李彦、顾臻、王连洲、丁黎明等成果速递丨顶刊日报20190319
纳米人 纳米人 2019-03-19
1. Chem. Rev.:光电化学分解水中光电极的晶面工程

光电化学(PEC)解水是很有前景的太阳能驱动零排放产氢技术,在过去的几十年里已经得到了广泛的研究。然而,当前PEC系统太阳能-氢能(STH)的转换效率离实际应用所需的10%的目标还很远,而开发高效率的光电极对STH转换效率是至关重要的。近日,昆士兰大学Lianzhou Wang中科院金属所Gang Liu对光电极的研究进行了综合评述。包括PEC领域的介绍、晶面工程的机理、晶面的各向异性、半导体晶体光电极的制作、晶面工程光电极的优势、晶体光电极的修饰提高PEC性能。最后对PEC领域进行了总结和展望。


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Songcan Wang, Gang Liu* and Lianzhou Wang*. Crystal Facet Engineering of Photoelectrodes forPhotoelectrochemical Water Splitting. Chemical Reviews, 2019.

DOI: 10.1021/acs.chemrev.8b00584

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acs.chemrev.8b00584

 
2. JACS:钨钴纳米晶体高温反应环境下的原子尺度稳定性研究

催化剂设计在结构相关的反应中起着至关重要的作用。从原子尺度揭示催化剂反应环境中的结构和化学性质对催化剂的合理设计和反应机理的研究具有重要意义,然而,在高温下原位进行表征具有重大的挑战。近日,北京大学李彦课题组采用球差校正透射电镜和原位同步辐射,研究了具有明确的结构和高熔点的Co7W6纳米颗粒在700–1100℃,甲烷、一氧化碳及氢气下的结构和化学稳定性。研究发现,Co7W6纳米颗粒在高温反应环境下具有稳定的晶体结构,表面晶格也未见扩张,表明不存在表面元素偏析或碳原子穿透诱导结构变化。这篇文章为研究反应条件下催化剂的原子尺度变化提供了一个范例。


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Feng Yang, Yan Li*, et al. Atomic Scale Stability of Tungsten-Cobalt Intermetallic Nanocrystals in Reactive Environment at High Temperature. Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b00473

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b00473

 
3. Angew.:纳米颗粒在肾脏内的高时间分辨率的光声成像

在高时空分辨率下对纳米颗粒的肾脏清除过程进行无创监测,不仅可以显著提高人们对肾脏的基本认识,而且还将使纳米颗粒在早期检测肾脏疾病时具有新的功能。德克萨斯大学达拉斯分校郑杰教授团队利用Au25(SG)18纳米团簇的强近红外吸收和光声(PA)成像技术,实现了在1秒的时间分辨率下,原位观察其通过主动脉转运至肾实体并随后滤入肾盂的过程。对Au25(SG)18的肾脏清除进行高时空分辨率成像可以实现在正常或病理条件下对肾小球滤过率(GFR)进行准确地量化,大大拓宽了纳米颗粒的生物医学的应用,可以作为一种在临床前对肾脏功能进行研究的高效工具。


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Jiang, X.Y., Zheng, J. et al Photoacoustic Imaging of Nanoparticle Transport in the Kidneys at High Temporal Resolution. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201901525

http://dx.doi.org/10.1002/anie.201901525

 

4. Angew.:具有生物活性的补丁纳米颗粒用于作为可跟踪递送药物的载体

近年来,关于ABC三嵌段三元共聚物通过自下向上的组装形成多组分补丁纳米颗粒的报道已有不少。然而,尽管研究付出了很大的努力,但是聚合物基补丁纳米颗粒的应用仍然相当有限。其中的主要原因是无法将载荷有选择地封装在不同隔间中,并在纳米尺度上将这些隔间分开。德国弗赖堡大学Andreas Walther教授团队新南威尔士大学Martina H. Stenzel教授团队合作报道了一种具有生物活性糖蛋白冠的补丁纳米颗粒,其核心和补丁由两种完全不同的化学分子所组成。实验也进一步证明了这种具有生物活性的补丁纳米颗粒可以用于负载分隔开的货物,并实现药物递送与实时监测药物的释放过程。


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Wong, C.K., Stenzel, M.H. et al. Bioactive patchy nanoparticleswith compartmentalized cargoes for simultaneous and trackable delivery. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201901880

http://dx.doi.org/10.1002/anie.201901880

 
5. AM:结合了表观遗传调控和免疫检查点封锁的双生物响应性药物递送库

晚期肿瘤相关抗原(TAA)表达较低的黑色素瘤患者对PD-1/PD-L1阻断治疗的响应较差。表观遗传调节剂,如低甲基化的药物(HMAs)可通过诱导TAA表达来增强抗肿瘤的免疫反应。复旦大学陆伟跃教授团队加州大学洛杉矶分校顾臻教授团队合作设计了一个双生物响应性药物递送库,它可以对肿瘤微环境(TME)中的酸性pH和活性氧(ROS)做出响应并同时递送抗PD1抗体(aPD1)和Zebularine (Zeb)。

