减。为了使这两者达到平衡，目前已尝试将电活性区域增加到微米尺度。

因此通过诸如引导成核（guided nucleation）、引导生长（guided growth）、融化注入法 (melt-infusion)等手段将锂包入三维骨架结构从而制备微尺度复合金属锂电极便成为了有效的解决方法之一。

本研究拟解决的关键问题

然而，上述方法均需要高成本和复杂的制造程序（涉及多步纳米合成法的引导成核需要预先以金纳米粒子作为成核种子，Li熔注需要>200°C的高温和安全预防措施），因此急需一种简单有效的微尺度复合锂电极构建策略。

成果简介

有鉴于此，斯坦福大学崔屹教授课题组提供了一个简单而巧妙的思路，从锂金属独特的物理性质切入，通过简单的手工（卷绕-剪切），构建出一个具有三维阵列的立柱状高性能复合金属锂电极。

图1. 卷绕-剪切法制备复合锂金属电极的过程示意图

要点1. 巧妙的策略

作者从金属锂独特的物化性质入手，利用金属锂质软及延展性强的特点，将多孔聚乙烯膜(12微米厚)与金属锂箔(50微米厚)裁成长宽相同的细条，仔细对齐叠放，然后卷绕成一个卷轴状柱体，然后用刀片将柱体切为一片片厚度约一毫米左右的电极片。通过这种设计，多孔PE膜可以均匀地嵌入Li层之间，从而形成具有交替Li和多孔PE膜良好限定的层状结构。这种简单的卷绕-剪切(rolling-cutting)法不需要任何苛刻的实验条件及设备。

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要点2. 设计原理

由于电解液可以在多孔聚乙烯膜中充分渗透，该电极片相比于普通金属锂片的电化学活性面积大大增加，极大的降低了实际电流密度；此外，Li箔和多孔PE膜的厚度均为微米级，与先前具有纳米级导电基质的实例相比，电活性表面积和相关的副反应得到很好的控制，从而带来了一系列电化学性能上的改善。

与此同时，金属锂优先选择在锂立柱侧面沉积而非顶端表面，因此金属锂的沉积由原先的正常的顶部沉积变为侧面沉积(side-deposition)，大大降低了电池因枝晶穿刺而造成短路的可能性。

图2. 复合金属锂电极的电化学性能和电池循环性能

图3. 复合电极循环之前与之后的立柱顶端与立柱侧面形貌

小结

总之，这项工作为大家提供了一个简单而巧妙的构建复合金属锂电极思路，通过简单的手工，制备出一个具有三维阵列的立柱状结构。该复合电极的电化学活性面积相较普通平面金属锂片有了极大的提高，因此改善了电池循环性能，同时也降低了短路的可能。

参考文献

ZhengLiang, Kai Yan, Guangmin Zhou, Allen Pei, Jie Zhao, Yongming Sun, Jin Xie,Yanbin Li, Feifei Shi, Yayuan Liu, Dingchang Lin, Kai Liu, Hansen Wang, HongxiaWang, Yingying Lu, Yi Cui, Composite lithium electrode with mesoscale skeletonvia simple mechanical deformation, Science Advances, 2019.

DOI:10.1126/sciadv.aau5655

http://advances.sciencemag.org/content/5/3/eaau5655