去年诺奖女主Science,王博Nature Commun.,香港城大、浙大、复旦等成果速递丨顶刊日报20190521
纳米人 纳米人 2019-05-21

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1. Science:位点选择性酶促C-H酰胺化,合成多种内酰胺

酶的特异性强是因为它们的活性位点受到限制。在适当的进化压力下,它们可以用来区分相似的底物或区分同一底物上的不同位置。加州理工学院Frances H. Arnold(2018诺贝尔化学奖得主)团队利用定向进化技术产生了细胞色素P450变异体,这些变异体靶向底物中不同的C-H键,形成大小不一的内酰胺环。这种酶将酰胺化作用导向所需的位置,同时防止其他副反应。


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图:血红蛋白催化的分子内C-H酰胺化反应。

Inha Cho, Zhi-Jun Jia, Frances H. Arnold.Site-selective enzymatic CHamidation for synthesis of diverse lactams. Science, 2019.

DOI: 10.1126/science.aaw9068

https://science.sciencemag.org/content/364/6440/575


Science同期Perspective:

Lorna J. Hepworth, Sabine L. Flitsch. Remotecontrol with engineered enzymes. Science, 2019.

DOI: 10.1126/science.aax3335

https://science.sciencemag.org/content/364/6440/529


2. Nature Commun.:简单的非稠环电子受体,用于高效稳定的有机太阳能电池

有机半导体结构设计的灵活性赋予有机太阳能电池(OSC)不仅具有很强的功能可调性,而且具有很高的实际应用潜力。浙江大学Chang-Zhi Li通过从单个芳香单元的两步合成开发简单的非稠环电子受体,并用于构建有效的OSC。在非共价相互作用下,这些可旋转的非稠环受体(在溶液中)允许在凝聚的固体中转变成平面和可堆叠的构象,促进受体不仅可行的溶液加工性,而且还具有优异的膜特性。在由简单混合物组成的单一和串联OSC中,可以实现10.27%和13.97%的效率。在连续光照下,非稠环受体及其基于OSC表现出良好的稳定性。该研究为简单有效的电子受体结构设计提供新的思路。


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Yu, Z.-P. et al. Simple non-fused electron acceptors for efficient and stable organic solar cells. Nature Communications,2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-10098-z

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10098-z


3. Nature Commun.:MOFs光催化杀菌,净化空气!

空气过滤是被动污染控制的重要方法。然而,大多数商用空气净化设备都依赖于密集的滤嘴,它们具有良好的颗粒物(PM)去除能力,但生物杀灭效果较差。近日,北京理工大学Bo Wang、Xiaojie Ma团队发现了一系列具有光催化杀菌性能的金属有机框架(MOFs)。实验发现,ZIF-8在模拟太阳照射后2小时内,在盐水中可使大肠杆菌(E. coli)几乎完全失活(>99.9999%失活效率)。机理研究表明,通过配体金属电荷转移(LMCT),光电子被捕获在ZIF-8 Zn+中心,然后生成氧还原相关活性氧物种(ROS),是主要的消毒机制。用ZIF-8制备的空气纤维具有良好的综合污染控制性能,30分钟内对空气中的细菌具有>99.99%的光催化杀灭效率,对颗粒物的去除率也可达97%。


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Ping Li, Xiaojie Ma*, Bo Wang*, et al.Metal-organic frameworks with photocatalytic bactericidal activity for integrated air cleaning. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-10218-9

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10218-9


4. Acc. Chem. Res.:MOFs薄膜的可控合成及其在环境污染控制领域的应用

金属有机骨架(MOFs)是一类新兴的多孔无机有机混合晶体材料,在气体储存与分离、多相催化、传感、药物释放、环境净化等方面具有重要的应用前景。近日,北京理工大学王博团队综述了其课题组近年来可控合成MOFs薄膜的研究进展,重点介绍了合成后聚合、原位交织、无溶剂热压等方法;然后总结了MOFs薄膜在环境污染控制领域应用,包括PM去除、有害气体去除、水净化处理等;最后进行了总结与展望。


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XiaojieMa, Bo Wang*, et al. Metal−Organic Framework Films and Their Potential Applications in Environmental Pollution Control. Accountsof Chemical Research, 2019.

DOI: 10.1021/acs.accounts.9b00113

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acs.accounts.9b00113


5. Nano Lett.:协同催化增强声动力和光热治疗癌症

超声(US)触发声动力治疗(SDT)作为一种非侵入性的治疗方式,可以克服传统光动力治疗(PDT)在抗癌应用的不足,具有广阔的应用前景。然而,在无氧(O2)辅助的条件下,SDT的疗效仍不能令人满意。因此开发基于SDT的协同治疗模式的还有很大的探索空间。

 