 

实验首先将aPD1装入pH敏感的碳酸钙纳米颗粒(CaCO3 NPs)中,再与Zeb 一起封装在对ROS敏感的水凝胶中构建Zeb-aPD1-NPs-gel。结果表明,该联合治疗材料可以提高肿瘤细胞的免疫原性,并具有逆转免疫抑制性TME的作用,进而有效抑制B16F10-黑素瘤小鼠的肿瘤生长,延长其生存的时间。


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Ruan, H.T., Lu, W.Y., Gu, Z. et al. A Dual-Bioresponsive Drug-Delivery Depot for Combination of Epigenetic Modulation and Immune Checkpoint Blockade. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201806957

https://doi.org/10.1002/adma.201806957

 
6. ACS Nano: 表面改性的硫纳米棒固定在多孔石墨烯微球用于锂硫电池

韩国成均馆大学Ho Seok Park课题组制备了棒状纳米硫(nS)沉积在径向取向开孔的多孔rGO微球上,以提高Li-S电池的倍率和循环性能。可控喷雾-冷冻(SF)、熔融重结晶和臭氧化的组合驱动形成径向取向的开孔结构和整体微球形态以及棒状nS的均匀分布和高负载。棒状nS与rGO微球多孔的强键合作用能够优化氧化还原动力学以实现高硫利用率和高倍率,最终提供的比容量和第一圈库仑效率分别为1269.1 mAh g-1和98.5%,4C下500次循环后容量为510.3mAh g-1


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Jeong Seok Yeon, Sol Yun, Jae Min Park, Ho Seok Park.Surface-Modified Sulfur Nanorods Immobilized on Radially Assembled Open-Porous Graphene Microspheres for Lithium–Sulfur Batteries. ACS Nano,2019.

DOI: 10.1021/acsnano.8b08822

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acsnano.8b08822

 

7. ACS Nano:由超细Ti3C2 MXene纳米点散布的Ti3C2Tx纳米片用于Li-S电池

纳米结构碳材料已广泛用于包封硫和改善Li-S电池的循环稳定性,但高碳含量和低堆积密度限制了体积能量密度。中国科学院Ruihu Wang课题组提出基于MXene的Ti3C2Tx(Tx代表表面终端)纳米点-散布的Ti3C2Tx纳米片(TCD-TCS),以实现高硫负载的空间固定和转化。TCD-TCS中丰富的表面极性位点增强了电极的结构完整性,不含碳基材料和导电添加剂致使正极材料具有高振实密度。TCD-TCS / S电极在1.8 mg cm-2的中等载硫量下表现出几乎理论的放电比容量。在13.8 mg cm-2的高硫负载下,同步实现超高容量(1957mAh cm-3)和高面积容量(13.7 mAh cm-2)。放电过程中硫析出机理研究表明了基于MXene的纳米点和纳米片的集成在Li-S电池中的重要性。


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Zhubing Xiao, Zhonglin Li, Pengyue Li, Xueping Meng, Ruihu Wang,Ultrafine Ti3C2 MXene Nanodots-Interspersed Nanosheet forHigh-Energy-Density Lithium–Sulfur Batteries. ACS Nano,2019.

DOI: 10.1021/acsnano.9b00177

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acsnano.9b00177

 

8. ACS Nano : 了解一下,手性二维卤化铅钙钛矿问世!

手性材料在生命科学、材料科学、自旋电子学和光电器件中具有潜在应用前景。二维(2D)杂化有机-无机卤化铅钙钛矿引起了越来越多的关注。将手性有机配体结合到层状PbI2骨架中,可以在纯二维钙钛矿中引入强手性,并应用于圆偏振光(CPL)发射和检测。

 

华中科技大学Dehui Li课题组通过掺入手性分子,合成了针状和毫米尺寸的纯手性(R-/S-MBA)2PbI4(MBA = C6H5C2H4NH3)2D钙钛矿,而且在可见光波长范围内的强CPL发射和敏感CPL检测。手性2D钙钛矿(R-MBA)2PbI4和(S-MBA)2PbI4在77 K时的平均圆偏振光致发光度(PL)分别为9.6%和10.1%。圆偏振PL的程度随着温度的升高而显着降低,这意味着由掺入的手性分子引起的晶格畸变或温度依赖性自旋翻转可能是观察到的手性的起源。


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J. Ma, C. Fang, C. Chen, L. Jin, J. Wang, S. Wang, J. Tang, D. Li.Chiral 2D Perovskites with a High Degree of Circularly Polarized Photoluminescence. ACS Nano, 2019.

DOI: 10.1021/acsnano.9b00302

https://doi.org/10.1021/acsnano.9b00302

 

9. CM:铅卤钙钛矿实现室温磷光(RTP)

室温磷光(RTP)比荧光具有更长的寿命,因为它涉及三线态激子。这种延长的寿命使得能够实现设计先进的光电子学和生物传感技术。尽管存在三线态无处不在,但由于单线态和三线态之间的禁止跃迁,利用这些三线态激子对于大多数有机材料仍然具有挑战性。近日,南洋理工Yeng Ming Lam团队将杂化钙钛矿与低的三线态能级共轭有机阳离子相结合,可实现从钙钛矿无机框架中提取三线态激子,从而产生长寿命在毫秒范围内的RTP。研究发现,钙钛矿中的Dexter型能量转移效率高达80%。研究人员进一步通过使用具有不同三线态激子能量的有机阳离子实现了多色彩磷光。这些研究结果将极大地扩展钙钛矿材料用于多功能显示器应用的前景。


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Hu, H. et al. Harvesting Triplet Exciton in Lead-Halide Perovskites for Room-temperature Phosphorescence. Chemistry ofMaterials, 2019.

DOI: 10.1021/acs.chemmater.9b00315

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/pdf/10.1021/acs.chemmater.9b00315

 

10. Nano Energy:理想的导电聚合物阳极构筑高性能钙钛矿发光二极管

有机和钙钛矿发光二极管(LED)中理想的导电聚合物阳极(CPA)需要高导电率κ,高功函数WF,以及防止阳极和光层之间的激子猝灭。然而,同时增加κ和WF一直是一个非常具有挑战性性的问题:增加WF会伴随κ的减少,反之亦然。因此,需要对导电聚合物组合物进行精细的分子尺度控制以解决该基本问题。近日,首尔国立大学Tae-Woo Lee教授团队引入一种有效的分子尺度控制策略,实现了CPA中WF和κ的互不影响,同时保持阻挡激子猝灭的能力。最后,研究人员基于以上研究制备了电流效率高达52.86 cd A-1绿色多晶薄膜钙钛矿LED。同时,该研究结果为进一步开发高性能有机和钙钛矿LED的有效CPA提供了重要线索。


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Jeong, S.-H. etal. Ideal conducting polymer anode for perovskite light-emitting diodes bymolecular interaction decoupling. Nano Energy, 2019.

DOI: 10.1016/j.nanoen.2019.03.030

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285519302186

 

11. Nano Energy: 叔丁基铵助力高效三元钙钛矿太阳能电池组装

澳门大学邢贵川联合多家单位采用了叔丁基铵(t-BA)掺入到三维钙钛矿中,不仅提高了薄膜的稳定性,而且大大降低了陷阱密度,提高了钙钛矿薄膜的流动性。基于t-BA掺杂的三元钙钛矿太阳能电池的效率为20.62%(0.04 cm2),大面积(20.8 cm2)的模组效率为14.54%。稳定性较对应的三维钙钛矿,t-BA掺杂的体系有了大幅度提升。


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Chao Liang, Dandan Zhao, Pengwei Li, Bo Wu, Hao Gu, JiachengZhang, Teck Wee Goh, Shi Chen, Yonghua Chen, Zhendong Sha, Guosheng Shao, TzeChien Sum, Guichuan Xing. Simultaneously boost diffusion length and stabilityof perovskite for high performance solar cells. Nano Energy, 2019.

DOI: 10.1016/j.nanoen.2019.03.029.

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285519302174

 

12. Nano Energy:很有启发!揭示2D/3D钙钛矿异质结构中的界面电荷行为

2D / 3D钙钛矿异质结构可以将二维钙钛矿的优点与稳定性和3D钙钛矿高效结合。中南大学Junliang Yang联合国家纳米科学中心Liming Ding团队通过第一原理计算研究2D BA2PbI/3D MAPbI3异质结构的界面电性质和电荷转移特性。

 

3D钙钛矿具有两种接触界面,即PbI界面和I界面。2D/3D界面异质结构是范德瓦尔斯接触。与纯2D或3D钙钛矿相比,其光吸收的增强主要由异质结构中的3D钙钛矿部分产生。在2D/I界面异质结构中,带隙为1.15 eV,电荷复合中心位于2D界面,有利于提高效率。在2D/PbI异质结构中,带隙小至0.53 eV,电荷复合中心位于PbI界面,导致大量复合和低效率。2D和3D钙钛矿的功函数差异是能级偏移和界面电荷导向运动的本质。结果表明,通过界面工程构建2D BA2PbI4和3D I界面异质结构是增强2D/3D异质结构性能的潜在策略。


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Biao Liu, Mengqiu Long, Mengqiu Cai, Liming Ding, Junliang Yang. Interfacialcharge behavior modulation in 2D/3D perovskite heterostructure for potentialhigh-performance solar cells. Nano Energy, 2019.

DOI: 10.1016/j.nanoen.2019.02.069

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285519301831#!

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