中科院长春应化所程子泳团队林君团队合作设计了一种由中空半导体CuS和贵金属铂组成的新型Pt-CuS Janus材料。该材料的空腔较大,可用于负载声敏剂分子以实现SDT。此外,Pt组分不仅可以提高CuS的光性能,而且还使得该材料拥有纳米酶的活性,可催化分解过氧化氢(H2O2)来产生氧气,可以克服肿瘤乏氧和增加SDT诱导的活性氧(ROS)产生。并且在808nm激光照射下,Pt-CuS产生的热量也可以提高Pt的催化活性来进一步改善SDT的疗效。而包覆在Janus材料周围的热敏共聚物可以作为一个智能开关去调节Pt的催化能力和控制TAPP的释放,对调节治疗效果也有显著作用。

 

实验结果表明这种协同催化模式可以同时提高SDT和光热治疗的效率,可以实现对肿瘤的完全治愈,无明显复发,同时也具有较高的治疗生物安全性。此外,该Pt-CuS Janus材料也是一种很好的光声(PA)和近红外热成像造影剂。


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Shuang Liang, Ziyong Cheng, Jun Lin, et al. Synergistic Catalysis-Enhanced Sonodynamic and Photothermal CancerTherapy. Nano Letters, 2019.

DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b01595

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acs.nanolett.9b01595


6. Adv. Sci.:基于菌绿素的MOF纳米片用于光声成像指导的高效光动力治疗

乏氧肿瘤微环境是降低传统光动力治疗(PDT)效果的重要因素。北京科技大学孟祥丹团队杨洲教授团队董海峰教授团队合作设计了由菌绿素配体和Hf63-O)43-OH)4簇组成的多功能MOF纳米片(DBBC-UiO)。DBBC-UiO可以在750纳米激光照射下利用I类机理产生大量的超氧化物阴离子自由基(O2−•),其中的一部分O2−•会通过超氧化物歧化酶(SOD)介导的催化反应转换成高毒性的羟基自由基(OH•)和氧气(O2),进而改善乏氧微环境并提高O2−•的产率。

 

由于这种协同反应的存在,DBBC-UiO在体外对癌细胞的杀伤率可达到91%,并在体内可以对乏氧实体肿瘤进行高效的治疗。此外,它还可用于对癌症进行光声成像(PAI)的诊断。由于这种DBBC-UiO纳米材料可充分利用750纳米激光的超强穿透深度,并具有独特的抗乏氧性能,它也为PDT治疗临床乏氧肿瘤提供了新的策略。


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Kai Zhang,Zhou Yang, Haifeng Dong, et al. A Bacteriochlorin-Based Metal–Organic Framework Nanosheet Superoxide Radical Generator for Photoacoustic Imaging-Guided Highly Effcient Photodynamic Therapy. Advanced Science, 2019.

DOI:10.1002/advs.201900530

https://doi.org/10.1002/advs.201900530


7. Adv. Sci.:噻吩-2-乙胺制备2D/3D钙钛矿

复旦大学梁子骐联合丹麦技术大学Kaibo Zheng团队通过引入噻吩-2-乙胺作为阳离子间隔物和稳定剂,实现2D-Ruddlesden-Popper钙钛矿太阳能电池中室温自发产生的2D/3D体异质结。这使得钙钛矿中的激子扩散长度延长,电荷载体寿命延长,组装的电池效率为7.20%。NH4Cl和DMSO的双重处理进一步将效率提高至12%,并且在没有封装的情况下,电池具有270小时的优异环境稳定性。


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Yan, Y.,Yu, S., Honarfar, A., Pullerits, T., Zheng, K., Liang, Z. Benefiting from Spontaneously Generated 2D/3D Bulk-Heterojunctions in Ruddlesden−Popper Perovskite by Incorporation of S‐Bearing Spacer Cation. Advanced Science, 2019.

DOI: 10.1002/advs.201900548.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/advs.201900548


8. AFM:配体交换改善CsPbI3钙钛矿量子点的稳定性和光电探测器性能

北京科技大学Jianjun Tian联合香港城市大学Andrey L. Rogach研究团队通过短链配体2‐aminoethanethiol (AET)进行部分配体交换,代替原来的长链配体(油酸和油胺)提高CsPbI3钙钛矿量子点(QDs)的稳定性。纳米晶颗粒周围形成致密的配体屏障,阻止了水分子的渗透并因此防止了薄膜的降解,同时改善了载流子迁移率。此外,AET配体可以钝化QD的表面缺陷,提高光致发光(PL)效率。

 

AET-CsPbI3 QD在溶液和薄膜中保持其优异的光学性能,在水中保持1小时或紫外线照射下2小时,仍然具有超过95%的初始PL强度。基于AET-CsPbIQD薄膜的光电探测器表现出卓越的性能,如高光响应性(105 mA W-1)和探测灵敏度(450 nm处5×1013Jones和700 nm处3×1013Jones),没有外部偏压。光电探测器还具有出色的稳定性,在环境空气中保持超过95%的初始响应度,持续40小时,无需任何封装。


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Bi,C. Rogach, A. L. Tian, J. et al. Improved Stability and PhotodetectorPerformance of CsPbI3 Perovskite Quantum Dots by Ligand Exchangewith Aminoethanethiol. Advanced Functional Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adfm.201902446

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adfm.201902446

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